Исследование интенсивностей во вращательной структуре полос переходов молекул H2 и D2 в неравновесной плазме тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.05 ВАК РФ

САНКТ-ПЕТЕРБУРГСКИЙ ГОСУДАРСТВЕННЫЙ УНИВЕРСИТЕТ

г, ' '

г| 'О " На правах рукописи

Кокина Наталья Васильевна

ИССЛЕДОВАНИЕ ИНТЕНСИВНОСТИ! ВО ВРАЩАТЕЛЬНОЙ СТРУКТУРЕ ПОЛОС С/^С 6ПЕРЕХОДОВ МОЛЕКУЛ Н0 И ио В НЕРАВНОВЕСНОЙ ПЛАЗМЕ.

01.0-1.05. - оптика, 01.04.08. - физика и химия плазмы.

АВТОРЕФЕРАТ диссертации на соискание ученой степени кандидата физико-математических наук

Санкт-Петербург 1996

Работа выполнена на .кафедре оптики физического факультета Санкт-Петербургского Государственного Университета.

Научные руководители: доктор физико-математически наук профессор Лавров Б.П. кандидат физико-математических наук Астаакевич С.А.

Официальные оппоненты: доктор физико-математических наук профессор Герасимов Г.Н. кандидат физико-математических каук дсценг Булычев В.П.

Ведущая организация: Государственный Институт Прикладной Химии.

в /о час, на заседании диссертационного совета К 053.57.10. по защте диссертации на соискание ученой степени кандидата наук в Санкт-Петербургском государственном университете по адресу: 199034, Санкт-Петербург, Университетская наб., д.7/9.

С диссертаци " се СПбГУ.

Автореферат

Ученый секретарь диссертационного совета кандидат физ.- мат. наук

Тимофеев К.А

- 1 -

ОБЩАЯ ХАРАКТЕРИСТИКА РАБОТЫ.

Изучение электронно-колебательно-вращательных (ЭКВ или ро-вибронных) спектров двухатомных молекул представляет самостоятельный интерес как с точки зрения получения новых данных о внутренней структуре и характеристиках молекул, так и вследствие широкого применения неравновесных газовых и плазменных сред на основе молекулярных смесей в различных областях науки и техники С1-3]. Распределения молекул по внутренним степеням свободы в газоразрядной плазме, как правило, являются неравновесными и для изучения кинетических процессов и диагностики молекулярной плазмы необходимо знать такие параметры молекул как значения ЭКВ термов, вероятности спонтанного излучения, радиационные времена жизни и ДР-

В этом смысле особый интерес вызывает изучение спектра и строения простейшей из нейтральных молекул - молекулы водорода, так как водородосодержащая плазма часто используется при исследовании различных физичесгасс процессов. Тем не менее, за очень небольшими исключениями [1], данные о вероятностях спонтанного излучения для переходов между электронно-возбужденными состояниями молекулы водорода в литературе отсутствуют. Одной из причин этого является то, что большинство возбужденных электронных состояний молекулы водорода сильно Еозмущены другими электронными состояниями. Описание К2К ЭКВ термов, так и вероятностей радиационных переходов с таких состояний в рамках простых адиабатических моделей (приближение Франка-Кондона для электронно-колебательных полос и формулы Хенля-Лондона для вращательных ветвей электронных переходов) приводит к значительному расхождению с экспериментальными данными. Причиной этого являются неадиабатические эффекты взаимодействия электронных и ядерных степеней свободы, которые вследствие легкости ядер молекулы водорода довольно значительны.

В настоящей работе были исследованы вероятности спонтанного излучения с ЭКВ уровней I ^П ^ и С/^Д^ состояний синглетного 3с1 комплекса термов в состояния 2р комплекса термов

молекулы водорода.

Актуальность темы диссертации определялась интересом к нижним возбужденным синглетным состояниям молекулы водорода как с общефизической точки зрения, так и при решении большого ряда прикладных задач. В частности, полученные в настоящей работе но-

вые данные о вероятностях переходов с ЭКВ уровней синглетного 3с1 комплекса термов молекулы водорода и радиацинных временах жизни излучающих состояний позволяют проводить количественные исследования процессов возбуждения молекул в эти состояния и использовать изученные системы полос (являющиеся наиболее яркими в видимой области спектра молекулы Н^) для диагностики водородссодержа-1дей плазмы.

