Исследование редкоземельных манганитов и манганатов с помощью μSR-метода тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.07 ВАК РФ

На правах рукописи

А//

Воробьев Сергей Иванович

ИССЛЕДОВАНИЕ РЕДКОЗЕМЕЛЬНЫХ МАНГАНИТОВ И МАНГАНАТОВ С ПОМОЩЬЮ ц£Д-МЕТОДА

Специальность 01.04.07 - «Физика конденсированного состояния»

АВТОРЕФЕРАТ диссертации на соискание ученой степени кандидата физико-математических наук

25 2015

Санкт-Петербург - 2015

005559533

Работа выполнена в Федеральном государственном бюджетном учреждении «Петербургский институт ядерной физики им. Б. П. Константинова» Национального исследовательского центра «Курчатовский институт», г. Гатчина.

Научный руководитель: Геталов Александр Леонидович

кандидат физико-математических наук,

старший научный сотрудник лаборатории мезонной

физики конденсированных сред

ФГБУ «Петербургский институт ядерной физики

им. Б. П. Константинова»

Национального исследовательского центра

«Курчатовский институт», г. Гатчина.

Официальные оппоненты: Мамедов Таир Наги оглы

доктор физико-математических наук, старший научный сотрудник, заместитель начальника отдела ЛЯП, Объединенный институт ядерных исследований, г. Дубна,

Набережное Александр Алексеевич

кандидат физико-математических наук, доцент, старший научный сотрудник ФГБУН «Физико-технический институт им. А. Ф. Иоффе» РАН, г. Санкт-Петербург.

Ведущее учреждение: Федеральное государственное автономное

образовательное учреждение высшего профессионального образования «Национальный исследовательский ядерный университет «МИФИ», г. Москва.

Защита состоится «30»2015 г. в 11 ч 00 мин на заседании диссертационного совета Д 112.232.33 по защите докторских и кандидатских диссертаций при Санкт-Петербургском государственном университете по адресу: 198504, Санкт-Петербург, Ульяновская ул., д. 1. Санкт-Петербургский государственный университет, физический факультет, малый конференц-зал.

С диссертацией можно ознакомиться в научной библиотеке им. М. Горького Санкт-Петербургского государственного университета и на сайте СПбГУ spbu.ru.

Отзывы на автореферат в двух экземплярах, заверенные печатью, высылать по указанному адресу ученому секретарю диссертационного совета.

Автореферат разослан 15 г.

Ученый секретарь

диссертационного совета Д 212.232.33 кандидат физико-математических наук, доцент / Л'7' ' А. М. Поляничко

ОБЩАЯ ХАРАКТЕРИСТИКА РАБОТЫ

Актуальность. Манганиты с общей формулой Ri-хАхМпОз являются одной из наиболее интересных и сложных систем, изучаемых в физике конденсированных состояний. Здесь мы имеем сильное взаимодействие между электронами, которые формируют квазилокальные моменты, ферромагнетизм (ФМ) и антиферромагнетизм (АФМ), переход «металл - диэлектрик» (МД), эффект орбитального упорядочения (ОУ), сильную электрон-фононную связь, зарядовое упорядочение (ЗУ) и пространственное разделение фаз. Физика этих систем с конкурирующими взаимодействиями, с одной стороны, куда более сложна, а с другой - более интересна, чем физика простых твердых тел. И основное, пожалуй, это наличие еще одного «сверхэффекта» - эффекта колоссального магнитного сопротивления (KMC). Манганиты проявляют уникальное свойство отрицательного KMC, когда удельное сопротивление образна (р) при приложении к нему внешнего магнитного поля (Я) уменьшается во много раз. Стало очевидным, что ни одно из присущих соединениям физических состояний и сопутствующих им явлений не может рассматриваться изолированно, без связи с другими, и что ни локализованные, ни делокализованные носители не только не являются в них взаимоисключающими, а сосуществуют. Манганиты являются прототипами сильнокоррелированных систем, где спиновые, зарядовые и орбитальные степени свободы проявляют себя одновременно, и классические упрощения, при которых пренебрегают некоторыми взаимодействиями для детального изучения других, здесь просто не работают.

Еще одна мотивация изучения манганитов заключается в их богатых фазовых диаграммах, демонстрирующих разнообразие фаз с необычными упорядочениями. При изменении концентрации х А-элемента (щелочные металлы) резко меняются физические свойства манганитов, и система проходит через цепочку фазовых переходов с разнообразными типами упорядочения: магнитным, структурным, электронным.

Возможность создания материалов с заданными управляемыми параметрами (магнитными и электрическими) стимулирует интерес к изучению мультиферроиков с близкими температурами магнитного и ферроэлектрического упорядочения. Представителями таких соединений, в частности, являются манганаты RMmOs (R - металл редкоземельной группы элементов), кристаллическая структура которых принадлежит к пространственной орторомбической группе Pbam [1], а дальний магнитный (AFM) и ферроэлектрический (FE) порядки в этих материалах реализуются при близких значениях температуры (30-40 К) [2, 3].

