Электронная структура, магнитные и транспортные свойства нанолент графена на полупроводниковых подложках MeN(Me=B,Al) тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.07 ВАК РФ

На правах рукописи

НГУЕН Ван Чыонг

ЭЛЕКТРОННАЯ СТРУКТУРА, МАГНИТНЫЕ И ТРАНСПОРТНЫЕ СВОЙСТВА НАНОЛЕНТ ГРАФЕНА НА ПОЛУПРОВОДНИКОВЫХ ПОДЛОЖКАХ МсУ (Ме = В, А1)

Специальность: 01.04.07- физика конденсированного состояния

Автореферат диссертации на соискание ученой степени кандидата физико-математических наук

Ростов-на-Дону 2015

2 9 АПР 2015

005568059

005568059

Работа выполнена на кафедре физики Донского государственного технического университета, г. Ростов-на-Дону

Научный руководитель: доктор технических наук, доцент

Илясов Виктор Васильевич

Официальные оппоненты:

доктор физико-математических наук, профессор Лагутин Борис Михайлович

(Ростовский государственный университет путей сообщения/ профессор кафедры физики)

доктор физико-математических наук, доцент Яловега Галина Эдуадровна

(Южный федеральный университет /профессор кафедры физики наносистем и спектроскопии)

Ведущая организация: Воронежский государственный университет

Защита диссертации состоится 22 мая 2015 года в 14зв часов на заседании диссертационного совета Д 212.208.05 (физико-математические науки) по специальности 01.04.07 - «физика конденсированного состояния» при Южном федеральном университете в здании НИИ физики ЮФУ по адресу: 344090 г. Ростов-на-Дону, просп. Стачки, 194, ауд. 411

С диссертацией можно ознакомиться в Зональной научной библиотеке им. Ю.А. Жданова Южного федерального университета по адресу: г. Ростов-на- Дону, ул. Зорге, 21Ж и на сайте:

http://hub.sfedu.ru/diss/announcement/4987b201-2919-4698-8cc9-abaa0441fe85/ Автореферат разослан апреля 2015 года

Отзывы на автореферат диссертации, заверенные подписью рецензента и печатью учреждения, просим направлять ученому секретарю диссертационного совета Д 212.208.05 при ЮФУ по адресу: 344090, г. Ростов-на-Дону, пр. Стачки, 194, НИИ физики ЮФУ

Ученый секретарь диссертационного совета Д 212.208.05 при ЮФУ

Гегузина Г. А.

ОБЩАЯ ХАРАКТЕРИСТИКА РАБОТЫ

Актуальпость темы. В последнее время одномерные углеродные наноструктуры (нанотрубки и наполенты графена) являются объектами физики конденсированного состояния и изучаются в большом числе работ, что обусловлено их удивительными электронными и магнитными свойствами и предсказанными заманчивыми перспективами их использования. Известно, что благодаря квантово - размерному эффекту величина энергетической щели в может уменьшаться с увеличением ширины полосы или возрастать с уменьшением ширины полосы. Наноленты графена с геометрией края типа «зигзаг» (20>П1) являются полупроводниками, обнаруживают удивительный краевой ферромагнетизм и возможность управления внешним электрическим полем. Спиновые моменты двух краев нанолент в синглетном основ-

ном состоянии имеют антиферромаг-нитное упорядочение. Недавно было установлено такое упорядочение краевых состояний нанолент Важно,

что квантоворазмерный эффект и межкраевое суперобменное взаимодействие в нанолснте ¿вЫЯ открывают возможность изменения их электронных и магнитных свойств.

В настоящее время достигнут значительный прогресс в изготовлении высококачественных одномерных каналов — нанолент вЫЯ, что открывает перспективы их использования в реальных графеновых устройствах и приводит к возрастанию интереса к изучению природы их поразительных свойств. В частности, при создании спиновых фильтров или полевых транзисторов важен выбор подложки. Размещение панолепт на различных полупро-

водниковых подложках может приводить к изменению их структуры и свойств, что обусловлено нелокальным диэлектрическим экранированием электрон - электронного взаимодействия в них. Подложка существенно модулирует электронные, магнитные и транспортные свойства нанолент гОМЛ.

Выше сказанное показывает, что тема диссертации, посвященной изучению электрошюй структуры, магнитных и транспортных свойств нанолент графена на полупроводниковых подложках, актуальна.

Цель работы: определить особенности электронной структуры, природу межатомных взаимодействий, магнитных и транспортных свойств нанолент графена типа зигзаг без подложки и с подложками гексагонального нитрида бора и алюминия (Ъ-ВМ, А1№18) и предложить способ настройки внешним электрическим поляем спин-поляризованной электронной структуры, магнитных и транспортных свойств таких одномерных структур.

Для достижения поставленной цели ставились задачи:

1. Теоретический анализ атомных и электронных свойств и оценка величины параметров ячейки, межатомных расстояний и транспортных характеристик некоторых углеродных структур (графит, графен, нанолента графена) на основе расчетов с использованием различных обменпо-корреляционных функционалов для сопоставления с экспериментальными данными;

2. Моделирование и расчет атомной, зонной структуры и свойств интерфейсов однослойных и двухслойных нанолент графена ^СЫ!* и В20ЫК) на подложках Ь-ВЫ и АМИЭ;

3. Установление закономерностей изменения зонной структуры, магнитных и транспортных свойств интерфейсов (В)70ЫКЛ1-В^ООО 1), и 20ЫК/А1Ш5(0001) в зависимости от внешнего электрического поля;

Объекты исследования: углеродные наноструктуры (графит, двухслойный графен, нанолента графена, двухслойная нанолента графена), подложки из гексагонального нитрида бора Ь-ВЫ, нанолиста нитрида алюминия АШЫБ, а также интерфейсы, образованные адсорбированными нанолентами ZGNR на одной из базальных поверхностей 2СЫК/Ь-ВК(0001) и

гош/ли^Б.