Цель настоящей работы состояла в систематическом полуэмпирическом изучении возмущений в ЭКВ термах и состояш™> вероятностях Т С^Д а Сх/7£ ЭКВ переходов и

<1 ' а ч> ч _ -г ±гл~ ыА Л —

радиационных временах жизни ровибронных уровней X II 0 и у ¿\ состояний молекулы Еодорода. Полуэмпирические данные о вероятностях переходов были использованы для исследования распределений молекул Н^ по вращательным уровням возбужденных I 'П^ и С/^Д^ состояний в водородосодержащей плазме пониженного давления.

Научная новизна работы заключается в том, что в ней впервые:

1. Измерены колебательные и вращательные коэффициенты ветвления I , ^ радиационных переходов

молекулы водорода (Н^ и Б^). Обнаружены существенные отличия вращательных коэффициентов ветвления (отношений сил пар спектральных линий, испускаемых с общего ЭКВ уровня, но принадлежащих различным вращательным ветвям в пределах одной и той же полосы) X Пу 1 '

д переходов от отношений соответствующих факторов

Хенля-Лондона, что непосредственно указывает на значительную роль неадиабатического эффекта электронно-вращательного взаимодействия адиабатических Зс¿тт^ и ¿(¿Р^Аа. состояний. Наблюдаемые заметные расхождения колебательных коэффициентов ветвления (отношений сил линий Ц ветвей в V" прогрессиях полос) X перехода и отношений соответствующих факторов Франка-Кондона свидетельствуют о необходимости принимать во внимание зависимость дипольного момента ЪсС ^Пд 2-/° 4 ^ц электронного перехода от межъядерного расстояния.

2. Полуэмпирически найдены коэффициенты разложения возмущенных волновых функций И СОСТОЯНИЙ Н и

по борн-оппенгеймеровскому базису волновых функций.

3. Показано, что предложенная ранее для аналогичных триплетных

переходов неадиабатическая модель позволяет адекватно описать возмущения исследованных в настоящей работе синглетных состояний и переходов с них, если учесть зависимость дипольного момента

bet 17q 1j4 электронного перехода от межъядерного расстояния.

4. Из анализа экспериментальных данных об ЭКВ термах, относительных вероятностях спонтанного излучения и радиационных Бременах жизни найдены абсолютные значения адиабатических днгюльных моментов -> Зи-^Пд Р-р1Пч и Zd ^A^ '¿р Пч электронных переходов молекулы водорода. Установлено, что дипольные моменты bcLilq. Q.p Пч и 2>d A q 2-р Ли синглетных и триплетных переходов находятся в хорошем согласии друг с другом. Следовательно, величина полного спина электронов слабо влияет на абсолютные значения вероятностей в исследованных наш системах полос переходов. С другой стороны обнаружено существенное (примерно четырехкратное) различие найденных полуэмпирически дипольных моментов 2>cL 2~Р ч OcL

•2-р ъ £ электронных переходов Но . "

5. Найдены абсолютные значения вероятностей I iV' ,ii'-.> C1n^,v;3N"u ,v',N" — 6 ,v'vr 3KB

переходов и радиационные времена жизни излучающих ,v",N* и

С/^Дд, ,v*,N' состояний молекулы Н для значений v'-O-З , v"-0-9 и" N'-2-6.

6. Сказалось возможным провести сравнение результатов имеющихся ab initio расчетов о данными, полученными из эксперимента. Установлено, что лучшие из неэмпирических вычислений в состоянии обеспечить точность описания до Г/, для ЭКВ уровней, 2QZ для ди-подьных моментов переходов и 10% для вероятностей спонтанного излучения.

7. Показано, что вопрос о точности определения газовой температуры неравновесной водородосодержащей плазмы по измерению распределений интенсивностей в ротационной структуре полос электронных переходов молекулы водорода требует проведения дополнительных исследований.

Эти основные положения и выносятся на защиту.