В последние несколько лет наблюдается всплеск интереса к мультиферроикам - веществам, в которых сосуществуют магнитное и электрическое упорядочения [4—6]. Создание на единой материальной платформе устройств, преобразующих информацию в форме намагниченности в электрическое напряжение и обратно, является весьма привлекательным решением насущных задач сенсорной техники, магнитной памяти и микроэлектроники, в частности еппнтроники, стремящейся соединить достоинства энергонезависимой магнитной памяти и быстродействующих электрических систем обработки информации. Бурное развитие новой области электроники - спиновой электроники (спинтроники) - связано с использованием материалов - мультиферроиков, в

которых одновременно сосуществуют (анти)ферромагнитное (АРМ - РМ) и (анти)ферроэлектрическое (АРЕ - РЕ) упорядочение. В спингронике для преобразования электрического сигнала используется не только заряд электрона, но также и спин, что позволяет создавать принципиально новые устройства для быстродействующей оперативной памяти в компьютерах, сенсоры, преобразователи магнитной информации в оптический сигнал и др.

Целью настоящей диссертации являлось проведение с помощью мюонного метода (р57?-метод) экспериментального исследования магнитных свойств манганитов ЯМпОз (Л = У, Но) с гексагональной структурой решетки, поликристаллических керамик ЬахСа1-хМпОз и Ьах8п-хМпОз, а также редкоземельных манганатов КМт05 (Я = Ей, вс!) на мюонном канале синхроциклотрона ФГБУ «ПИЯФ» НИЦ «Курчатовский институт» (далее -ПИЯФ). В этих соединениях существуют хотя бы два из трех типов порядка: магнитного, электрического или механического.

Научная новизна. В дополнение к другим ядерным методам исследования вещества ц57?-методом было показано, что все образцы являются магнетиками гейзенберговского типа. Впервые надежно определена в манганите УМпОз особенность вблизи температуры ~ 50 К, что может соответствовать частичному повороту спинов ионов марганца. С помощью метода в образцах манганата ЕиМщОз ниже температуры магнитного упорядочения обнаружен эффект потери поляризации мюонов и влияния на него внешнего магнитного поля. Впервые обнаружено явление «памяти» при воздействии на образец ЕиМпгСЬ внешнего магнитного поля; время релаксации «памяти» зависит от размера структурных единиц образцов (монокристаллов или зерен керамики). р5Л-методом впервые были исследованы образцы СёМтСЬ.

Практическая ценность. Полученные результаты полезны для более полного понимания физики мультиферроиков, практическое применение которых уже сейчас может быть необычайно широко.

Основные положения, выносимые на защиту.

1. Впервые с помощью цЗТ?-метода было показано, что образец НоМпОз при температуре Т,\ = 74 К испытывает переход из парамагнитного в антиферромагнитное состояние (Р —► АРМ).

2. Впервые с помощью р5Л-метода выявлено, что манганит НоМпОз при температуре Тяг ~ 40 К испытывает спин-ротационный переход (поворот спинов марганца на 90°).

3. С помощью метода было определено, что при температуре Ту — 66 К в образце УМпОз происходит фазовый переход «парамагнетик - антиферромагнетик».

4. Впервые с помощью ,и5/г-метода в образцах манганата ЕиМшСЬ (из набора монокристаллов и керамики) ниже температуры магнитного упорядочения Т.\'= 40 К обнаружен эффект потери поляризации мюонов.

5. Впервые с помощью ¡д5/?-метода было показано, что при температуре Т:VI = 40-42 К образцы Сс1Мп2С>5 испытывают фазовый переход из

парамагнитного состояния в состояние с дальним магнитным порядком. При температуре Т ~ 30 -35 К изменяется характер дальнего магнитного порядка. При температуре Тс = 22 К происходит структурный фазовый переход ферроэлектрического типа, при котором наблюдается изменение локальных углов связи и расстояний между ионами марганца и кислорода. При температуре Tsi = 15 К возникает магнитное упорядочение ионов Gd3+ (FM-типа). Потеря части полной асимметрии ниже температуры установления дальнего магнитного порядка в манганате GdMmOs может свидетельствовать об образовании мюония. Это указывает на важную роль процессов переноса заряда в формировании дальнего порядка.

Личный вклад автора. Автор внес существенный вклад в постановку задач и играл ведущую роль в процессе набора экспериментальных данных, а также в их обработке и физическом анализе.