Научная новизна работы состоит в том, что впервые

1. рассчитаны кристаллографические и электронные свойства некоторых углеродных структур - графит, графен, двухслойный графен, нанолента графена методом улмрамягкого псевдопотенциала с использованием различных обменно-корреляцио1шых функционалов;

2. установлено, что стандартный подход ОРТ не отражает в углеродных структурах существующие в них слабые дисперсионные взаимодействия, тогда как в схеме БРТ-02 эти взаимодействия учитываются и такой подход представляется перспективным;

3. определены атомная структура, магнитные и транспортные свойства нанолент (20Н11, ВгСКШ) без подложек и с подложками (И-ВЫ, АЮТ^) в рамках приближения ВРТ-Б2;

4. установлены закономерности изменения электронных, магнитных и транспортных свойств нанолент гот, В2СЫК, гСЫИ/И-ВЫ и ZGNR/h-BN в зависимости от внешнего электрического поля, под действием которого происходит переход полупроводник - полуметалл в указанных интерфейсах;

5. изучены зош1ый спектр и магнитные и транспортные свойства одномерного капала 2СЫ11/А1КМЗ и показаны возможности изменения указанных свойств под воздействием внешнего электрического поля разных направлений.

Научные положения, выносимые на защиту:

1. Наноленты одно- и двухслойного графена типа зигзаг взаимодействуют с подложкой Ь-ВЫ но механизму физической адсорбции, характеризуемой энергией связи 74 мэВ/амам и расстоянием до подложки, с1 ~ 3,09 А, и внешние потенциалы атомов В и N подложки модулирует энергетическую щель в спектре тг-электронов около уровня Ферми и подвижность носителей заряда в нанолентах.

2. Приложение внешнего электрического поля вдоль ширины нанолепты графена на подложке Ь-ВТЧ(001) вызывает перестройку их зонной структуры, приводящую к переходу полупроводник-полуметалл при критическом значении внешнего электрического поля.

3. Магнетизм краевых атомов углерода в нанолентах графена в составе полупроводниковой гетероструктуры 20ЫК/Ь-ВЫ(0001) индуцируется спиновыми состояниями я-электронов около уровня Ферми и модулируется внешним электрическим полем.

4. Спин-поляризованный транспорт в одномерном графеновом канале, помещенном на полупроводниковых подложках типа MeN возрастает при уменьшении числа димеров в наноленте и модулируется эффектом внешних электрических полей разных направлений, достигая подвижности электронов в интервале 1,7-104...30,5-Ю4 см2/В-с.

Практическая значимость работы. Полученные результаты могут быть использованы для интерпретации спектроскопических, энергетических, магнитных и других функциональных свойств изученных графеновых интерфейсов. Они могут служить модельными системами для направленного синтеза новых гетероструктур, перспективных для современных электронных устройств графеновой наноэлектроники и спинтроники.

Достоверность полученных результатов обеспечиваются использованием надежного метода псевдопотенциала и наиболее точного полноэлектронного метода ультрамягкого псевдопотенциала с использованием базиса плоских волн в рамках мощного и хорошо зарекомендовавшего себя программного пакета Quantum Espresso с открытым исходным кодом. Достоверность также подтверждается согласием результатов расчетов с использованием различных обменно-корреляционных функционалов и результатами расчетов других авторов, а также с известными экспериментальными данными.

Личный вклад. Автором совместно с научным руководителем Плясовым В.В. выбраны тема, цель и методы расчета, а также сформулированы основные выводы и научные положения. Лично автором осуществлены расчеты всех типов соединений и интерфейсов на основе объектов исследования, а также моделирование интерфейсов и разработка использованных методик для расчетов электронных и транспортных свойств одномерных структур, которые рекомендуются к применению для создания графеновых полевых транзисторов и других элементов спинтроники. В анализе и обсуждении особенностей атомной и зонной структуры исследуемых систем принимали участие Ершов И.В. и другие соавторы совместно опубликованных работ.

6

Апробация работы проходила на всероссийских и международных конференциях: Intern. Conf. «Advanced carbon nanostructures and methods of their diagnostic» (Saint-Peteburg, 2013); Intern. Conf. on computational modelling of nanostructured materials (Frankfurt, Germany, 2013); V Всерос. конф. no наноматериалам (Москва, 2014); XVI и XVII Междунар. междисципл. симп. «Порядок, беспорядок и свойства оксидов» (Туапсе - Ростов-на-Дону, 2013 и 2014); IV Междунар. междисципл. симп. Среды соструктурным и магнитным упорядочением» (Multiferroics-4) (г. Туапсе - Ростов-на-Дону, 2013); XVI Междунар. междисципл. симп. «Упорядочение в минералах и сплавах» (Туапсе - Ростов-на-Дону, 2013); Intern. Conf. on Nanomaterials: Applications and Properties (Украина, 2014); 4th Intern. Workshop on Nanotechnology and Application (Vietnam, 2013); TV Междунар. междисципл. симп. «Физика низкоразмерных систем» (Туапсе - Ростов-на-Дону, 2014); XI Всерос. ежегодной конф. молодых научных сотрудников и аспирантов «Физико-химия и технология неорганических материалов» (Москва, 2014); XII Intern. Conf. on Nanostructured Materials (Москва, 2014); V Intern. Conf. on Advanced Materials (Aveiro, Portugal, 2014).

Публикации. Основные результаты диссертации опубликованы в 23 работах, из них 10 статей в рецензируемых российских и зарубежных научных журналах, рекомендованных ВАК Минобрнауки РФ, и 13 статей, тезисов и докладов на международных, всероссийских и региональных конференциях. Список основных публикаций приведен в конце диссертации.

Структура и объем диссертации. Диссертация состоит из введения, пяти разделов, выводов, списка цитируемой литературы из 198 наименований и списка публикаций автора. Диссертация изложена на 165 страницах, содержит 64 рисунка и 9 таблиц.

ОСНОВНОЕ СОДЕРЖАНИЕ РАБОТЫ

Во введении изложена актуальность темы, сформулированы цель и основные задачи работы, определены научная новизна и практическая ценность полученных результатов и выводов и степень их достоверности.

В первом разделе представлен литературный обзор основных свойств, методов получения и применение одномерных нанолент графена.

Во втором разделе описаны физические основы первопринципных зонных методов, применяемых для расчетов электронных, магнитных и транспортных свойств нанолент графена. На первом этапе были тестированы различные обменно-корреляционные функционалы (рис. 1, а) на простых системах типа бислой графена. Показано, что наилучшее согласие с экспериментом по энергии связи между плоскостями и равновесным расстоянием дает приближение PBE-D2. Зонная структура двухслойного графена в рамках приближения PBE-D2 (рис. 1, б) находится в хорошем согласии с фотоэлектронным спектром валентной полосы с угловым разрешением по данным работы [1] Ohta Т. с соавторами.

