Нелинейные восприимчивости и электромагнитные переходы в свободных атомах и двухатомных системах тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.02 ВАК РФ

санкт-петегбургскмй государственнып университет

На правах рукописи

овсяшшков Виталий Дмитриевич

нелинейные восприимчивости и электромагнитные переходы в свободных атомах и двухатомных системах.

Специальность 01.04.02 теоретическая физика

Автореферат

диссертации на соискание ученоЯ степени локюра физико-математических наук

САНКТ-ПЕТЕРПУГГ 1 994

Работа выполнена на кафедре государственного университета.

теоретической физики Воронежског

Официальные оппоненты: ,

доктор физико-математических наук, профессор А.В.Тулуб, доктор физико-математических наук М.В.Федоров, доктор физико-математических наук А.И.Шерстюк.

иедушая организация: Московский физико-технический институт.

Защита состоится "2$' * 1994 г. в № ■ часс

на заседании специализированного совета .Д 063.57.15 по защит, диссертаций на соискание ученой степени доктора физико-математ! чвских наук при' Санкт-Петербургском государственном университе-по адресу: 199034, Санкт-Петербург, Университетская наб. 7/9.

С диссертацией можно ознакомиться с библиотеке С-ПбГУ.

1994 г.

Автореферат разослан " -//^ " ¿1

Ученый сектретарь специализированного совета, доктор 1},и 1. -кат. паук, профессор

^.Н.Пасилье!

Актуальность теми диссертации. Диссертация посвящена разви-ю теории процессов взаимодейетпия сильных электромагнитных по-:й с атомами и двухатомными системами.

Достижения в создании новых технологий с 'использованием ла-¡рного излучения во многих отраслях науки и техники стимулируют юведение фундаментальных исследований процессов нелинейного ¡аимодействня излучения с веществом. Результаты работ, выполнен-IX за последние годы в этом направлении, составили новую главу эвременной квантовой теории - нелинейную атомно-молекулярную тектроскопию, основой которой должна быть единая теория для опи-1ния многоквантовых процессов взаимодействия атомов с сильными тектромагнигными полями.

Целью работы является построение общей теории процессов выс-1х порядков взаимодействия атомов и двухатомных систем с полем 1генсивного излучения и рассмотрение на ее основе конкретных Ьфектов: трехфотоиного рассеяния и генерации гармоник атомами; )Ляризационных явлений и увлечения электронов при многофотонной тизации атомов; высших порядков дисперсионного взаимодействия; шяния межатомных сил на электромагнитные процессы, а также вли-ия внешних полей на ван-дер-ваальсово взаимодействие атомов.

основная трудность при построении такой теории состоит в обходимости решения нестационарного уравнения Шредингера для актовой системы п переменных внешних полях, для этого использу-ся метод квазиэнергетическнх состояний ¡КЭС) системы в поле скольких световых волн с различными частотами [1,21. и рамках эго метода нестационарную задачу удается привести к виду стаии-арной, для дальнейшего решения которой используется теория ьоз-ис-ний (ТВ) по взаимодействию атома с полем, аналогичная ТВ для щионарио| о уравнения Шредингера. [3 таком подходе удается сфор-

мулировать универсальный алгоритм для записи основных характеристик взаимодействия атома с полем - нелинейных восприимчивостей -в виде комбинации составных матричных элементов ТВ высших порядков. Для суммирования бесконечных рядов по набору собственных состояний невозмущенного атома.в этих матричных элементах используется функция Грина (ФГ) оптического электрона, полученная в приближении модельного потенциала [1].

Изучение процессов рассеяния света в плотных атомарных средах требует учета межатомного взаимодействия, проявляющегося при столкновениях атомов в поле электромагнитной волны. Теоретическое описание таких процессов связано с расчетом двухатомных (в общем случае - многоатомных) восприимчивостей. Развитие достаточно простого и' точного метода расчетов таких величин также является целью диссертационной работы. Дополнительная трудность связана с появлением здесь двухатомной ФГ, расчеты с которой основываются на приведении двухатомной ФГ к одноатомным. При этом восприимчивости двухатомной системы представляются в виде комбинации одно-ггтомных матричных элементов высших порядков.

Научная новизна. Диссертация содержит ряд новых результатов теории взаимодействия квантовых систем с электромагнитными полями, наиболее существенными из которых являются:

1 ) Общая формулировка ТИ в случае нескольких монохроматических возмущений на основе квазиэнергетнческого подхода. Получены универсальные формулы для нелинейных восприимчивостей и других характеристик высших порядков в виде суперпозиции матричных элементов с ФГ невозмущенной системы.