Апробация работы. Основные результаты работы были представлены на:

• 40-й Зимней школе ПИЯФ РАН, 2006 г.;

• I Международном междисциплинарном симпозиуме «Среды со структурным и магнитным упорядочением» (MULTIFERROICS-2007). -Ростов-на-Дону, п. JToo, 5-10 сентября 2007 г.;

• научных сессиях НИЯУ МИФИ - 2008, 2009, 2010, 2011, 2012 и 2013 гг.;

• XI Международном междисциплинарном симпозиуме «Упорядочение в минералах и сплавах» ОМА-11. - Ростов-на-Дону, п. JIoo, 10-15 сентября 2008 г.;

• II Международном междисциплинарном симпозиуме «Среды со структурным и магнитным упорядочением» (MULTIFERROICS-2). - Ростов-на-Дону, п. JIoo, 23-28 сентября 2009 г.;

• IV Международной научной конференции «Актуальные проблемы физики твердого тела» (ФТТ-2009). - Минск, 20-23 октября 2009 г.;

• Российской молодежной конференции по физике и астрономии «ФизикА. СПб». - Санкт-Петербург, 29-30 октября 2009 г.;

• VI Международной научной конференции «Актуальные проблемы физики твердого тела» (ФТТ-2013). -Минск, 15-18 октября 2013 г.;

и неоднократно обсуждались на семинарах и научных сессиях ОФВЭ ПИЯФ.

Работа дважды премировалась на конкурсе лучших работ ПИЯФ, в 20092010 гг.

Публикации. По теме диссертации опубликовано 12 работ в научных журналах и сборниках, в том числе 5 статей в рецензируемых журналах из перечня ВАК РФ. Список работ приведен в конце автореферата.

Структура и объем диссертации. Диссертационная работа состоит из введения, трех глав и заключения. Она изложена на 113 страницах, включает 56 рисунков и список литературы из 101 наименования.

СОДЕРЖАНИЕ РАБОТЫ

Во введении обоснована актуальность выбранной темы исследования, сформулирована основная цель работы.

В первой главе приведены сведения общего характера, необходимые для рассмотрения полученных экспериментальных данных. Здесь кратко изложены основы мюонного метода (¡jSR-метода) и процедура получения информации в рамках времядифференциальной методики. Рассмотрены общие представления о поведении поляризованных положительно заряженных мюонов в среде и отмечены модельные предложения, используемые в дальнейшем для интерпретации экспериментальных данных [7-12]. Описан разработанный в ПИЯФ интегральный метод представления р£/?-данных [13]. Приведены характеристики экспериментальной аппаратуры, а также описаны задачи, которые можно решать с ее помощью.

Использование поляризованных мюонов в качестве уникального инструмента для исследования свойств твердых тел обусловлено тем, что имеется возможность довольно просто проследить поведение поляризации ансамбля частиц в течение 10-15 мкс после внедрения их в исследуемое вещество. Дело в том, что распад этих однократно заряженных нестабильных частиц с массой 105 МэВ и спином S = 1/2 относится к классу слабых взаимодействий и происходит с нарушением закона сохранения пространственной четности. Это приводит к анизотропии вероятности вылета образующегося позитрона или электрона (|i—>е w) относительно направления спина покоящегося мюона.

Для применения pS/í-метода необходим ансамбль поляризованных мюонов. Пучок поляризованных мюонов получают на ускорителе, бомбардируя высокоэнергичными протонами мезоно-образующую мишень (в данной работе это бериллиевая мишень толщиной 18 см). При взаимодействии протонов с ядрами рождаются отрицательно и положительно заряженные я-мезоны с массой, примерно равной 140 МэВ. Для образования я-мезонов обычно используют протонные пучки с энергией > 0,5 ГэВ (в ПИЯФ -1 ГэВ). На входе ц-канала происходит сепарация пучка положительно заряженных л-мезонов с импульсом ~ 200 МэВ/с, которые затем распадаются по схеме я+ —> + vM в направлении движения, поэтому поляризация р+-мюонов составляет ~ 100%.

Для проведения всех измерений была использована ц5Л-установка на мюонном пучке синхроциклотрона ПИЯФ (рис. 1). Исследуемые образцы размещаются в криостате продувного типа [14]; в качестве хладоагента используется поток охлажденного газа гелия. При использовании гелия диапазон доступных температур составляет

Рис. I. Установка для цЖ-экспериментов: КГ - кольца Гельмгольца; КК - компенсирующие катушки; К - коллиматор; Ф1 и Ф2 - фильтры 1 и 2; ФЭУ - фотоэлектронный умножитель; С1-С4 - сцинтилляционные счетчики

10-300 К, и переход от одной температуры к другой не превышает 20 мин. Стабильность установившейся температуры на образце обеспечивается в пределах ±0,5 К. На установке можно проводить исследования как в нулевом магнитном поле, компенсируя внешние рассеянные поля кольцами Гельмгольца до уровня ~ 0,05 Гс, так и во внешнем магнитном поле (поперечном или продольном) в диапазоне 5 Гс - 1,5 кГс. Однородность внешних магнитных полей в объеме 200 см3 не хуже 10^; что позволяет вести измерения при скоростях релаксации не менее 0,005 мкс"1.