Рисунок 1 - Зависимость энергии взаимодействия между слоями бислоя графена — (а); зонная структура бислоя графена в сопоставлении с ARPES спектром валентной зоны - (б) по данным работы [1]

В третьем разделе описаны изученные нами с работах [AI, А2, A4, А5] эффекты подложки h-BN и влияние внешнего электрического поля [A3] на электронные, магнитные и транспортные свойства наноленты ZGNR методом PBE-D2. Построена атомная структура наноленты 8-ZGNR (рис. 2, а) шириной 8 димеров (1,56 нм). Все краевые атомы С были пассивированы атомами

водорода. Для нанолент крайние атомы С принадлежат одной под-

решепсе А или В.

б)

а)

% 1 |о 1.1

-3

\\1

'Ж А

в)

ПО

_11 /

р^Г^ ИЛ

----- V; с*

Е-ЕпеУ

Рисунок 2 - Атомная структура наноленты гОИЯ- (а); зонные структуры нано-ленты К с ферро- и антиферромагнитным упорядочениями - (б); первая зона

Бриллюэна - (в): дираковские точки К и К' для графена соответствуют левой и правой точкам для наноленты ZGNR, фазовая область изменения волнового числа к и импульса р показана серым цветом; парциальные плотности состояния краевых и центральных атомов С - (г) и распределение плотности заряда АР-ХО!ч!К - (ж)

Спин-поляризованный расчет показал, что нанолента ZGNR имеет антиферромагнитное (АР) или ферромагнитное (РМ) упорядочения в зависимости от краевых спиновых конфигурации. Оценка полной энергии показала, АР-гОКК является более стабильной, чем РМ - конфигурация. Наноленты АР-гвЫЯ имеют запрещенную полосу, то есть характеризуются как полупроводники [А4, А5]. Отличительной особенностью в нанолентах является наличие локализованного спинового состояния около уровня Ферми. Наличие пика РООЗ на краю наноленты гОЫЯ подтверждено экспериментально в работе КоЬауавЬ! У. с соавторами [2]. Для АР-7.0ЫЯ величина сдвига между спинами для локализированных состояний составляет 0.85 эВ. Бла-

годаря краевым состояниям, крайние атомы С имеют наибольшие локальные магнитные моменты относительно остальных атомов С и находятся в хорошем согласии с данным работы Уиап^ Ь.Б. с соавторами [3]. 10

V 1 ^ 1

■ у - - _, О *

-,-1-,-;-1-

$ РВ£*о1 (п.р.)

О и^а! 4 Тл|«и£о И. «I (ехр.)

V ипг&л О тн*г Ы Л (АСЭТУ (ехр.) <> Кй4еге{Л (2СХК)(е1р.> * г» Ы. (**р.)

—..... Вагоне е» ж). (Н5П

------Влгасе е! »1 (Н8Е)

« IV) "1 *(. <«р.)

& г1 Л С«р.)

4 5 е W(HM)

7 а 9 10

Модели ориентации атоме© углерода

а) © ©

в)

Рисунок 3 - Экспериментальное среднее значение и теоретические оценки запрещенной полосы нанолент графена шириной до 10 нм

--—-

----- !ф(11-й)1>И11

Модель А б) ,

© о

Модель В

И

Ся

г

и

И

в

в

1

I «

Iм 1 1

Ю . \ \

Епегду, еУ

Рисунок 4 - Модели укладки атомов в интерфейсе ZGNRУЪ-BN - (а); Релаксиро-ванная атомная структура 8-ZGNR/h-BN - (б); парциальные плотности состояния (РРОв) атомов в интерфейсе - (в)

На данный момент в экспериментах получена явная зависимость величины запрещенной полосы наноленты от их ширины. Полученные результаты нашего расчета по величине запрещенной полосы (рис. 3) воспроизводят экспериментальные значения и находятся в хорошем согласии с другими теоретическими результатами для нанолент графена шириной до 10 нм.

Для изучения интерфейса 8-7С^Р./Ъ-ВМ(0001) в нашей работе [А4] были рассмотрены две модели укладки (рис. 4, а) нанолент графена на подложке.

Ю

Полная релаксация атомной структуры методом PBE-D2 показала, что среднее расстояние между нанолентой графена и подложкой составляет 3.09 А (см. рис. 4, б). Оценка межслойного расстояния показала, что наш результат хорошо согласуется с другими теоретическими и экспериментальными результатами, например, в работах Giovannetti G. с соавторами [4] и Chen J. с соавторами [5] . Наш расчет [AI] энергии адсорбции показал, что энергетически наиболее выгодной является укладка атомов в модели А (74 мэВ/атом), в которой углерод находится непосредственно над атомом В.

Анализ зонного спектра интерфейса ZGNR/h-BN для локализованных состояний показал (рис. 5), что размещение нанолент ZGNR на подложке h-BN приводит к изменению величины запрещенной полосы и расщеплению по энергии для электрошюй подсистемы со спином вверх (а-спин) и спином вниз (Р-спшг). Для интерфейса ZGNR/h-BN характерна энергетическая щель Es > 500 мэВ, что в хорошо согласуется с экспериментом [6]. Расщепление зон для подсистем с разными направлениями спинов целиком обусловлено состояниями краевых атомов, то есть относится к краевому эффекту. Самосогласованный расчет показывает, что краевые атомы противоположных краев наноленты ZGNR находятся на разных расстояниях от подложки, то есть они находятся под действием различных внешних потенциалов. Кроме того эти атомы могут соответствовать разным сортам атомов подложки (В или N). Всё это приводит к различному действию подложки на краевые атомы противоположных краев наноленты.

Проведен анализ PDOS краевых атомов С и атомов В и N в подложке в интерфейсе ZGNR/h-BN. Эффект подложки на PDOS краевых атомов С (см. рис. 4, в) заключается в уменьшении величины энергетического сдвига на 0.05 эВ, то есть величина сдвига составляет 0.80 эВ. Установлено в нашей работе [А1], что магнитные моменты краевых атомов С (0.30 цв) в интерфейсе меньше, чем в нанолентах ZGNR (0.31 цп). Данный эффект может быть связан [A3] с деформацией краев наноленты благодаря электрон-фононному взаимодействию и магнитной поляризацией.