2) определены общие закономерности и рассчитаны нелинейные восприимчивости для обратных эдектрз- к магнитооптических эффектов. Рассчитаны нелинейно1! яэспршкпипо!.»« и определены поляризации:;-

ные зависимости эффектов высших порядков в генерации гармоник-атомарными газами.

3) Получена явная зависимость вероятности многофатонной ионизации атомов от поляризации исходных состояний, .а также мультиполей поляризации конечных частиц от соотношения парциальных амплитуд перехода в состояния непрерывного спектра. Выполнен количественный расчет и определены дисперсионные свойства плотности тока увлечения фотоэлектронов при многофотонной ионизации..

4) определена структура асимптотического ряда для энергии дисперсионного взаимодействия атомов и численно доказана применимость низших порядков ТВ к расчету его коэффициентов. Для . постоянной Ван дер Ваальса в состояниях с ненулевыми моментами рассчитаны неприводимые части и получена явная зависимость от направлений, моментов относительно межатомной оси.

5) Рассчитаны двухатомные восприимчивости, определяющие как изменение ван-дер-ваальсова взаимодействия в световом и магнитном полях, так и влияние дисперсионных сил на динамическую поляризуемость и магнитную восприимчивость атомов.

6) Определено влияние дисперсионных сил на процессы рассеяния, поглощения и испускания излучения атомами при' асимптотических столкновениях. Рассчитаны асимптотические вероятности пеннинговс-кой ионизации и столкновительно-индуцированного радиационного распада метастабильных состояний атомов.

Практическая значимость полученных результатов состоит в развитии метола теоретического описания процессов взаимодействия атомов и нолей и использования его для интерпретации экспериментов. так, основные' закономерности процесса генерации гармоник, описанные в диссертации, полностью соответствуют экспериментально наблюдаемым и частности, зависимость эффективности генера-

ции нечетных гармоник от степени линейной поляризации излучения накачки, полученная в [10], подтверждена недавним экспериментом [30]. Аналогичным образом, развитая в диссертации теория [11] дает для формы далекого крыла линии столкновительно-индуцированного релеевского рассеяния света■в■газах аналитическое выражение, правильно воспроизводящее имеющиеся экспериментальные данные [31].

Часть результатов диссертации, касающаяся вопросов, до настоящего времени не-изученных экспериментально, может быть, использована для планирования экспериментов и интерпретации соответствующих данных, а общий подход к рассмотрению квантовых систем в полихроматических полях - для решения новых Задач теории взаимодействия электромагнитных полей с атомами и многоатомными комплексами.

Публикации и.апробация работ. Основные материалы диссертации опубликованы в обзорах [1-4] и статьях [5-28], а также доложены на международных конференциях по когерентной и нелинейной 'оптике ( 1 978, 1985 , 1 991 гг . i , по лазерным технологиям ( 1992г.), на Европейских конференциях по атомной спектроскопии (1977,1992,1993гг.) и по нелинейной оптике (1978 г.), на vil Еавиловской конференции по нелинейной оптике 11981г.), па Всесоюзных конференциях по электрон-атомным столкновениям (1978,1981,1991), по теории атомов и атомных спектров (1979-1993гг.), по нелинейным методам преобразования частоты лазерного излучения (1979г.), на Всесоюзном семинаре по оптической ориентации атомов и молекул (198Gr.), а также на теоретических^семинарах 4>И АН, ИОФ АН, МГУ, С-ГЮГУ, ЕГУ.

Объем работы. Диссертация состоит из восьми глав, включая введение (глава 1) и заключение (глава 8); содержит 199 страниц машинописного текста, в том числе 20 таблиц, 9 рисунков и список литературы из 174 наименований.

СОДЕРЖАНИЕ ДИССЕРТАЦИИ во введении сформулированы основные задачи диссертации, изложена ее структура и приведен краткий обзор работ, отражающих актуальность и степень исследованности каждого вопроса в литературе.

диссертация состоит из двух частей, содержащих теорию элеме-

t

нтарных нелинейно-оптических процессов в свободных атомах (главы 3, 4) и асимптотическую теорию двухатомных восприимчивостей и амплитуд столкновительно-индуцированНых электромагнитных переходов

I

в двухатомных системах (главы 5-7).