Во второй главе рассмотрены физические результаты исследования магнитных свойств редкоземельных манганитов НоМпОз и УМпОз, а также приводятся результаты исследования манганитов лантана, легированных кальцием и стронцием. Были определены фазовые переходы и распределения внутренних магнитных полей.

В нашем случае измерялись временные распределения позитронов ЛСД, образовавшихся при распаде |Г"-мюона » е++ уе + у ) и вылетевших в

направлении исходной мюонной поляризации во временном окне Д/ ~ 4,5 ■ Хц после момента остановки каждого мюона в образце. Временное распределение позитронов описывается выражением

ЛСД = [А/о ■ ехр(-/ / т„)][ 1 + а,в1(0 + аьОь(г)] + Ф, где N0 - нормировочная константа, или, иными словами, число зарегистрированных позитронов; ти = 2,197 11 ■ 10~б с — время жизни мюона; а5, аь - начальная асимметрия распада мюонов, остановившихся в образце (о5), и ее фоновая компонента (аь) от мюонов, остановившихся во входных окнах криостата и задающем счетчике детектора мюонов; СС, Сь(0 - функции релаксации поляризации для мюонов, остановившихся в образце и фоновых источниках;

При анализе экспериментальных данных используют предположение о факторизации функции релаксации: 08{1) = См(г)Сг1/(/), где Са(0 описывает релаксацию, обусловленную динамическими эффектами, а - функция релаксации в статических полях. При изучении динамических явлений, обусловливающих релаксацию спина мюона, функция релаксации задается зависимостью Д^/) = ехр(-Х/), где X -скорость динамической релаксации. На рис. 2 демонстрируется зависимость скорости релаксации поляризации остановившихся мюонов в образце НоМпОз от температуры (X). Видим два пика (74 К и ~ 40 К), которые соответствуют двум фазовым переходам, первый (Га/=74 К) - переход из парамагнитного состояния в состояние антиферромагнитного упорядочения. Второй переход (Т ~ 40 К) связан с разворотом спинов Мп на 90° (спин-ротационный переход 7ж) [15-17].

Ф - фон случайных совпадений.

Рис. 2. Скорость релаксации поляризации мюонов, остановившихся в образце НоМпОз в нулевом магнитном поле

На рис. 3 показана зависимость частот прецессии спина мюона во внутренних магнитных полях от температуры образца НоМпОз в нулевом внешнем магнитном поле. Видим, что при температурах образца меньше 7л/ = 74 К наблюдается прецессия на двух частотах, одна из которых пренебрежимо мала по сравнению с другой (/ч ~ 40 МГц; Гг < 1 МГц). По мере понижения температуры образца /ч монотонно растет, а .Рг уменьшается. При температурах образца ниже температуры 7м = 40 К частота Рг заметно возрастает (практически от 0) и продолжает монотонно расти с понижением температуры. На рис. 4 демонстрируется поведение асимметрии а\ и аг при изменении температуры образца. Видим, что при температуре спин-ротационного перехода (7я? ~ 40 К) происходит резкое изменение в соотношении между коэффициентами а\ и аз.

Рис. 3. Поведение частот наблюдаемой прецессии от температуры образца НоМпОз в нулевом поле. Звездочки - /ч, круглые точки - Fl

Рис. 4. Зависимость асимметрии от температуры образца НоМпОз в нулевом поле. Линии нанесены для наглядности поведения зависимости. Звездочки - аи круглые точки - а2. где а\ + аг~ а,

50 20 30 40 50

Э0 100 ПО 120 -,30 140 150

Т(К)

Рис. 5. Скорость релаксации поляризации мюонов, остановившихся в образце УМпОз в нулевом магнитном поле

Аналогичные исследования были выполнены на образце УМпОз. На рис. 5-9 демонстрируются результаты обработки экспериментальных данных, полученных на образце УМпОз. В поведении зависимости скорости релаксации поляризации (л.) мюонов, остановившихся в образце УМпОз, от температуры образца виден пик при температуре Тм = 66 К, который соответствует фазовому переходу «парамагнетик - антиферромагнетик» (рис. 5). В интервале температур 45- 55 К видим не монотонное поведение параметра X в зависимости от температуры образца (см. вставку на рис. 5). В интервале

температур 20-60 К видим прецессию на двух частотах /ч и Рг, соотношение между которыми сохраняется в указанном диапазоне температур /^//ч ~ 2 (рис. 6). Отметим особенность в поведении парциальных амплитуд а\ и да в диапазоне температур 20-60 К. При температуре Т ~ 50 К наблюдается изменение в соотношении названных параметров а\ / <22 (рис. 7).