ZGNR

2GNfUh-BN{0001) h-3Ni0001)

Рисунок 5 - Зонная структура интерфейса ZGNR/h-BN в сопоставлении с зонной структурой нанолент и подложки Ь-ВЫ(0001)

Далее нами на основе приближения эффективной массы и электрон -акустического фононного механизма рассеяния в работах [АЗ, А10] были рассчитаны эффективные массы и подвижности носителей заряда (и) для электронов (е) и дырок (К). Подвижность носителей заряда в приближении эффективной массы определяется как

т ей' С

ц = е

jm'j (2nkJ)'/2\m\ Е;

С помощью этого расчета время релаксации т электронов в одномерном канале рассматриваемого интерфейса составило г =11.8 пс (а-спин) и т -25.3 пс ((3-спин), что оказалось в хорошем согласии с теоретическим значением т =13.9 пс из работы Xi J. с соавторами [7] и экспериментальным значением т =20 пс из работы [8] Neugebauer Р. с соавторами для графенг. Среднее время релаксации дырок в том же канале составило т ~4 пс для обоих спинов, что оказалось больше чем в графене, где т = 2 пс [8]. В одномерном интерфейсе ZGNR/h-BN(0001) подвижность носителей заряда для обоих спинов оказывается высокой и составляет 4,27 104...30,5 104 см2/В с, что согласуется по порядку величины с экспериментальными значениями подвижности 2 1 04...25 1 04 см2/В с в интерфейсе GNR/SiO, из работы [9] Chen J.-H. с соавторами.

Далее нами в работе [A3] изучено влияние внешних электростатических полей на электронные, магнитные и транспортные свойства наноленты

12

4

> 2 I

ф о

ш

-г

-4

Е»0 У/пт

I

I

1

-<->41 .........1_.....

...--Ж

I

/ /' * У / '/,» ✓ 1 ) >

Рисунок 7 — Зонная структура и РБОв краевых

атомов С нанолент без приложенного

поля Ясх, и с приложенным полем = 3 В/нм

— 035

Рисунок 8 - Перестройка зонного спектра нанолент 8-2СК1ЪЪ-ВМ при Приложении Еех,

* Мс

-»-(Ч,

....... ' . .

|........i ....."2 Г"

В|еС1ЕК 11сШ; У/шп

Рисунок 9 - Изменение локальных моментов краевых атомов С — (а); величины энергетических щелей - (б); подвижность носителей заряда - (в) как функция внешнего электрического ноля, где сплошная - спин вверх а пунктирная - спин вниз, соответственно

Приложение постоянного электрического поля в направлении вдоль ширины наноленты (рис. 6, в) от края к краю должно приводить к эффекту пере-

ZGNR без подложки и с подложкой Ь-ВМ. Приложенный электростатический потенциал (рис. 6, а) меняется линейно вдоль всей элементарной ячейки, поэтому для выполнения периодических граничных условий необходимо скомпенсировать его для того, чтобы восстановить исходное значение на границе ячейки.

Рисунок 6 — Схема расположения электрического поля на поверхности в^СЫИ и его интерфейса в-гСТЖ/Ъ-ВН

стройки зонной структуры наноленты гОКЯ без подложки (рис. 7) и с подложкой Ь-ВКГ (рис. В). Смоделировать электрическое поле постоянной напряженности в заданном направлении в рамках расчетной элементарной ячейки можно путем введения в пространство между краями соответствующей разности потенциалов. Расчет РВЕ-02 в нашей работе [А5] показывает, что зонный спектр наноленты /ЮКЯ меняется таким образом, что зоны, соответствующие спиновым состояниям одного края, сдвигаются в направлении к уровню Ферми, приводя к исчезновению запрещенной полосы, и одновременно с этим, спиновые состояния противоположного края, наоборот, сдвигаются в направлении от уровня Ферми (см. рис. 6, в). Таким образом, мы имеем металлический тип зонной структуры только для одного из направлений спина. Данный эффект объясняется пространственным расположением краевых атомов углерода, имеющих противоположно направленные

Рисунок 10 - Атомная структура - (а);

магнитные спиновые краевые конфигурации в вгома - (б); полная энергия всех спиновых

конфигураций -

(■)

В предельном случае при критическом значении напряженности (ЕсМ = 3 В/нм для наноленты 7,ОТ\т11 и Еся = 4 В/нм для наноленты /ХтМИ/Ь-ВТЧ) может произойти переход из полупроводникового состояния в полуметаллическое. Характер изменения величины Е„, в зависимости от величины и знака потенциала внешнего электрического поля иллюстрирует рис. 9, б. Нами установлено, что магнитные моменты на краях нанолент гра-фена зависят от величины и направления Ееп (рис. 9, а). С возрастанием при-

14

магнитные моменты.

а)

б)

^ЮЖВК^

¿¡кЕаои£ 1з<»ааа|

в)

•мин

1.1

~ -зигм 2

о ЛМ.}!>43

и

5рж Согткигаъок«

ложенного поля Есш индуцированные локальные магнитные моменты краевых атомов С уменьшаются, независимо от направления поля.

Рассчитаны эффективные массы и подвижности носителей заряда (рис. 9, в) для электронов и дырок в канале гОКК/Ъ-ВМ с приложением поля Ем. Нами в работе [АЗ] установлено, что транспортные свойства полупроводниковой гетероструктуры 8-гСЫ11Л1-ВМ(0001) могут управляться внешним полем Еа.. В частности, при критическом значении положительного потенциала подвижность электронов может возрастать в 3 раза или быть нулевой для электронных подсистем с а-спином и р-спином, соответственно.

Рисунок 11 - Релаксиро-ванная атомная структура ВгОМК/Ь-ВК - (а); меж-слойные расстояния между пластинами нанолент и подложки - (б); РООЭ атомов С, В, N в интерфейсе - (в)

В четвертом разделе рассматривается эффект подложки Ь-ВК и эффект электрического ноля в интерфейсе двухслойных нанолент графена/Ь-ВЫ [А6, А9]. Модель двухслойных нанолент графена (В2С]КП) (рис. 10, а) построена по схеме трсхпериодической пластины с использованием укладки нанолент графена [А6]. Полная релаксация атомной структуры методом РВЕ-В2 показала, что равновесное расстояние между слоями нанолент составляет г/ = 3,33 А, что хорошо согласуется с теоретическим значением £/теор =3,34 А, полученным методом ЬБОА в работе [10] СЗио У. с соавторами, и экспериментальным значением с/,ксп. =3,354 А из работы [11] 7асЬапа Я с соавторами.