Научнат и практическая ценность работы состоит в том, что: Проведено полузмпирическое исследование ЭКВ уровней Л-у состояний синглетного 3d комплекса термов молекулы водорода, вероятностей спонтанного излучения о ровибронных уровней ^^П д и 'У^Д^. состояний и радиационных времен жизни. Показано, что предложенная ранее теоретическая модель описывает значения вероятностей переходов и имеющиеся в литературе экспериментальные данные о временах жизни на уровне точности измерений. Полученная информация о вероятное-

тях переходов л радиационных временах жизни использована в практических приложениях.

Апробация работы и публикации. Материалы, вошедшие в диссертацию, доложены на конференциях "Атомные данные по астрофизике" (Санкт-Петербург 1395) и 'Физика низкотемпературной плазмы" (Петрозаводск 1995). По теме диссертации опубликованы 1 статья и 3 тезисов докладов.

Структура и объем диссертации. Диссертация состоит из введения, пяти глав, заключения, списка литературы и приложения. Содержит 170 страниц, из них 13 рисунков и 33 таблицы. Библиографии включает 94 наименования.

СОДЕРЖАНИЕ РАБОТЫ

Во введении обоснован выбор темы диссертации, ее актуальность, приведена общая характеристика работы, сформулированы цель и задачи настоящего исследования, научная новизна и практическая ценность работы и положения, выносимые на защиту.

В первой главе описаны экспериментальная установка и методика проведения измерений отношений сил спектральных линий, . испускаемых с общего ЗКВ уровня и принадлежащих различным врзщателышм ветвям разных электронно-колебательных полос исследуемых переходов.

В качестве источника излучения спектрально чистого водорода и дейтерия использовалась плазма капиллярно-дугового разряда в спектральных лампах ДВС-25 и ДЦ2-Д с диаметром капилляра 2 мм при пониженном давлении /4-10 тор/ и токе разряда 25-400 мА. Спектральное разрешение в исследуемых диапазонах длин волн t) -38000 V с и

5500 А, Ji-7200-8100 А составляло 0.1-0.2 А. Калибровка спектральной чувствительности спектрофотометрической установки проводилась по стандартной процедуре с помощью вольфрамовых ленточных ламп.

В результате проведенных измерений было найдено 71 значение вращательных коэффициентов ветвления диагональных полос ^i]q^ '^ZL-v.N'^ CY^.v.N" переходов молекул Н (v-0-2, N'-l-5) и D^

ir Ч

(v-0-3, N'-l-8). Установлено существенное отличие полученных величин от результатов, предсказываемых адиабатической теорией (рис.1), что свидетельствует о значительной роли неадиабатического эффекта электронно-вращательного взаимодействия X £П с> " £Д м состояний.

5 k 3 2 l о

о

I

2_ J Ч 5 6

S 9

• - i о - 2.

V - ъ

А/

Рис.1. Зависимости отношений сил линий С) и К! ветвей (0-0) полосы С.1П— перехода 0Р от вращательного квантового числа N излучающего С/"*"/^ ,у-0 состояния. Эксперимент: 1. Расчет: 2 -отношения факторов Хенля-Лондона, 3 - полуэмпирический, в приближении "чистой прецессии".

& (1-01 & С^)

п

а i

X $

• - ±

° - 2.

к - г

V - t

3

4

А/

Рис.2. Зависимости отношений сил линий Q ветвей (1-0) и (1-4) полос Х МП ^ & ч перехода Hp от вращательного

квантового числа N излучающего "Х^П^ ,v-l состояния. Эксперимент: 1. Расчет: 2 - в приближении Франка-Кондона, 3 и 4 - аЬ initio [6] и полузмпирический с учетом зависимости дипольного момента 3 ^ /7 g электронного перехода от

межьядерного расстояния, соответственно.

о

а

о

Ж

о

Также было обнаружено (рис.2), что приближение Франка-Кондо-на не позволяет описать экспериментальные данные о колебательных коэффициентах ветвления ,v* ,N ,v",N (v'-O-З, v"-0-8,

N-1-4) переходов всего 172 значения ). Таким образом, необходимо принимать во внимание зависимость дипольного момента bcL й_р электронного перехода молекулы водорода от межъядерно-

го расстояния.

Во второй главе после краткого обзора литературы, посвященной изучению возмущений в ЭК8 термах ^^д и tf^ATg. состояний молекулы водорода, рассмотрена предложенная в С4] теоретическая модель, позволившая описать результаты измерений вращательных коэффициентов ветвления триплетных у j J ^ ^ переходов на уровне точности спектроскопического эксперимента 141.