Рис. 6. Поведение частот наблюдаемой прецессии .р от температуры образца УМпОз в нулевом поле. Звездочки - У7,, круглые точки — 7*2

Т(К)

Рис. 7. Зависимость асимметрии от температуры образца УМпОз в нулевом поле. Линии нанесены для наглядности поведения зависимости. Звездочки - аь круглые точки - а2, где И] + а2 = а,

Таким образом, для образца УМпОз при температуре ~ 50 К видим особенности в зависимостях от температуры скорости релаксации спина мюона (рис. 5) и парциальных амплитуд а\ и аг (рис. 7). Возможно, это связано с частичным поворотом спинов марганца в соединении УМпОз [18].

Для исследованных образцов НоМпОз и УМпОз зависимость частоты прецессии от температуры хорошо аппроксимируется кривой Кюри - Вейса: F ~ Fmax(l - Т/ с показателем ß = 0,39 ± 0,02, что соответствует модели ЗО-магнетика гейзенберговского типа [19].

Третья глава посвящена исследованию редкоземельных манганатов RMmOs (R = Eu, Gd).

В представляемой работе с помощью р5Л-метода в диапазоне температур 15-140 К проведено сравнительное исследование двух типов образцов EuMmOs (из монокристаллов и керамики) и обнаружено качественное различие их свойств. Измерены временные спектры позитронов распада, и на их основе получены температурные зависимости параметров релаксации поляризации мюона, частот прецессии его спина во внутренних магнитных полях образцов и парциальных вкладов разных мод прецессии в полную асимметрию.

Для обоих образцов наблюдается одинаковое температурное поведение параметра Ал (рис. 8). Виден резкий пик при температуре Tv~ 40 К, связанный с фазовым переходом «парамагнетик - антиферромагнетик» (РМ —> AFM). Наблюдаются аномалии в поведении hi при температурах 30 К (FE 1-переход) и 22 К (РЕ2-переход).

0,45 0,40 ■ 0,35 ■ 0,30 -0,25 0,20 0.15 0,10 0,05 • 0,00 -

Г-

ТРЕ1

и

I

а)

• •

10 20 30 40 50 60 70 80 90 100 110

Т(К)

20 30 40 50 60 70 80 90 100 110

Т(К)

Рис. 8. Температурная зависимость динамической релаксации поляризации мюонов для образца ЕиМпгС^: а - для образца

из монокристаллов; Ь - для керамики. Стрелками отмечены аномалии, обсуждаемые в тексте

Для обоих образцов (монокристаллов и керамики) две частоты (/чл) присутствуют в спектрах во всем температурном интервале ниже температуры Гд' (рис. 9, 10), при этом соотношение между их парциальными вкладами практически не изменяется (в пределах ошибок) (рис. 11, 12).

Ниже температуры магнитного упорядочения 7д< = 40 К обнаружен эффект потери поляризации мюонов и влияние на него внешнего магнитного поля (рис. 13). Оба явления можно объяснить включением дополнительного канала деполяризации мюонов из-за образования мюония в среде с пониженной плотностью электронов за счет процесса зарядового расслоения (перераспределения электронной плотности при фазовом переходе). Впервые обнаружено явление «памяти» при воздействии на образец внешнего магнитного поля; время релаксации «памяти» зависит от размера структурных единиц образцов (монокристаллов или зерен керамики).

.... 4... Л

' "1...... 1 1 : { 1 1' 1 1 И 1

.....Т...........

)|—.—,—.—I—.—I—.—,—.—.—.—

10 15 20 25 30 35 40

Т(К)

Рис. 11. Температурные зависимости

парциальных вкладов 0| (светлые точки) и а2 (темные точки) в полную асимметрию в области ниже температуры Нееля Тц— 40 К (для образца ЕиМп:05 из монокристаллов)

« 1 г______ I

1| 1 I? 4.1.....41 >• I 'I

■ 1 9 1 1 0 1

Т (К)

Рис. 12. Температурные зависимости

парциальных вкладов а\ (светлые точки) и а2 (темные точки) в полную асимметрию в области ниже температуры Нееля Тц= 40 К (для образца ЕиМгъОб из керамики)

Рис. 9. Температурные зависимости частот прецессии Р] (светлые точки) и /*2 (темные точки) мюона во внутреннем магнитном поле для образца ЕиМгьО« из монокристаллов (соответствуют закону Кюри - Вейса: = 39 ■ (1 - 77 и ^2=109-(1-Г/7:У)0'39)

х • ••»V * 4

О О о°0(ЭО © ®в§э0о о а

10 15 20 25 30 35 40

Т(К)

Рис. 10. Температурные зависимости частот прецессии (светлые точки) и Р2 (темные точки) мюона во внутреннем магнитном поле для образца ЕиМгъО."; из керамики

га

0.18 0,16 0,14 0.12 0,10 0,08 0.06 0,04 0,02 0,00

Аналогично исследованы: поликристаллический (набор достаточно крупных монокристаллов) и керамический образцы манганата Ос1МтС>5 в области температур 10-300 К (рис. 13). Согласно результатам анализа временных спектров прецессии спина мюона во внутреннем магнитном поле установлено существование одного (при Т = 42-32 К), либо двух (при Т < 32 К) предпочтительных мест локализации мюона в структуре образцов (рис. 14). Температурные зависимости двух наблюдаемых частот прецессии различны. Низкочастотная ветвь с частотой

/ч слабо зависит от температуры и, видимо, определяется ферромагнитно скорре-лированными парами ионов Мп4+. Высокочастотная ветвь (Рг) описывается функцией ~ (1 - 77 7к с)15 с показателем Р = 0,39, что характерно для ЗВ-магнети-ков гейзенберговского типа.