С(, Ом

е«8Н

б)

• в * «

в N С Н

Мвжсяойные расстояния

С-Подложка с-с

* <4, с* 4*

4 А 3.08Г 3.103 3.160 з.гга 3223 3.333

•с? ... | ;

1

■С, ||

в I ; А, / »*, и* . \ к / т

N 1 Щ \

Епагег,

При изучении модели ВгОЫЯ возможны четыре спиновые магнитные конфигурации (рис. 10, б) краевых состояний. Оценка полной энергии всех конфигураций (рис. 10, в) показала, что конфигурация РМ-АР является более стабильной. Таким образом, нами была построена (рис. 11, а) атомная структура ВгОКМьВК После релаксации среднее значение расстояния между слоями графена в наноленте составило с1 = 0.327 нм (см. рис. 10), что оказалось меньше, чем в кристаллическом графите, где ¡1 =0.335 нм.

Зонный спектр без

подложки и с подложкой в релак-сированном состоянии (рис. 12) соответствует полупроводниковому типу и характеризуется энергетической щелью в точке Дирака. Для интерфейса ВгСХИ/И-ВЫ величина щели составляет 540 мэВ и 350 мэВ для электронной подсистемы со спином вверх и спином вниз, соответственно. Благодаря взаимодействию с подложкой зонный спектр гетероструктуры ВгОЫЯ/Ь-ВЫ заметно модифицирован. Модифицирование электронной структуры заключается в снятии вырождения по энергии для локализованных краевых состояний обоих спинов и их расщепление. В точке Дирака энергия расщепления составляет 190 мэВ.

При включении внешнего поля Ем в гетероструктуре ВХСМК/Ъ-ВМ наблюдается увеличение энергии Ев (рис. 13) для электронной подсистемы со спином вверх. Одновременно для электронной подсистемы со спином вниз наблюдается уменьшение энергии Еъ и при критическом значении Ем = 3 В/нм происходит ее закрытие. При этом эффекте наблюдается перекрытие зон краевых атомов С для электронной подсистемы со спином вниз.

Рисунок 12 - Зонная структура ВгСЖ без подложки и с подложкой

в - о у/пт е = 2 У/лт Е я э 'Лит

Рисунок 13 - Зонная структура BZGNR/h-BN с различными значениями

электрического поля (сплошная - спин вверх и пунктирная — спин вниз)

Рисунок 16 - Атомная структура нанолиста нитрида алюминия до и после релаксации -(а); схема расположения поперечного и перпендикулярного электрических полей - (б); атомная структура ZGNR.'A1NNS - (в)

Рисунок 17 - Зонная структура 4-7.(3№ - (а) и приданной полос ы интерфейса 4- (61 70К'Н/АГЫ1ч*5 в зависимости от £„,

Следует отметить, что эффект заключается в снятии вырождения по энергии для локализованных краевых состояний обоих спинов. Подобное становится возможным потому, что энергия краевых состояний сдвигается в противоположных направлениях для двух спинов. Наличие эффекта взаимо-

17

действия подложки совместно с эффектом, например, электрического поля, приводит к увеличению отмеченного расщепления. Для крайних атомов С величина сдвига острых пиков зависит от величины внешнего электрического поля для электронных конфигураций со спином вверх и спином вниз. В отсутствие поля Ем величина сдвига локализованных краевых состояний в окрестности уровня Ферми составляет 0.43 эВ. С увеличением поля отмеченный сдвиг уменьшается в 1.4 раза при критических значениях поля.

В пятом разделе описываются рассмотренные в нашей работе [А10] эффекты подложки A1NNS и электрического поля различных направлений на электронные и транспортные свойства нанолент ZGNR. В последние годы возрос интерес к электронным, магнитным и оптическим свойствам наноли-стов нитрида алюминия. Монокристаллический нанолист A1NNS был успешно синтезирован на кремниевой подложке Si методом осаждения из паровой фазы с использованием в качестве исходных материалов порошка алюминия (А1) и газа аммиака (NH3). По аналогии с работой [12] Zhang C.W., мы вырезали двумерную единичную ячейку в направлении (0001) из вгорцитной кристаллической структуры нитрида ашомлния W-A1N. Релаксированная атомная структурная показала, что 2D A1NNS трансформируется из гофрированной поверхности в планарную графитоподобную ячеистую структуру (рис. 16, а), и этот результат согласуется с данными работы [12]. Полученные оценки полной энергии указывают на стабильность релаксированной 2D A1NNS структуры, что позволяет рассматривать её в качестве подложки при формировании элементов нанозлектроники.

Построена в нашей работе [А10] атомная структура ZGNR/A1NNS (рис. 13, в), состоящая из одного слоя ZGNR и одного слоя A1NNS. Рассогласование атомных решеток графена и питрида алюминия составляет всего 3%. Межслойное расстояние после процесса оптимизации структуры составляет d = 3.20 А, что оказалось меньше, чем в графитовых структурах. Полученная оценка среднего расстояния между нанолентой графена и подложкой A1NNS позволяет говорить об адсорбции наноленты ZGNR на поверхность наноли-

18

ста А1МЫ8(0001). Выполненные в работе оценки энергии адсорбции атомов углерода на АШЫ8(0001) дали величину Ет= 0,060 эВ/атом. Зонный спектр рассматриваемого интерфейса обнаруживает запрещенную полосу Ее = 0.67 эВ для точки Дирака. При накладывании наноленты графена 4-гОЫЯ на нанолист А1Ш5(0001) происходит сдвиг на 370 мэВ орбиталей крайних атомов углерода в область более высоких энергий и расщепление (рис. 17) по энергии на 45 мэВ их электронных подсистем [А10].