При выводе формул для вероятностей L '^f] ^ ; tf^/STq-*-t ЭКВ радиационных переходов предполагалось, что: 4'

1) энергия спин-мультиплетного расщепления ЭКВ уровней много меньше вращательных постоянных и сдвигов уровней, вызванных электронно-колебательным и электронно-вращательным взаимодействиЯМИ; d. - ¿г

2) интересующие нас ЪсЬз*Ло И ЪсСГЪ q адиабатические электронные состояния образуют замкнутую систему и взаимодействием с другими электронными состояниями можно пренебречь, при этом каждый излучающий роЕибронный уровень возмущен только одним колебательно-вращательным уровнем ст электронного состояния системы, то есть взаимодействуют уровни, имеющие одинаковые значения колебательного v и вращательного N квантовых чисел (поскольку адиабатические потенциальные кривые этих двух состояний близки друг к другу и существенно, более чем на 5000 см" , отличаются по энергии от других ^ состояний); +

3) возмущениями нижних B'^S^ и ^ П u электронных состояний исследуемых переходов можно пренебречь (как показал ab initio расчет коэффициентов разложения возмущенных волновых функций Ъ

и С-1/")^ состояний по борн-оппенгеймеровскому базису, это предположение вполне оправдано);

4) можно пренебречь зависимостью отношения дипольных моментов Ъ(1АД q SLp^flu и ЪсС^Пд 2-Р электронных переходов от межъядерного расстояния в области, где существенно отличны от нуля колебательные волновые функции комбинирующих ЭКВ состояний.

Полученные выражения использованы для описания возмущений в термах „ и С/ЗДл состояний и вероятностях Т Х~П,,

, , <j, J о J 4 и

В ^ и С- П ч ЭКВ радиационных переходов молекулы водорода'. Из анализа имеющихся в литературе данных об ЭКВ термах X Yl 7f и У^Д^ состояний Нр и D^ в рамках развитой неадиабатической модели, учитывающей электронно-вращательное взаимодействие этих состояний, полуэмпирически найдены адиабатические значения термов и коэффициенты разложения возмущенных волновых функций Х^П^ ,v,N и C/'-^lg , v,Ы состояний молекул Н^и D^ по борн-оппенгеймеровскому базису волновых функций. Эти данные находятся в хорошем согласии с результатами ab initio расчетов [5]. Было установлено, что электронно-вращательное и электронно-колебательное взаимодействие ,i_'Lflд и ^ состояний оказывают сравнимое влияние на возмущение ровибронных термов и волновых функций исследуемых состояний.

Выяснилось, что коэффициенты разложения возмущенных волновых функций синглетных Т'Уи ^Д, состояний по борн-оппенгеймеровс-кому базису близки к значениям"для аналогичных триплетных ь 3//(V и J состояний С4] (расхождения ке превышают 10 Z). Поэтому можно считать, что влияние полного спина электронов на взаимодействие П э и состояний с небольшими значениями колебательного и вращательного гаантовых чисел (v/3, N¿6) мало по сравнению с величиной возмущения, вызванного электронно-вращательным взаимодействием.

Полуэмпирический анализ измеренных в настоящей работе вращательных коэффициентов ветвления X j У~Д д -» перехс^ дов Н^и D^ позволил определить эффективное значение /М^/-) - отношения адиабатических дипольных моментов ЗоL^Ag ч и boL^n^ -^¿p^flif электронных переходов молекулы водорода, наилучшим образом описывающее экспериментальные данные (рис.1). При этом было установлено, что в области межъядерных расстояний г-1.5-3.0 а.е. зависимостью этого отношения от г и влиянием взаимодействия 6>L£ и и ^Пу состояний на возмущения в вероятностях спонтанного излучения X lfl д^^А д переходов молекулы водорода при точности измерений 10-15 % можно пренебречь.

С другой стороны обнаружено значимое различие величин /

М , полученных из анализа вращательных коэффициентах ветвления разных X А/7 q -*(LLn% и tf^A д переходов. Возможными причинами такого расхождения могут быть систематичес-

кая ошибка, вносимая неточностью энергетической калибровки спект-рофотометрической установки в ближней ИК области, где расположена спектральные линии исследуемых переходов, и не учитываемое в используемой теоретической модели электронно-вращательное взаимодействии ЭКВ уровней С/Й„ состояния с континуумом J 77,, состояния.