Им предшествует глава 2, в которой кратко, излажен общий формализм расчета нелинейных восприимчивостей И амплитуд многофотонных переходов в атомах, этот подход основывается на использовании метода КЭС квантовой системы в полихроматическом поле, позволяющем нестационарное уравнение Шредингера с гамильтонианом Н = Hg+v(t), где Ио - гамильтониан невозмущеннол системы, V(t) -оператор взаимодействия атома с М монохроматических полей с частотами (s=l,. . . ,Н) , привести к виду стационарного для квазиэнергетической волновой функции ( ВФ) [1,2]:

.....V *c(e't,.....V - с V-'«.....V: <»>

где

.....V = Vr'£,.....V + .....V'

* я

Itjr.t.....t ) = I! - i Г — , 121

О 1 и о L - ^ 1 '

at

s ,

- оператор квазнэнергии, а квазизнергетическая ВФ связана с полной БФ соотношением

i(r.t) = e-'et ^(r.t,.....tK)\t (3)

12'' H

i удовлетворяет условию периодичности по каждой временной, пере-iiüнной ts с периодом 2п/и^. с помощью «¡Г $ ' невозмущеннога one-.

ратора квазиэнергии И решение уравнения С1) записывается в виде .....V - Гя(г> - *с'Г 1 *с )'

.е = Е+ (р|1М»), (4)

п * п с '

позволяющем с помощью итераций выписать выражения для поправок

произвольного порядка по Р к невозмущенным ВФ р и энергии Е сиП П

стемы. Эти выражения приведены в разделе 2.1 диссертации кок для невырожденных КЭС, так и для близких КЭС и далее используются в разделе 2.2 для получения обших формул для нелинейных поляризаций и восприимчивостей.

Для оператора взаимодействий атома с каждым из М монохроматических полей используется классическое выражение, аппроксимируемое старшими членами мультипольного ряда.

I

После интегрирования по временным переменным в формулах для нелинейных восприимчивостей остаются матричные элементы ТВ- с ФГ оператора н отделяя угловые переменные, их можно привести, к радиа'льным матричным элементам, детали численных расчетов которых с использованием Штурмовского разложения ФГ оптического электрона ь атоме в методе модельного потенциала Фыоса (МПФ) [1] изложены в разделе 2.3.

Каждая из двух последующих частей диссертации в свою очередь

*

подразделяется на два раздела. Первый из них (главы 3 н 5,6) со-

о

держит теорию восприимчивостей для "когерентных" электромагнитных переходов без обмена энергией между атомами и фотонами (индуцирование электромагнитных моментов, сдвиг и расщепление спектральных г ■ \

линий и т.д.). Во втором разделе каждой части (главы 4 и 7) рассмотрены процессы с обменом энергией, в результате которых атомы измененлюг свое состояние ("некогерентные" переходы типа ионизации, возбуждения, релаксации из возбужденного состояния, рассеяния фотонов с изменением их частоты и т.д.).

Глава 3, содержащая теорию когерентных нелинейных процессов в свободных атомах, рассмотривает в первую очередь их простейший тип - трехфотонное рассеяние. Трехфотонный переход между состояниями одинаковой четности, в частности, без -изменения состояния атома, запрещен липольными правилами отбора. Поэтому расчет выполняется в первом неисчезающем порядке мультипольности фотон-атомного взаимодействия. 0 разделе 3.1 дано общее выражение для амплитуды рассеяния свободным атомом фотона частоты и3 при поглощении фотонов частот и( и ь>г, учитывающее магнитодипольное и элект-роквадрупольное взаимодействие атома с фотонами. Здесь получены явные выражения для неприводимых частей тензора нелинейной восприимчивости (-ил;и(,иг) в виде комбинации матричных элементов третьего порядка и даны таблицы рассчитанных значений этих величин для рассеяния второй гармоники (cj3=2<j) излучения частоты и=ы =ц , а также для индуцированых монохроматической волной постоянных электромагнитных моментов (<j^o), в частности, восприимчивости для прямого и обратного эффекта Фарадея.

В разделах э.2 и 3.3 рассматриваются процессы четвертого юрядка TD - трехфотонное рассеяние атомом в постоянных электри-шском и магнитном полях, соответственно. Существенном различием 1тих эффектов является то обстоятельство, что в электрическом noie данный процесс является дипольно-разрешенным, а в магнитном он озможвн только за счет эффектов высшей мультипольности.

наиболее интересный из этих эффектов - индуцированная постойным электрическим полем Fo генерация второй гармоники - был измен уже в первых работах по генерации гармоник в атомарных газах 32]. тем не менее, выписанное в диссертации общее- выражение для елинейной поляризации атома, давшее полную информации о поляри-апионно-частотной зависимости эффективности генёрации, впервые

получено лишь в работе [2].

Другим важным для практики примером является индуцирование переменным полем постоянного электрического момента п атоме, которое в отсутствие поля Го запрещено принципами симметрии, а » поле Г0 дает поправку порядка Г2 ц обычной дчпольной поляризации Р = аГо. Это явление по аналогии с обратным эффектом Фарадея можно назвать обратном эффектом Керра [25].. Его определяют компоненты того же тензора нелинейной восприимчивости, что и в прямом эффекте, так что только измерение и прямого, и обратного эффектов Керра дает полную информацию о тензоре х!]у1(0;о, в сфери-

чески симме'^ричном атоме.