Температурные особенности параметра релаксации поляризации мюона (рис. 15), частот прецессии его спина и парциальных вкладов в полную асимметрию позитронов распада обусловлены серией фазовых переходов: магнитный фазовый переход (7м = 40^42 К), структурный фазовый переход (ферро-электрический) (Тс = 20-22 К) и ферромагнитное упорядочение С^/-подсистемы с изменением состояния ионов марганца (Тк1= 15 К).

О 20 40 60 80 100 120 140

Т(К)

Рис, 13. Температурная зависимость относительной остаточной асимметрии а1 / о0 для образцов СёМгъО, из монокристаллов (темные точки) и керамики (светлые точки). Стрелками отмечены температуры перехода Г~ 30 К (для образца из монокристаллов) и магнитного упорядочения Тц ~ 40 К

100

90

80

70 N 60 Ш,50

и_~ 40

30

20 ' *

10

0 . -

I

а)

■ I • I -

г' Л £1 :

30

70

60

50

N

I 40

?

"—' 30

Ц-

20

10

0

5 10 15 20 25 30 35 40

Т(Ю

ь)

5 10 15 20 25 30 35 40

Т(К)

Рис. 14. Температурные зависимости частот прецессии спина мюона во внутреннем магнитном поле керамического (а) и поликристаллического (Ь) образцов 0с1Мп205. /•"1 - темные точки, - светлые точки

Обнаруженный эффект потери полной асимметрии ниже температуры установления дальнего магнитного порядка Тт = 40-42 К может свидетельствовать об образовании мюония (рис. 16). Это указывает на важную роль процессов переноса заряда в формировании дальнего порядка в исследованном мультиферроике вёМтОз.

3,0

2.5

.—. 2.0

(Л

1 5

ой

1.0

0.5

0,0

а)

If

it*

30 40 50 60 70 80 90

Т(К)

!

к''

i jm

1,0 0.9 0,8 0.7 0,6

0

0,5 0,4 0,3 0,2 0.1 0.0

1.1 1,0 0.9 0.S 0,7 . 0,6

1 0,5 0,4 0,3 0.2 0.1 0,0

_______________________А.______„ i . .

2 а)

а

>Р

-а» г • »

0 10 20 30 40 50 60 70 80 90

Т(К)

Рис. 15. Температурная зависимость скорости динамической релаксации

поляризации мюонов: а - керамический образец СсМп^О,, Ь - поликристаллический образец СёМпзО?. Темные точки - измерения в режиме нагревания; светлые точки -

измерения в режиме охлаждения; треугольники - измерения во внешнем магнитном поле Н~ 280 Гс. Стрелками отмечены точки фазовых переходов

10 20 30 40 50 60

Т(К)

:

~Tk ^ «---------^

Ь) 5

V3

. t s

« агагг^!

10 20 30 40 50 60 70 £

Т(К)

Рис. 16. Температурная зависимость остаточной асимметрии, нормированной на полную асимметрию: а - керамический образец GdMniOs;

b - поликристаллический образец GdMniOs. Темными треугольниками отмечены результаты измерений во внешнем магнитном поле Н= 280 Гс

В заключении изложены основные результаты и выводы, представленные автором к защите.

ОСНОВНЫЕ РЕЗУЛЬТАТЫ И ВЫВОДЫ

1. Продемонстрирована высокая эффективность р57?-метода при изучении редкоземельных манганитов и манганатов. Было показано, что все исследованные образцы являются ЗО-магнетиками гейзенберговского типа, т. к. температурные зависимости частот прецессии хорошо аппроксимируются кривой Кюри - Вейса.

2. С помощью р57?-метода было показано, что образец НоМпОз при температуре 7> = 74 К испытывает переход из парамагнитного в антиферромагнитное состояние (Р —+ AFM).

3. Впервые с помощью fbSTf-метода выявлено, что манганит НоМпОз при температуре Tsr ~ 40 К испытывает спин-ротационный переход (поворот спинов марганца на 90°).

4. С помощью цЖ-метода было определено, что при температуре Tn = 66 К в образце УМпОз происходит фазовый переход «парамагнетик - антиферромагнетик».

5. Впервые для манганита УМпОз была надежно определена особенность вблизи температуры ~ 50 К, что может соответствовать частичному повороту спинов ионов марганца.