Если, несмотря на указанное несоответствие , рассматривать всю совокупность измеренных величин для всех синглетных переходов обеих молекул и Ц^ из 71 значения как кабо^из равноправных данных, то мы получаем эффективное значение Ni'^//VI ¿р/7 " -1.4± 0.1. Эта величина хорошо согласуется со значением -1.351: 0.05, найденным ранее для аналогичных триплетных переходов Н^ и D^ в [4], и близка к оценке -ft? , соответствующей приближению "чистой прецессии ".

В третьей главе в ра\!ках' развитой неадиабатической модели проведен полуэмпирический анализ экспериментальных данных о колебательных коэффициентах ветвления Хм/1 ^ В1перехода Hp . Было установлено, что дипольный момент ЗоС^Пд 2.р электронного перехода молекулы водорода в области г-1.5-3.0 а.е. можно представить в виде линейной функции от межьядерного расстояния: М - М в • С i- + ( М А /М. ) • ,

С учетом найденного значения Д/|А/МС —0.74±0.06 были рассчитаны отношения сил линий Q ветвей в v" прогрессиях полос 1*Л,у> 0>12ч переходов Hg_. Эти данные, в отличии от результатов аЬ initio расчета [6], позволили описать измеренные значения колебательных коэффициентов ветвления в пределах погрешности эксперимента (рис.2).

Б результате полуэмлирического анализа имеющихся в литературе экспериментальных данных о радиационных временах жизни ЭКВ уровней Х*Пд и состояний молекулы Н^ [7-11] были выбраны

наиболее надежные значения, с помощью которых в области межъядерных расстояний г-1.5-3.0 а.е. были найдены абсолютные величины дипольных моментов Set ±П 2р } ¿>ol 2. р L Ru

и SoL -г 2.р1Г1ч электронных переходов молекулы водорода (в а.е.), соответственно: I Wtfxl -(2.10±0.07)*{ 1.0 -(0.74±0.06)*(г-2.0)>;

| - 1.94+0.07 ;

М^п! -2.7±0.1. .

Полузыпирические данные о дипольных моментах icL tig >2-PJj 2.р ^ч электронных переходов находятся в хоро-

и

шем согласии с результатами имеющихся ab initio расчетов С123 Расхождения этих значений не превышают 30% для области межъядерных расстояний, близких к равновесному. Поэтому предположения о том, что дипольный момент 3 cL^flq 2_р перехода

можно представить в виде линейной функции от межядерного расстояния, а зависимостью дипольного момента 3 oL £Р ^ПL/ перехода от г можно пренебречь, вполне оправданы.

Сравнение абсолютных значений дипольных моментов синглетных и триплетных [13] Ъ cL Лд 2.р Г}ч и SoLAq электронных переходов молекулы водорода, найденных полуэмпирически показало, что эти данные близки друг к другу. В то же время обнаружено существенное (почти з 4 раза) различие дипольных моментов и ZíL5flg -> 2р3Ии электронных переходов.

Полуэмпирические данные из. предыдущих глав диссертации позволили в четвертой главе расчитать абсолютные значения вероятностей I^-fi о v',N'->6*/!* ,v",U" ЭКВ переходов и радиа-$ к Ч' 4 - ~rín~ мЧ" -

ционных времен жизни ровибронных уровней Л. í! и J Ад состоянии

Н^ для произвольных значений колебательных и вращательных квантовых чисел (v'-O-З, v"-0-9, N'-1-6).

Найденные в настоящей работе радиационные времена жизни ЭКВ уровней ní/'A^ состояний приведены в таблице 1. Там

же представлены экспериментальные значения из [7-11] и результаты ab initio расчета Г6]. Следует подчеркнуть, что в настоящем исследовании радиационные времена жизни рассчитывались в рамкач определенной теоретической модели по экспериментальны!,! данным о термах, колебательных и вращательных коэффициентах ветвления и временах жизни 11 ^^ состояний. Видно, что полуэмпири-

ческие значения радиационных времен жизни слабо зависят от колебательного и вращательного квантовых чисел, что находится в противоречии с данными работ [7-8].