Таблица - Упругая константа С (10ш эВ/см), деформационный потенциал Е> (эВ),

эффективная масса носителей заряда тгЛ (т0), время релаксации (пс) для электронов е и дырок А, подвижность электронов и дырок (104 см2/В-с) с различными спиновыми конфигурациями

Структура С -Е, т т

е h е h е h е h

ZGNR а-спин 3.89 4.61 6.62 0.52 0.47 6.3 3.2 2.14 1.20

ß-спин 4.58 6.65 0.52 0.47 6.4 3.2 2.18 1.20

ZGNR/A11NS а-спин 2.13 5.90 5.90 0.50 0.49 5.2 7.0 3.61 2.58

ß-спин 4.91 6.81 0.53 0.52 10.3 7.2 1.72 2.37

В интерфейсе ZGNR/A1NNS подвижность носителей заряда для обоих спинов оказывается высокой и составляет 17000...36000 см2/В с. Влияние подложки на транснортные свойства проявилось в том, что подвижность электронов со спином вверх возрастает в 1,7 раз (табл.), а подвижность электронов со спином вниз в графеновом канале на подложке ZGNR/AINNS понижается в 1,2 раза. Этот установленный нами факт указывает на наличие спин - полярной зависимости модуляции энергии электронов в данном канале, что согласуется с физическими представлениями Tang Q. с соавторами в работе [13] и в работе [14] Jiang X. с соавторами.

При приложении внешнего Е1 и Ер полей к интерфейсу ZGNR/A1NNS приводит к изменению величины его запрещенной полосы. При возрастании электрических полей наблюдается увеличение запрещенной полосы для

электронной подсистемы с а-спином и уменьшение ширины полосы для электронный подсистемы с Р-спином. Характер изменения ширины полосы в зависимости от электрического поля показан на рис. 18. Наиболее ярко проявилось влияние поперечного электрического поля на ширину полосы для электронных подсистем с а-спином и р-спином.

Нами рассмотрены [А10] эффекты внешнего электрического поля на подвижность носителей заряда. Показано, что транспортные свойства полупроводниковой гетероструктуры 4-гСЫК/А1Ш8(0001) могут управляться внешними электрическими полями. Установлено, что при некотором значении положительного потенциала поперечного электрического поля подвижность электронов может возрастать в 1,3 раза или уменьшаться в 1,4 раза для электронных подсистем с а-спином и с р-спином, соответственно.

В рамках приближения эффективной массы и электрон - акустического фононного механизма рассеяния, подвижность электронов для подсистемы со спином вверх может регулироваться в интервале ц = 3,61-Ю4...4,5-Ю4 см2/В-с электрическим полем. Предсказанная высокая подвижность электронов в гетероструктурах 4-20Ы11/А1Ш5(0001) может служить основой для создания элементов графеновой электроники. Наблюдаемое изменение подвижности электронов в канале определяется характером изменения эффективной массы носителя при изменении внешнего поперечного электрического поля от нуля до критического значения. Любопытно, что при увеличении внешнего поля эффективная масса электронов со спином вверх может уменьшаться в 1,3 раза, а их подвижность может возрастать также в 1,3 раза. Одновременно наблюдается увеличение в 1,4 раза эффективной массы электронов подсистемы с р-спином, что сопровождается понижением во столько же раз их подвижности.

В заключении сформулированы следующие основные результаты:

1. Стандартный подход БИТ недостаточно адекватно моделирует существующие в одномерных трафеновых каналах слабые дисперсионные взаимодействия, а метод ВРТ по схеме Гримме - ОРТ-В2 представляется более эффективным для этого.

2. Нанолента графена взаимодействует с подложкой нитрида бора по механизму физической адсорбции, то есть энергия связи в интерфейсе составляет не более 74 мэВ/атом, а среднее расстояние между поверхностью и атомами углерода ¿ = 3,09 А.

3. Появление энергетической щели более 500 мэВ в интерфейсе системы 8-2СН1*Л1-ВК(0001) с антиферромагнитным упорядочением открывает возможности ее использования в качестве элементов графенового полевого транзистора.

4. Подвижности носителей заряда в интерфейсе ZGNR/h-BN(000l) оказываются на 7% выше, чем в нанолентах графена без подложки.

5. Под влиянием внешнего электрического поля наблюдается модуляция зонной структуры в нанолентах гБМЯ и гОЫКУЬ-ВН и снятие вырождения по энергии их двух краев, что делает эти наноленты избирательными по спину, а при критическом значении электрического поля происходит переход полупроводник - полуметалл.

6. Магнитные моменты краевых атомов углерода в гетероструктуре 2СКИЛ1-ВК(001) индуцируются спиновыми состояниями я-электронов вблизи уровня Ферми и модулируются внешним электрическим полем, с увеличением которого магнитные моменты краевых атомов углерода уменьшаются.

7. Подвижность электронов регулируется электрическим полем в интервале значений ц = 13,8-104...41-10'1 с\(2/В-с. Такие высокие подвижности носителей заряда в гетероструктурах 8-гСКК/Ь-ВЫ(0001) могут служить хорошей основой для создания устройств спинтроники.

8. При сложении двухслойных наноленг графена и подложки Ь-ВК(0001) происходит вырождение по энергии для локализованных краевых состояний обоих спинов и их расщепление составляет 190 мэВ.

9. В гетероструктуре BZGNR/h-BN(0001) электронные свойства и магнитные моменты модулируются в широких пределах изменения внешнего электрического поля, обеспечивая переход полупроводник - полуметалл - металл для одной из спиновых электронных подсистем при критическом значении электрического поля.

10. Размещение наноленты ZGNR на нанолисте нитрида алюминия A1NNS приводит к сдвигу энергетических зон на 370 мэВ в область более высоких энергий, а также к расщеплению на 45 мэВ локализованных состояний между спиновыми электронными подсистемами.

11. Под влиянием внешнего поперечного и перпендикулярного электрических полей, приложенных к интерфейсу ZGNR/A1NNS, наблюдается изменение ширины запрещенной полосы, а влияние поперечного электрического поля на ширину запрещенной полосы интерфейса проявилось наиболее ярко.

12. Рассчитанная в рамках приближения эффективной массы и электрон -акустического фононного механизма рассеяния подвижность электронов для подсистемы со спином вверх может электрическим полем регулироваться в интервале достаточно высоких значений р. = 3,61-1О4...4,5-10'' см2/В-с.

Список цитируемой литературы

1. Ohta, Т. Interlayer Interaction and Electronic Screening in Multilayer Graphene Investigated with Angle-Resolved Photoemission Spectroscopy / T. Ohta, A. Bostwick, J. L. McChesney, T. Seyller, K. Horn, and E. Rotenberg // Physical Review Letters. - 2007.