Эффектом четвертого порядка, до сих пор не рассматривавшимся в литературе, является также намагничение атома постоянным го= и переменным монохроматическим F(t )=Ейе(е-ехр[1ы(ип-г-Ь)]} полями. Индуцируемый в атоме постоянный магнитный момент можно представить в виде [26]:

М; = Ве((е0-е)[е*х п]} + ^ [ео* пД , (5)

где неприводимые части тензора нелинейной восприимчивости п являются малыми величинами второго порядка по постоянной тонкой структуры а. В. поле с круговой поляризацией наряду с Н} в атоме индуцируются и независящий о'т Г^ момент (обратный эффект Фарадея)

Мо = - - Лау(ы;п, (6а)

и квадратичный по Го момент 0

м2 - - ^ФС",« + "аГе0-п}е0]. (66}

Здесь Л=1 - для правой, Л=-1. - для левой круговой поляризации. Хотя и - момент пятого порядка ТВ, его восприимчивости д являются .малыми величинами первого порядка по а (как и восприимчивость

ау(и) для Мо), поскольку они соответствуют дипольно-разрешенному процессу, и потому момент М, может быть сравнимым по абсолютной величине с М(. В разделе 3.2 диссертации приводятся таблицы и графики дисперсионных зависимостей восприимчйвостеП ц и 17 атомов водорода и щелочных металлов.

среди эффектов трехфотонного рассеяния атомом в постоянном магнитном поле В=Вео наиболее интересными являются индуцирование постоянных моментов - электризация и намагничение, а также рассеяние второй гармоники интенсивного монохроматического излучения, общие выражения для электромагнитных моментов"четвертого-порядка, полученные в разделе 3.3, имеют вид:

Рв = ВГ2[к(Ее(Гео-Ге%пЛе; + к^е^п]] - (?)

- для постоянной электрической поляризации и

нв = 2вг2ъ'су(и)1(пе((е0-е)е*} - ео| - (8)

- для вектора намагничения, индуцирование которого по аналогии с обратными эффектами Фарадея и Керра можно назвать обратным эффектом Коттона-Мутона, а соответствующую нелинейную восприимчивость г1'с„(и) ~ постоянной, обратного эффекта Коттона-Мутона. В диссертации показано, что эта восприимчивость является независимой компонентой тензора т)(]к1 (0;0, -и, и), для полной информации о котором необходимо измерение не только прямого и обратного эффектов, но и спектра атома, в скрещенных электрическом (частоты о) и магнитном (постоянном) полях. Расчет этого спехтра с учетом поправок до шестого порядка включительно [21] изложен в разделе 3.3.5.

3 области частот выше порога Ионизации нелинейные восприимчивости становятся комплексными, причем их мнимые части определяют поправки к вероятности ионизации атома монохроматической волной, индуцируемые действием магнитного поля. Расчет влияния маг-

нитного поля на фотоионизацию атома приведен в разделе 3.3.6.

В разделе 3.4 рассмотрены эффекты высших порядков в генерации гармоник атомами, здесь дана общая формула для поляризации атома на частоте л-й гармоники,

= г х""(-пы;'и.....ы), (9)

которая, в частности, стимулировала экспериментальные исследования зависимости эффективности генерации от степени линейной поляризации излучения накачки 1 и была в них подтверждена [30]. Здесь же приводятся и общие формулы для Поправок высших порядков в генерации, интересными особенностями генерации, обусловленными этими поправками, являются зависимость эффективности генерации от' интенсивности накачки, наблюдавшаяся в условиях резонансов высших порядков в работе [.33], а также зависимость степени эллиптичности поляризации генерированной волны от интенсивности эллиптически поляризованного излучения накачки [10], которая также.имеет резонансные особенности высших порядков, однако до сих пор экспериментально не исследовалась.