Также в четвертой главе проведено сравнение найденных значений вероятностей IL/1 ^ перехода Н с имеющимися в литературе данными [3,6].

В пятой главе после краткого обзора литературы, посвященной определению газовой температуры неравновесной плазмы по измерению интенсивностей спектральных линий в ротационной структуре молекулярных полос, в удобном для приложений виде представлены имеющиеся к настоящему времени данные о вероятностях переходов с ЭКВ уровней с1ъП^ сост°™

Таблица 1. Радиационные времена жизни ЭКВ уровней и "^А^, V, N состояний моле1сулы Н^ по данным разных работ (в скобках приведена погрешность их определения). Здесь V и N -соответственно значения колебательного и вращательного квантовых чисел излучающих состояний.

1Г 1 N Г (1%, не -- Г (№¡,4.я п ) , не II

II \7

II V I II

II Эксперимент | Расчет Эксперимент Расчет ||

II 11 | [6] наст. р. наст. р|

1г 110 II 1 £1.3(1.7)[9] 18.6(1.9)[113 | 14.6 | 19(2)

II II II 9 38.5(2.3)[?] 34(6) [8] 21.3(1.7)[9] 20(2) 34.3(2.4)[10] 25.9(2.1) [11] 27(2)1

II 18.7(1.2) ГЦ]

II 3 20.4(1.6) ГШ 20(2) 26.2(1.8)[11] 25 (2) ||

II 1 4 5 74(28) [8] 21 (2) 21(2). 25(2)1 24(2)«

В 6 100(Зи) [8] 22(2) 23(2) ||

Ш •1 1 14.7 [ 20(2)

II <7/ 40.2(2.4)[7] 20(2) 28(2)||

I! 3 29.4(1.8)[7] 21(2) 27(2)||

II 4 21.5(1.5)[10] 22(2) 27(2) ||

II II 5 6 22(2) 22(2) 26(2) || 25(2)||

112 1 1 15.1 ! 22(2)

II 2 22(2) 30 (3) ||

II 1! 3 4 22(2) 23(2) 29 (3) || 29(2)1!

II з 1 | 16.1 | 25(2)

II I п_ 2 3 1 1 25(2) 26(2) 31 (3) || 31(3)1 И

молекулы Н0. Эти данные использованы для сравнения распределений заселенностей по вращательным уровням различных электронно-колебательных состояний молекулы На в плазме пониженного давления и проанализирована возможность определения газовой температуры по измерению распределений интенсивностей в ротационной структуре различных полос разных электронных переходов.

Поскольку константы элементарных процессов мало изучены, связь распределений заселенностей по Еращательным уровням в электронно-возбужденном и основном состояниях молекулы рассмотрена в рамках простейшей модели возбуждения и дезактивации ЗКВ уровней излучающих состояний (см. например [2]):

1) заселением и разрушением уровней за счет вторичных процессов можно пренебречь по сравнению с радиационным распадом и прямым электронным возбуждением;

2) распределение заселенностей в основном электронно-колебательном состоянии Х,у-0 - больцмановское с температурой, равной газовой;

3) потоками возбуждения с колебательных уровней ч^Л основного состояния можно пренебречь по сравнению с пряшм возбуждением с с уровня V—0;

4) коэффициент скорости возбуждения электронным ударом из основного состояния молекулы отличен от нуля только для переходов на уровни с такими же значениями врзшательного квантового числа Ы'-М и не зависит от N.

При сделанных предположениях логарифм так называемой приведенной заселенности уровней излучающего п'у'А/' состояния

Л) ( V Ем , гпп„1

является линейкой функцией от энергии д/ вращательных уровней молекулы в основном ЭК состоянии, тангенс угла наклона которой связан с искомой газовой температурой Т (здесь ^ д- статистический вес).

В результате проведенных измерений относительных интенсивностей ЭКВ линий Р, Ц, И Еращательных ветвей различных полос

; ¿.щ,

/ '3Д-0 — С^Л* ; Т^П'д , ? (1'1П^ электронных

переходов были найдены распределения заселенностей молекулы по вращательным уровням излучающих электронно-колебательных состоя-

ний для широкого диапазона исследуемых условий (при токах разряда 1-10-300 мА). Установлено, что полученные нами значения вероятностей переходов позволяют в отличии от факторов Хенля-Лондона извлекать из интенсивностей разных электронно-колебательно-вращательных линий переходов согласованную информацию о заселенностях одних и тех же ровибронных уровней излучающих состояний.