- Vol.98. - P.206802.

2 Kobayashi, Y. Observation of zigzag and armchair edges of graphite using scanning tunneling microscopy and spectroscopy / Y. Kobayashi, K.-i. Fukui, T. Enoki, K. Kusakabe, and Y. Kaburagi II Physical Review B. - 2005. - Vol.71. - P.193406.

3. Huang, L. F. Understanding and tuning the quantum-confinement effect and edge magnetism in zigzag graphene nanoribbon / L. F. Huang, G. R. Zhang, X. H. Zheng, P. L. Gong, T. F. Cao, and Z. Zeng // Journal of Physics: Condensed Matter. - 2013. - Vol.25. -P.055304.

4. Giovannetti, G. Substrate-induced band gap in graphene on hexagonal boron nitride: Ab initio density functional calculations / G. Giovannetti, P. A. Khomyakov, G. Brocks, P. J. Kelly, and J. van den Brink // Physical Review B. - 2007. - Vol.76. -P.073103.

5 Chen, J. Tuning the magnetic moments in zigzag graphene nanonbbons: fcttects of metal substrates / J. Chen, M. Vanin, Y. Hu, and H. Guo // Physical Review B. - 2012.

- Vol.86. -P.075146.

6. Magda, G.Z. Room-temperature magnetic order on zigzag edges of narrow graphene nanoribbons / G. Z. Magda, X. Jin, I. Hagymasi, P. Vancso, Z. Osvath, P.

Nemes-Incze, С. Hwang, L. P. Biro, and L. Tapaszto // Nature. - 2014. - Vol 514 -P.608-611.

7. Xi, j. First-principles prediction of charge mobility in carbon and organic nanomaterials / J. Xi, M. Long, L. Tang, D. Wang, and Z. Shuai // Nanoscale. - 2012. -Vol.4. - P.4348-4369.

8. Neugebauer, P. How perfect can graphene be? / P. Neugebauer, M. Orlita, C. Faugeras, A.-L. Barra, and M. Potemski // Physical review letters. - 2009 - Vol 103 -P. 136403.

9. Chen, J.-H. Intrinsic and extrinsic performance limits of graphene devices on Si02 / J.-H. Chen, C. Jang, S. Xiao, M. Ishigami, and M. S. Fuhrer // Nature nanotechnoiogy. - 2008. - Vol.3. - P.206-209.

10. Guo, Y. Semiconducting to half-metallic to metallic transition on spin-resolved zigzag bilayer graphene nanoribbons / Y. Guo, W. Guo, and C. Chen // The Journal of Physical Chemistry C. - 2010. - Vol.114. - P.13098-13105.

11. Zacharia, R. Interlayer cohesive energy of graphite from thermal desorption of polyaromatic hydrocarbons / R. Zacharia, H. Ulbricht, and T. Hertel // Physical Review

B. - 2004. - Vol.69. - P. 155406.

12. Zhang, C.W. First-principles study on electronic structures and magnetic properties of A1N nanosheets and nanoribbons / C.-w. Zhang // Journal of Applied Physics. - 2012. - Vol.111. - P.043702.

13. Tang, Q. Graphene-analogous low-dimensional materials J Q. Tang and Z. Zhou //Progress in Materials Science. - 2013. - Vol.58. - P,1244-1315.

14. Jiang, X. Giant quasiparticle bandgap modulation in graphene nanoribbons supported on weakly interacting surfaces / X. Jiang, N. Kharche, P. Kohl, Т. B. Boykin, G. Klimeck, M. Luisier, P. M. Ajayan, and S. K. Nayak // Applied Physics Letters. -

2013.-Vol.103.-P.133107.

Основные публикации автора по теме диссертации

Al. Ilyasov, V.V. Magnetism and transport properties of zigzag graphene nanoribbons/hexagonal boron nitride heterostructures /V.V. Ilyasov, B.C. Meshi, V.C. Nguyen, I.V. Ershov, D.C. Nguyen. // Journal of Applied Physics. -2014. - V. 115. -№.5,- P. 053708(6).

A2. Ilyasov, V.V. Edge and substrate-induced bandgap in zigzag graphene nanoribbons on the hexagonal nitride boron 8-ZGNR/h-BN(0001) / V.V. Ilyasov, B.C. Meshi, V.C. Nguyen, I.V. Ershov, D.C. Nguyen. // AIP Advances. - 2013. - V. 3. -№.3,- P. 092105(9).

A3. Ilyasov, V.V. Tuning the band structure, magnetic and transport properties of zigzag graphene nanoribbons/hexagonal boron nitride heterostructures with electric field / V.V. Ilyasov, B.C. Meshi, V.C. Nguyen, I. V. Ershov // Journal of Chemical Physics. -

2014.-Vol. 141. -P.014708(8).

A4. Илясов, B.B. Ab initio изучение структурных и электронных свойств нано-лент графена типа зигзаг на гексагональном нитриде бора / В.В. Илясов, В.Ч. Нгуеи, И.В. Ершов, Д.Ч. Нгуен. // Журнал структурной химии. - 2013. -Т.55.- №.2,-

C.209 - 219.

А5. Илясов, В.В. Индуцированная полоса запрещенных энергий и магнитные свойгсва в нанолентах графена типа зигзаг на гексагональном нитриде бора: эффекты края и подложки / В.В. Илясов, Б.Ч. Месхи, В.Ч. Нгуен, Д.Ч. Нгуен. // Вестник ДГТУ.-2013.-Т.75, №.7 - 8,-С. 75 - 87.

А6. Ilyasov, V.V. Semiconductor-haftmetal transition and magnetism of bilayer graphene nanoribbons/hexagonal boron nitride heterostructure / V.V. Ilyasov, B.C. Meshi, V.C. Nguyen, I.V. Ershov, D.C. Nguyen // Solid State Communications. -2014. -V. 199.-P. 1 - 10.

A7. Ilyasov, V.V. Band structure and electron properties of graphene/Al203 interface: Effect of the substrate / V. V. Ilyasov, I. V. Ershov, A.V. Ilyasov, I. G. Popova, Chuong V. Nguyen // Surface Science. - 2014. -V. 115. - №.5.- P. 053708(6).