6. Впервые с помощью (iSTJ-метода в образцах манганата EuMmOs (из набора монокристаллов и керамики) ниже температуры магнитного упорядочения Tn — 40 К обнаружен эффект потери поляризации мюонов и влияния на него внешнего магнитного поля. Оба явления можно объяснить включением дополнительного канала деполяризации мюонов из-за образования мюония в среде с пониженной плотностью электронов за счет процесса зарядового расслоения (перераспределения электронной плотности при фазовом переходе).

7. Впервые обнаружено явление «памяти» при воздействии на образец EuMmOs внешнего магнитного поля; время релаксации «памяти» зависит от размера структурных единиц образцов (монокристаллов или зерен керамики).

8. Впервые с помощью pSÄ-метода было показано, что при температуре Тт = 40—42 К образцы GdMmOs испытывают фазовый переход из парамагнитного состояния в состояние с дальним магнитным порядком. При температуре ~ 30-35 К изменяется характер дальнего магнитного порядка. При температуре Тс = 22 К происходит структурный фазовый переход ферроэлектрического типа, при котором наблюдается изменение локальных углов связи и расстояний между ионами марганца и кислорода. При температуре Tai = 15 К возникает магнитное упорядочение ионов Gd3+ (FM-типа).

9. Потеря части полной асимметрии ниже температуры установления дальнего магнитного порядка в манганате GdMmOs может свидетельствовать об образовании мюония. Это указывает на важную роль процессов переноса заряда в формировании дальнего порядка.

СПИСОК ПУБЛИКАЦИЙ ПО ТЕМЕ ДИССЕРТАЦИИ

1. С.Г. Барсов, С.И. Воробьев, В.П. Коптев, С.А. Котов, С.М. Микиртычьянц, Г.В. Щербаков. pSR-установка на мюонном пучке синхроциклотрона ПИЯФ РАН. Препринт ПИЯФ 2694 (2006) 17 стр.

2. С.Г. Барсов, С.И. Воробьев, В.П. Коптев, С.А. Котов, С.М. Микиртычьянц, Г.В. Щербаков. ¡.tSR-установка на мюонном пучке синхроциклотрона ПИЯФ РАН. ПТЭ, 50, № 6 (2007) стр. 36-42. (ISSN 0032-8162).

3. С.Г. Барсов, С.И. Воробьев, В.П. Коптев, E.H. Комаров, С.А. Котов, С.М. Микиртычьянц, Г.В. Щербаков. Исследование магнитных фазовых переходов и распределения локальных магнитных попей /jSR-методом. В сб.: «Основные результаты научных исследований ПИЯФ РАН в 2005-2006 годах». Гатчина, ПИЯФ РАН (2007) стр. 122-123.

4. С.Г. Барсов, С.И. Воробьев, В.П. Коптев, E.H. Комаров, С.А. Котов, С.М. Микиртычьянц, Г.В. Щербаков, А.Е. Пестун, Я.М. Муковский. Исследование гексагональных манганитов НоМпОз и УМпОз с помощью мюонного метода. Письма в ЖЭТФ, 85, вып. 12 (2007) стр. 795-798. (ISSN 0370-274Х).

5. С.Г. Барсов, С.И. Воробьев, E.H. Комаров, В.П. Коптев, С.А. Котов, С.М. Микиртычьянц, Г.В. Щербаков. Исследование магнитных фазовых переходов и распределений локальных магнитных полей в манганитах редкоземельных металлов pSR-методом. Препринт ПИЯФ 2738 (2007) 34 стр.

6. S.G. Barsov, S.I. Vorobyev, V.P. Koptev, E.N. Komarov, S.A. Kotov, S.M. Mikirtychyans, G.V. Shcherbakov. pSR-Investigations at PNPI. В сб. ОФВЭ «HEPD: Main Scientific Activity 2002-2006». (2007) p. 233-240.

7. С.Г. Барсов, С.И. Воробьев, Е.И. Головенчиц, A.A. Дзюба, E.H. Комаров, В.П. Коптев, С.А. Котов, В.А. Санина, Г.В. Щербаков. Исследование мультиферроиков RMtuOs с помощью /jSR-метода. Фазовые переходы, упорядоченные состояния и новые материалы, 8 (2009) стр. 1-3. www.ptosnm.ru/catalog/s/46. (ISSN 2073-0373).

8. С.Г. Барсов, С.И. Воробьев, Е.И. Головенчиц, A.A. Дзюба, E.H. Комаров, В.П. Коптев, С.А. Котов, В.А. Санина, Г.В. Щербаков. Исследование манганита EuMmOs с помощью fiSR-метода. Сообщение ПИЯФ 2826 (2009) 18 стр.