При этом в широком диапазоне условий в плазме пересчитанные на основное электронно-колебательное состояние молекулы вращательные температуры с1 ЪП, ;(/ $ > состояний согласуются в пределах 20%, а те же температуры, найденные из распределений заселенностей по вращательным уровням

I и X1П^ электронных состояний отличаются от упомянутых

выше в 1.5-2 раза.

Высказано предположение, о тем, что для корректного определения газовой температуры водородосодержащей плазмы пониженного давления по измерению распределений интенсивностей в ротационной структуре полос электронных переходов необходимо принимать во внимание зависимости сечений возбуждения электронным ударом и коэффициентов скоростей столкновительного тушения от Ерашдтельного квантового числа.

ОСНОВНЫЕ РЕЗУЛЬТАТЫ РАБОТЫ.

1. Впервые измерены: __ _ ±

а) вращательные коэффициенты ветвления д, С/ '^Л д С-' П^ переходов Н^и В . Установлено значительное отличие полученных величин от результатов, предсказываемых адиабатической теорией;

б) колебательные коэффициенты ветвления

перехода Н^. Выяснено, что приближение Франка-Кондона не в состоянии описать результаты измерений и необходимо учитывать зависимость дипольного момента ЪсЬ^П^ О-р^^Ец электронного перехода от межъядерного расстояния.

2. Проанализированы адиабатические и неадиабатические эффекты, приводящие к возмущению ЭКВ термов и состояний молекулы водорода. Впервые полуэмпирически найдены коэффициенты разложения возмущенных волновых функций Т/Пд и С/^Ад состояний Н 0 и по борн-оппенгеймеровскому базису волновых функций.

3. Выяснено, что предложенная ранее для аналогичных триплетных переходов неадиабатическая модель позволяет описать эксперимен-

тальные данные настоящей работы в пределах погрешности измерений, если принять во внимание зависимость диполь ного момента Ъо^И^ йр электронного перехода от межъядерного расстояния. Пока-

зано, что в области межъядерных расстояний г-1.5-3.0 а.е. диполь-ныи момент электронного перехода

молекулы водорода можно представить в виде линейной функции от межъядерного расстояния, а зависимостью диполькых моментов ЬсЦ'П^'

и Ъс1 ^Д ^ -> Ир^Лч электронных переходов от г можно пренебречь.

4. Установлено, что влиянием взаимодействия и С. ^Л ^ состояний на возмущения в вероятностях спонтанного излучения

'^^Ад , переходов молекулы водорода лри

точности измерений 10-15 % можно пренебречь.

5. Из полуэмпирического анализа экспериментальных данных об ЭКВ термах, вращательных и колебательных коэффициентах ветвления

У , & переходов молекулы водорода и радиаци-

онных времен жизни излучающих состояний впервые найдены абсолютные значения диполышх моментов 2> с!-~Пд 2.р 2ч 1 2>сСхПд — 2.р*~Пч и 'Ьо/.^Дф -» 2-р^Пц электронных переходов. Показано, что величина полного спина электронов не оказывает существенного влияния на значения дшольных моментов Ьс1 2р электронных переходов, но приводит к четырехкратному различие величин диполь пых моментов Ъ оС П ф —> Ир 'З ч триплетных и синглетных электронных переходов. _ _

6. Впервые найдены абсолютные значения вероятностей X Пд^Ь*

ЭКВ радиационных переходов и радиационных времен жизни ровиброниых уровней Х^/7 д и С/^Д ^ состояний Н^р для различных значений колебательных и вращательных квантовых чисел (у'-0-3, у"-0-9,Н*-2-6 ).

7. Проведена проверка эффективности использования полученных данных о вероятностях ЭКВ радиационных переходов. Установлено, что наиденные в настоящей работе значения вероятностей переходов позволяют в отличии от факторов Хенля-Лондона по интенсивностям разных ЭКВ линий получать согласованную информацию о заселеннос-тях одних и тех же ровибронных уровней излучающих состояний.