A8. Nguyen, V.C. Tuning electronic properties of armchair graphene nanoribbons by strain engineering / C.V. Nguyen, V. V. Ilyasov, N. N. Hieu // Physica Scripta. -2015. -V. 90-P. 015802(7).

A9. Ilyasov, V.V. Modulation of the band structure in bilayer zigzag graphene nanoribbons on hexagonal boron nitride using the force and electric fields / V.V. Ilyasov, V.C. Nguyen, I. V. Ershov, D.C. Nguyen, N.N. Hieu // Materials Chemistry and Physics.

-2015.-V. 154-P. 78-83.

A10. Nguyen, V.C. Электронные, магнитные и транспортные свойства нано-лент графена на нанолисте нитрида алюминия: эффект электрического поля / Chuong V. Nguyen // Инженерный вестник Дона. -2014. - Вып. 4 (ivdon.ru/ru/magazine/archive/n4y2014/2710)

All. Nguyen, V.C. Influence of the edge and substrate effect of zigzag graphene nanoribbons on atomic and electronic structures of the 8-ZGNR/h-BN(0001) interface / V.C. Nguyen. // Abstract book of the Intern. Conf. "Advanced carbon nanostructures and methods of their diagnostic" - St. Peterburg: 2013.- P.40.

A12. Nguyen V.C. Band structure of 8-ZGNR/h-BN(0001) interface: ab initio / V.C. Nguyen, I.V. Ershov, V.V. Ilyasov. // Book of Abstract of the Intern. Conf. on Computational modelling of nanostructured materials. - Frankfurt am Main (Germany): Frankfurt Institute for Advanced Studies. - 2013 - P. 88.

A13. Нгуен, В.Ч. Зонная структура зигзагообразных графеновых нанолент в модели GGA-PBEsol / В.Ч. Нгуен, И.В. Ершов, В.В. Илясов. / Материалы V Все-рос. конф. по наноматериалам. -М.: ИМЕТРАН. - 2013.- C.185-I86.

А14. Илясов, В.В. ЛЬ initio изучение транспортных свойств нанолент графена типа зигзаг для различных спиновых конфигураций / В.В. Илясов, В.Ч. Нгуеи, И.В. Ершов // Труды 16-го междунар. сими. «Порядок, беспорядок и свойства оксидов» -Ростов-на-Дону: Изд-во ЮФУ. - 2013. - Т. 1. - С. 133-136.

А15. Илясов, В.В. Электронные и магнитные свойства нанолент графена типа зигзаг в системе N-ZGNMi-BN(OOOl) / В.В. Илясов, В.Ч. Нгуеп, И.В. Ершов II В

Трудах IV Междунар. сими. «Среды со структурным и магнитным упорядочением» (Multiferroic-2013), г. Туапсе - Ростов-на-Дону: Изд-во ЮФУ, 2013. - С. 38-41. А16. Илясов, В,В. Краевые эффекты в двухслойных нанолентах графена типа

зигзаг: ab initio изучение методом функционала плотности / В.В. Илясов, В.Ч. Нгу-еи, И.В. Ершов // В Трудах 16 Междунар. симп. «Упорядочение в минералах и сплавах» г. Туапсе - Ростов н /Д: Изд-во ЮФУ. - 2013. - Т. I. - С. 146-149.

А17. Ilyasov, V.V. Electronic and Magnetic Properties of the 8-ZGNR/h-BN (0001) Interface / V.V. Ilyasov, B.C. Meshi, V.C. Nguyen, I.V. Ershov, D.C. Nguyen // Proceedings of Intern. Conf. "Nanomaterials: Applications and Properties. - Алушта, Крым (Украина): 2013. - V. 2, №1.- С. 01PCSI01-2.

А18. Ilyasov, V.V. Theoretical prediction of magnetic and transport features of graphene nanoribbons with various magnetic and spin configuration / V.V. Ilyasov, D.C. Nguyen, B.C. Meshi, V.C. Nguyen, I.V. Ershov // Proceeding of IWNA 2013, 14-16 November, VungTau, Vietnam. - C. 155-158.

A19. Ilyasov, V.V. Materials for spintronics: Edge and Substrate-Induced Bandgap in Zigzag Graphene Nanoribbons on the h-BN(0001) / V.V. Ilyasov, B.C. Meshi, V.C. Nguyen, I.V. Ershov // Proceeding of Nanostructured Materials, - M.: МГУ, 2014. - P. 01.107.

A20. Нгуен, В.Ч. Переход полупроводник - полуметалл - металл в бнелое на-нолент графена на гексагональном нитриде бора: эффект внешнего электрического поля / В.Ч. Нгуен, В.В. Илясов // Труд 4 Междунар. симп. «Физика низкоразмерных систем», п. Южный. - Ростов на-Дону: Изд-во ЮФУ, 2014. - Т. 1. - С. 50 - 53.

А21. Нгуен, В.Ч. Переход полупроводник - полуметалл - металл в бислое на-нолент графена на гексагональном нитриде бора: эффект одноосной деформации /

B.Ч. Нгуен, В.В. Илясов // В трудах 17-го Междунар. симп. «Порядок, беспорядок и свойства оксидов», пос. Южный. - Ростов на-Дону: Изд-во ЮФУ. - 2014. - Т. 1. -

C. 129 - 132.

А22. Нгуен, В.Ч. Материалы для спинтроники: электронный ZGNR/h-BN(0001) гетероструктур / В.Ч. Нгуен / Материалы XI Российской ежегодной конференции молодых научных сотрудников и аспирантов: «Физико - химия и технология неограниченных материалов»: сборник материалов. - М.: ИМЕТ РАН. -2014.-С.233-234.

А23. Ilyasov, V.V. Electronic and transport properties of ZGNR/h-BN heterostructure / V.V. Ilyasov, В. C. Meshi, V.C. Nguyen, I.V. Ershov // Book of Abstract of the V Intern. Conf. on Advances Nanomaterials. Aveiro, Portugal, 2014. -P.286.

В печать 20.03.2015

Объем 1,0 усл. п.л. Офсет. Формат 60x84/16.

Бумага тип №3. Заказ Тираж 100 экс. Цена свободная

Издательский центр ДГТУ

Адрес университета и полиграфического предприятия 34400, г. Ростов-на-Дону, пл. Гагарина, 1.