В главе 4 диссертации излагается теория поляризационных эффектов и увлечения фотоэлектронов в процессе многофотонной ионизации атомов. В разделе 4.1 приведены результаты расчета зависи- ■ мости сечеИйя ионизации от поляризационных мультиполей исходного состояния атома. В частности, в случае круговой поляризации ее можно представить в виде суперпозиции биполярных гармоник, зависящих от направлений распространения ионизующей волны п и вылета фотоэлектрона [4]

^ /г,\ гк-г ,-—. ро г \

~ = паш|- ' > Р С С [п] о С [п ) 8

сШ V 2 3 щ Н-и NN 1 г1 У г1 Г') ргд

Я,-, г (10)

коэффициентами этой суперпозиции являются матричные элементы п-

п-1

фотонного ионизационного перехода Я 11 степени поляризации (поляризационные мультиполн) исходного состояния атома. 0 случае неполяризованного атома (Р=5 ) биполярные гармоники в (10) пре-

<7 <70 ' ^

враиаются в полиномы Лежандра, ^("п^еС^Гп^! г(п-пг)/угг+1 , а сама формула (10) дает известный результат для неполяризованного атома (с . - коэффициент клебша-Гордана). При N=1 соотноше-

аа Ьр

ние (10) переходит в формулу для сечения однофотонной ионизации [34]. __

Важной особенностью полного сечения ионизации поляризованного атома является его зависимость от направления распротранения излучения п относительно оси поляризации атома а:

^ т ах

<т- ёг[1 + £ Р^ Р^(ап) { Л" ] , (11)

Ч'1

здесь а - полное сечение ионизации неполяризованного атома. Коэффициенты при полиномах лежандра р в (11) представляют собой

<7 -

отношения инвариантных параметров Г/-фотонной ионизации вида

Г,с> ■- / 2П+1 С „ „ -22!- . (12)

ч Н- Н N!Г

я

ООО

Эффекты поляризации частиц в конечных состояниях рассматриваются в разделах 4.2 и 4.3. Эффект Фймо - поляризация фотоэлектронов при ионизации неполярнзованных атомов - достаточно хорошо изучен теоретически и экспериментально 133]. В диссертации рассматривается вопрос о поляризации остаточных ионов, которая сводится к поляризации ядер для ионов с замкнутой электронной оболочкой. Если момент электронной оболочки иона отличен от нуля, то более важной становится поляризация спина электронной оболочки [18]. Между поляризациями электронов р'^' и ионов Р^" существует корреляция, которая в случае атомов с ¡^-связью принимает простой

, i ,п

P\ -Pj i если ПТ0М11ЫЙ спим S=Jo+i/2, - -hl BCJ,W S=J„-l/2.

tiie Jö - hritiи Ьстова.

Й d+лИЧЙе от электрона,- спин иона может принимать значения Ho3foMy состояние поляризации его может характеризойаться tlüilfitJtoSöÜliotiübiMH Мультшшлямн или соответствующими им степенями НЬЛй^йзаййИ р" * вйсшйх порядков, q в частности, выстраиванием

Р*". ЛЛй Ьйсчета Р Можно йспользовать соотношение [23] г <1

t (2 1 + 2) ^>/г Jo im.

- rrä^f i / z- ■

(,-*. Jo о о 0

m -- - J л - - J

0 0 0 0

t-де № . - вероятность N-фотошшП ионизации, после которой ион "о

bctaetcri в. состоянии с проекцией момента та. Подставив в (i3)

lifeäVjtt+aT расчета Ii в N-м порядке ТВ, можно ЬыразитЬ Р через "о

Ь+НошенИе парцйалышх амплитуд ионизационного перехода {18,23]. НаН(1Имер, в Случае двухфотонной ионизации атомов инертных газов ИЗ основного nps 's -cociояния линейно-поляризованным излучением trrerletlb выстраивания ионов с моментом }д±3/2 можно представить В вйде:

7(5х + 4х.)г - бЗх^ + 36

р"> - -?L--_£_- . . ,М)

7(5хг*4х^Г + 126JT + 252

Здес1>

К >?Л.) Г. ».?(,!

х= <Ep\rgl' г InpS/cEflrg, rlnp >, 1=0,2. (15)

В случае круговой поляризации излучения ненулевое значена Может Иметь I»? только степень выстраивания Р(г", по и степеш Поляризации иона р'"-

На рис.! приведены графики зависимости степеней поляризации р'" от х(1 при Изменение хг будет изменять высоту и п

ложение максимума г"', а также положение минимума р"'. таким о

азом, степени поляризации остаточных Ионов Р^ МоЛНЬСНИ ВНрй-еляют численные значения величин * ( т ЛАА ЛанйоЙ ЧаЬ+Ь+й и.

О 2

Г

"~ЙГ\4 \\ Г 1 ! 1 1 1 1 11 ^ // 7/ 'о!, | | Л*— 1111,

-в -4 \1 ■1 4 В 12 .

-о16-

-о{ 8» X я'" , _ _.

V*

РИС. 1.