9. С.И. Воробьев, Е.И. Головенчиц, E.H. Комаров, В.П. Коптев, С.А. Котов, В.А. Санина, Г.В. Щербаков. Исследование EuMmOs с помощью /iSR-метода. Письма в ЖЭТФ, 91, вып. 10 (2010) стр. 561-566. (ISSN 0370-274Х).

10. С.Г. Барсов, С.И. Воробьев, Е.И. Головенчиц, A.A. Дзюба, E.H. Комаров,

B.П. Коптев, С.А. Котов, В.А. Санина, Г.В. Щербаков. Исследование редкоземельных манганитов и манганатов с помощью pSR-метода. Известия РАН. Серия физическая, 74, № 5 (2010) стр. 738-740. (ISSN 0367-6765).

11. С.И. Воробьев, А.Л. Геталов, Е.И. Головенчиц, E.H. Комаров, В.П. Коптев,

C.А. Котов, В.А. Санина, Г.В. Щербаков. Исследование манганита GdMmOs с помогцью /iSR-метода. Сообщение ПИЯФ 2845 (2010) 18 стр.

12. С.И. Воробьев, А.Л. Геталов, Е.И. Головенчиц, E.H. Комаров, В.П. Коптев, С.А. Котов, И.И Павлова, В.А. Санина, Г.В. Щербаков. Исследование мультиферроика GdMmOs ¡iSR-методом. ФТТ, 55, вып. 3 (2013) стр. 422^130. (ISSN 0367-3294).

Список используемой литературы

[1] МЛ. Gilleo. ActaCrystallogr., 10(1957)p. 161.

[2] Е.И. Головенчиц, Н.В. Морозов, В.А. Санина, JI.M. Сапожникова. ФТТ, 34, вып. 1 (1992) стр. 108.

[3] Н. Tsujino, К. Kohn. Solid State Commun., 83 (1992) p. 639.

[4] A.K. Звездин, А.П. Пятаков. Фазовые переходы и гигантский магнитоэлектрический эффект в мультиферроиках. УФН, 174, № 4 (2004) стр. 465.

[5] М. Fiebig. Revival of the Magnetoelectric Effect. J. Phys. D: Appl. Phys., 38 (2005) p. 123.

[6] W. Prellier, M.P. Singh, P. Murugavel. The Single Phase Multiferroic Oxides: from Bulk to Thin Film. J. Phys: Cond. Matter, 17 (2005) p. 803.

[7] A. Schenck. Muon Spin Rotation Spectroscopy. Bristol (1985) 325 p.

[8] В.П. Смилга, Ю.М. Белоусов. Мюонный метод исследования вещества. М.: Наука (1991) 344 стр.

[9] Е. Karlsson. The Use of Positive Muons in Metal Phvsics. Phys. Rev. 82, No 5 (1982) p. 271.

[10] Ю.М. Белоусов, B.H. Горелкин, A.JI. Микаэлян, В.Ю. Милосердии, В.П. Смилга. Исследование металлов с помощью положительных мюонов. УФН, 129, вып. 1 (1979) стр. 3.

[11] Т.Мс. Mullen, Е. Zaremba. Positive Muon in Solids. Phys. Rev. B, 18 (1978) p. 3026.

[12] S.F.J. Cox. Implanted Muon Studies in Condensed Matter Science. J. Phys. C: Solid State Phys., 20 (1987) p. 3187.

[13] С.Г. Барсов, A.JI. Геталов, В.П. Коптев, JI.A. Кузьмин, C.M. Микиртычьянц, Н.А. Тарасов, Г.В. Щербаков. Интегральный метод исследования фазовых переходов в рамках fjSR-эксперимента. Препринт ЛИЯФ 1312 (1987) 17 стр.

[14] А.А. Васильев, С.М. Козлов, В.П. Коптев, JI.A. Кузьмин, С.М. Микиртычьянц, В.А. Трофимов, В.И. Поромов. Криостат для fxSR-исследований. Препринт ЛИЯФ 1638 (1990) 14 стр.

[15] В. Lorenz, А.Р. Litvinchuk, М.М. Gospodinov, C.W. Chu. Phys. Rev. Lett., 92 (2004) p. 087204(4).

[16] O.P. Vajk, M. Kenzelmann, J.W. Lynn et al., Phys. Rev. Lett., 94 (2005) p. 087601(4).

[17] B. Lorenz, Y.Q. Wang, Y.Y. Sun, C.W. Chu. Phys. Rev. B, 70 (2004) p. 212412.

[18] P.J. Brown, T. Chatterji. J. Phys: Condens. Matter, 18 (2006) p. 10085.

[19] T. Lancaster, S.J. Blundell, D. Andreika et al., Phys. Rev. Lett., 98 (2007) p. 197203(4).

Отпечатано в типографии ФГБУ «ПИЯФ» НИЦ «Курчатовский институт»

188300, Гатчина Ленинградской обл., Орлова роща Зак. 19, тир. 100, уч.-изд. л. 1; 30.01.2015 г.