8. Обнаружены существенные различия в распределениях заселеннос-тей по вращательным уровням различных электронно-колебательных состояний молекулы Н^с главным квантовым числом п-3. Высказано предположение о том, что для корректного определения газовой тем-

пературы Еодородосодержащей плазмы пониженного давления по измерен!®) распределений интенсивностей в ротационной структуре полос электронных переходов необходимо принимать во внимание зависимости сечений возбуждения электронным ударом и коэффициентов скоростей столкновительного тушения от вращательного квантового числа.

Цитированная литература:

1. Кузнецова Л.А.,Кузьменко Н.Е..Кузяков Ю.Я..Пластинин Ю.А. Вероятности оптических переходов двухатомных молекул. М., "Наука", 1980. 319 С.

2. Лавров Б.П. "Электронно-вращательные спектры двухатомных молекул и диагностика неравновесной плазмы"- в кн.:- Химия плазмы, вып.11./ Под ред. Е.М.Смирнова, М.,"Энергоатсмиз-дат", 1984. С.45-92.

3. Оторбаев Д.К., Очкин В.Н., Рубин П.Л., Савинов С.Ю., Соболев Н.Н.,Цхай С.Н. "Возбуждение вращательных уровней электронных состояний молекул электронным ударом в газовом разряде." - в кн.: Электронно-возбужденные молекулы в неравновесной плазме. Труды ФИАН. Т.157. М., "Наука", 1935. С.85-123.

4. Астаикевич С.А.,Лавров Б.П. //Опт. и спектр. 1994. Т.76. N.1. С.33-41., С.42-52.

5. Quadrelli Р., Dressler К., Wolniewics L. //J.Chern.Phys. 1990. V.92. N. 12. P.7461-7478.

6. Glass-Maugean M., Quadrelli P., Dressler К. //J.Chern.Phys. 1984. V.80. N.9. P.4355-4362.

7. Chien C.W., Dalby F.W., van der Linde J. //Can.J.Phys. 1978. V.56. N.7."P.827-837.

8. Брюховецкий А.П., Котликов E.H., Оторбаев Д.К., Очкин В.Н., Рубин П.Л., Савинов С.Ю., Соболев H.H. //ЖЭТФ. 1980. Т.79.

N.5. С.1687-1703.

9. Day R.L..Anderson R.J..Sharpton F.A. // J.Chern.Phys. 1979. V.71. N.9. P.3683-3688.

10. Sanchez J.A., Campos J. /ÂJ.Phys. 1988. Y.49. P.445-449.

11. Tsukiyama К.,Ishii J.,KasuaT. //J.Chern.Phys. 1992. V.97. N.2. P.875-882.

12. Dressler K., Wolniewicz L.// Can.J.Phys. 1984. V.62. N.12. P.1706-1723.

13. Асташкевич С.А..Лавров Б.П. //Опт. и спектр. 1995. Т.79. N.2. 0.207-222.

Основные материалы диссертации опубликованы в работах:

1. Асташкевич С.А.,Кокина Н.В., Лавров Б.П. Возмущения во вращательных коэффициентах ветвления X д С-^П^ переходов молекулы Н .// Опт. и спектр. 1995. Т.78. Н.4. С.628-641.

2. Асташкевич С.А., Кокина Н.В., Лавров Б.П. Возмущения в синг-летном 3d комплексе термов и относительные значения вероятностей спонтанного излучения ровибронных линий Т П^

У^Ад -Г С-^П^ переходов Н^и D^ .//Тезисы докл. 4 конфер. "Атомные данные для астрофизики." Изд-во СЛбГУ, 1995. 0.6-7.

3. Асташкевич С.А., Кокина Н.В., Лавров Б.П. Определение вращательной температуры плазмы низкого давления по интенсивкостям (3lX)Y,37L^ ,v (2рД ,v полос , KD, D^ . // Материалы мевд. конфер. "Физика низкотемпературной плазмы." Изд-во Петрозаводского ГУ, 1995. В.З. С.339-341.

4. Astashkevich S.А., Kaening М., KokinaN.V., Kompanietz Е. V., Lavrov В.P., Ohl A., Ropcke J. Spectroscopic studies of low pressure hydrogen containing DC and microwave discharge. //Материалы межд. конфер. "Физика низкотемпературной плазмы." Изд-во Петрозаводского ГУ, 1995. В.З. С.£01-302.