обнаружение токов увлечения в полупроводниках [Зб] стЙМулИ-ровало разработку, теории увлечения фотоэлектронов Нолём электромагнитного излучения, ионизующего атомы 137]. Й работе БЫло показано, что возможности экспериментального исследования э+ого явления при многофотонной ионизации атомов лазерным излучением более благоприятны, нежели при олнофотонной нонизацнй существую-шимн источниками ультрафиолетового диапазона, благодаря как высокой интенсивности лазерного излучения, так и наличию резйнансннх особенностей в амплитудах многофотонных переходов, отсутствующих « олнофотонных.

Увлечение электронов световой волной при многофотонной ионизации атомов, рассматриваемое в разделе 4.4, связано с импульсом, передаваемым атому фотонами ионизующей волны и приводящим к асимметрии углового распределения. При этой дифференциальное сечение м-фоюнной ионизации агома из ¡»-состояния, например циркуляр-

но-полярнзованным излучением, можно представить в виде:

гИ-2 г , 2Н -

ал - (I) .

(16)

Здесь п и п -. единичные вектора в направлении распространения ионизующей волны и вылета фотоэлектрона. ¿,е> - параметр асимметрии углового распределения, который определяется отношением суммы радиальных матричных элементов ионизационного перехода с одним квадрупольным и N-1 диполышм взаимодействием к матричному элементу чисто дипольного И-фотонного перехода, Р^',,'^ а также разностью фаз состояний непрерывного спектра с моментами 1'^N+1 и 1'=П.

оценки для плотности тока увлечения при двухфотонной ионизации атомарных газов лазерным излучением, полученные с помощью (16), более, чем на 3 порядков превышают аналогичные оценки для плотности тока увлечения при однофотонноП ионизации атомарного газа источниками ультрафиолетового диапазона (14].'

Вторая часть диссертации посвящена восприимчивостям и электромагнитным переходам в двухатомных системам. В главе 5 рассматривается вопрос об использовании низших порядков ТВ в расчетах постоянной Зан-дер-Ваальса и высших констант асимптотического ряда для энергии дисперсионного взаимодействия атомов в сферически-симметричных 5-сбстояниях:

Ел"Р = - V % , (17)

где I? ^ межатомное расстояние.

Используя мультипольное разложение оператора межатомного взаимодействия V , можно уже во втором порядке ТВ рассчитать постоянную с^ с произвольно большим четним индексом тгб (поправка первого порядка равна нулю, если хотя бы один из атомов находится

-состоянии). В третьем порядке ТВ по у можно получить с^ с ;тнымн msli. Однако, слагаемые ряда (17) с четными msl2 опре-нотся не только вторым, но и четвертым порядком ТВ,, с mala -рым, четвертым и шестым порядками и т.д. Аналогично и для не-ных га: третьего порядка ТВ становится недостаточно для опреде-ия слагаемых ряда для Edl,p с tir17. Можно сформулировать сле-щее правило: члены ряда (17) с. четными т, удовлетворяющими со-ошению 6к±т*бк+4, определяются поправками ТВ четных порядков V до 2к-го включительно; слагаемые с нечетными ш, удовлетво-жшми условию бк+5^гшбк+9, определяются поправками нечетных рядков до (2к+1)~го включительно (h=l,2,,..).

Хотя первые расчеты констант ряда (17) с четными и нечетны-тИб выполнены достаточно давно [38], и к настоящему времени в "ературе имеется большое число хорошо разработанных методов пленного расчета с , вопрос о применимости первых неисчезаюиих зядков. ТВ по межатомному взаимодействию в таких расчетах был >рвые изучен лишь в работе [24]. в разделе 5,1 диссертации вставлены точный и упрощенные приближенные методы численного :чета с учетом всех порядков ТВ, дающих вклад в С^, и приведены ные для. этих величин в атомах водорода и щелочных металлов. На ове расчета поправок высших порядков показано, что численные чення для сс четными ш могут быть получены с точностью в колько процентов уже во втором порядке Т0, а для сс нечети m - в третьем порядке ТВ. ' ■

В разделе 5.2 изложена теория дисперсионного взаимодействия буждепных атомов в состояниях с ненулевыми угловыми моментами. 1Ких состояниях электромультипольные моменты атомов могут быть 4ЧНЫМИ от нуля, и тогда первые неисчезающие члены ряда (17) оделяются поправкой к энергии двухатомной системы в первом по-

1В

рядке ТВ по К. однако, все слагаемые первого порядка обращают в нуль при усреднении по взаимным ориентациям взаимодействуют атомов, то есть не вносят вклада ни в спектральные свойства ато в среде, ни в термодинамические свойства атомарной среды. Поэто основной интерес представляют члени ряда (17), появляющиеся втором порядке ТВ, главным среди которых на больших расстояниях является Се(пд)/Я*. При этом постоянная Ван-дер-Ваальса С6(п зависит не только от взаимного расположения атрмов, определяемо единичным вектором п^К/П, но и от направлений ик угловых моме1 тов ^ и то есть от их проекций Н) и Нг на направление о квантования а. Эта зависимость может быть однозначно выражена общем случае 'через пять неприводимых'частей тензора

Я М М , г ЗНг-¿(3+1)

с (п > = Я + -1 -2. [2-3(п-а)2] + Я, —^—!—'—■ + 5 * " 3-. гз1 232 " -1 1- " гз^гЗГ1) ■

л ЗИг"У-УД;] ^ з п ЗН^З^З,*!) ЗН1-За(Зг+1.

" 23 (23 -1) -I 2

2 П 231 (23 { -1) 23г(23г-1)

■ [9<ПГ1&)4- в(Пя-&)*+ Д]. (1В!

Как и константы дисперсионного взаимодействия атомов а Э-состоя ииях, неприводимые части Л можно записать через двухатомные ради альные матричные элементы второго порядка (пункт 5.2.4 диссерта ции) , для численного расчета которых можно использовать метод раздела 5.1. В диссертации приведены результаты такого расчет параметров Я для Р-состояний атомов.

С помощью (18) можно определить зависимость фактора ланд д( атомного уровня с угловым моментом 3{ от температуры Г плотности Л среды из парамагнитных атомов в состояниях с угловы; моментом 3^ и фактором Ландо дг_ В квазистатическом приближении эта зависимость имеет вид [12]:

д ,(»г.т) - *

3

V1 К

(19)

Расчет неприводимых частей тензора С6("й) упрощается, если вргии уровней взаимодействующих атомов существенно различны, В стности, если потенциал ионизации первого атома значительно 1евосходит потенциал ионизации второго, находящегося в состоянии I 1 >, и кроме того л =0, соотношение (18) принимает вид:

е я((о; - статическая поляризуемость первого атома,

X =3 (3 +1) + 1 (1+1) - Б (Э +1 ).

2 3*:' 21 г ' г г '

приближении МПФ среднеквадратичный радиус слабосвязанного уров-можно выразить через эффективное главное \> и орбитальное X актовые числа, так что расчет энергии дисперсионного взаимодей-вия нормального и возбужденного атомов сводится к нахождению ляризуемости первого и спектральных данных второго атома [12].

П главе б рассматривается изменение постоянной Ван дер Ваа-са в электромагнитных полях. Несмотря на то, что задача об нмптотическом взаимодействии атомов в постоянном электрическом не была сформулирована еще до создания квантовой механики, пэр-

1 прецизионная расчет двухатомной восприимчивости, определяющей 1енение постоянной Ван-дер-Ваальса атомов , водорода, выполнен мнительно недавно [39].

В разделе б.1 диссертации рассматривается изменение диспер-игаого взаимодействия атомов в общем случае - в поле монохрома! е с к о г о излучения. При этом компоненты тензора двухатомной вос-1ИМЧИВ0СТН Л^Си), определяющей' изменение квазиэнергии Ле двух-

Сб(п12> ~ а,(°> <пг121г^пг12> С1 +

(21гг1)(21г+3)(32+1)(23+3)^ 23г(23г-1)

+

>яГпя-а;]

(20)

атомной системы порядка Г /й , являются функциями частоты и:

4Я"

[Л1б(и)+{л1(ь})-л1в(ы)) 1пл-е|2].

(21 )

Эта поправка приводит, с одной стороны, к изменению постоя ной ван-дер-ваальса: '

Гг

ЛСвГП= — [А1б(и)+(А1(и)-А^(и))\пя-е\г]. (22)

4

С друг'ой стороны, она же характеризует и столкновительно-индут рованную поправку порядка И"8 к поляризуемости системы, которая учетом взаимодействия светоиндуцированных диполей, определяемь

динамическими поляризуемостями атомов а(и), имеет вид:

+

&а(и,Ц) = 2а (ы)а^(ч)

Я

(23)

Продольную . л" и поперечную А* компоненты тбнзора двух атомной восприимчивости можно выразить через матричные элемент ТВ 4-го порядка с одно- и двухатомными ФГ, соответствующие диаг раммам Фейнмана вида

Расчеты этих величин для атомов водорода с использованием интегрального представления двухатомной ФГ дают значения и Лсовпадающие с результатами вариационных расчетов [39]. Для'многоэлектронных атомов целесообразно использование приближенных выражений, приведенных в диссертации для различных конкретных ситуациС (для атомов с близкими и сильно различающимися потенциалами ионизации, а также в условиях резонанса с одно- и двухатомными возбуждениями).

. Важным свойством восприимчивостей А (и) является наличие

А

А

А

А

напсных особенностей на частотах двухатомных линий, наблюдаю-я в спектрах плотных атомарных сред. Оценка в окрестности та-резопанса для двух атомов цезия показывает, что в поле часики -Л при интенсивности излучения МВт/см3

6Р 5В 1 '

з/г

сстройке й=10 см"1 увеличение постоянной Ван-дер-Ваальса со-ит -127., а при той же интенсивности и расстройке к=-10 см*' уменьшится примерно на 607,.

В разделе 6.? рассматривается изменение дисперсионного вза-!ействия атомов в магнитном поле. Выражение [17) для- дисперси-)й энергии здесь может быть обобщено в виде: («В)"

ЛЕ = - У У о"" - . (24)

Я™

ш п

;ная сумма здесь вклкзчает в себя ряд для диамагнитной энергии

, а также ряд для дисперсионной энергии (17). Из ' обших-

ряжений симметрии очевидно, что индекс п может принимать то-

четные значения. Лля атомов в г-состояниях при п=0,2 в (24)

чны от нуля слагаемые с причем, начиная с т-11 этот ин-

может принимать значения обеих четностей. При лненулевыми

ются слагаемые с индексом т*5 обеих четностей.

Основной интерес представляет первое неисчезаюшее перекрест-

(с ненулевыми п и п) слагаемое двукратного ряда (24), опре-

эмое магнитной двухатомной восприимчивостью й'21 (слагаемое,

зетствуишее взаимодействию магнитоиндуцированных квадруполей

|рчдйл.чемое восприимчивостью г/4' для атомов водорода в

шых состояниях рассматривалось в работе [-40]). По аналогии с

(2?) это слагаемое определяет, с одной стороны, изменение

1янной Ван-дэр-Ваальса в магнитном поле В = Ве :

о

&С6(В) = (аВ)г о'/'(пй,ед), (25)

с другой стороны - столкновительно-индуцированное изменение ди магнитной восприимчивости

и'2' (п ,е )

= 2аг 0 . (26)

К

Аналогично Ае(и), .тензор о'62) (пя.ао) можно разложить неприводимые части:

где &о'г> = ~ - анизотропная часть, расчет этих велич1

может быть выполнен с помощью ТВ 4-го порядка. Точный расчет использованием . интегральпого представления двухатомной ФГ д; атомов водорода в основном состоянии дает:

' р'г' = -78.70, до'2' = 21. ВО ат.ед.

61. 6

для многоэлектронных атомов получены упрощенные формулы и лриве дены данные' численных расчетов восприимчивостей &'63> • хоторь могут оказаться полезными для описания термодинамических, свойрт атомарных газов в магнитных полях.

В главе 7 представлена теория, электромагнитных процессов, индуцированных асимптотическим взаимодействием двух атомов.

В разделе 7.1. рассматривается уширение линии релеевског рассеяния света. Здесь обсуждается вопрос о столкновительно-инду цировацной форме далекого крыла линии Релея, простое апалитичес кое выражение для которой было получено в работе [11]. Осново этого описания является расчет спектра столкновителыю-индуциро ванной двухатомной поляризуемости (23) при далеких столкновениях когда относительное движение атомов можно считать прямолинейным Полученный результат для фурье-образа двухатомном поляризуемости изменяющегося по закону сопвг ■ехр(-(ю/г )3/г), г де о - абсолют пая разность частот падающего и рассеянного излучения, правильн

производит экспериментально наблюдаемую форму крыла линии как деполяризованной, так и для поляризованной части рассеянного та. При этом степень деполяризации можно определить через, со-ошение анизотропной и изотропной частей поляризуемости (23).'

влияние дальнодействующих межатомных сил на ионизацию Пен-1га рассматривается в разделе 7.2. В отличие от резонансно-воа-сденных атомов, вероятность столкновительного тушения метасТа-1ьных состояний легко ионизующимися атомами в первом порядке ТВ асимптотическому межатомному взаимодействию равна нулю. ПоэТов литературе было принято считать, что эффект Пеннинга обусло-!Н близкодействующими межатомными силами, экспоненциально, убы-)ийми с расстоянием й, а сечение пеннинг-ионизации отождеств- . ось с сечением захвата (см., например, [41]). ОднакоI 'эффект зцвается возможным и под действием асимптотических сил при те их во втором порядке ТВ. При этом асимптотическая вероят-ть пеннинг-ионизации имеет вид [17]:

Ы.^СК) = аук", (28)

л=12 - при столкновении с метастабнлямн в 'э -состоянии, п=14

г о

ри- столкновении с метастабилями в ^Р^-состоянийх. В диссерта-приведены количественные данные для.постоянных а и сечения

л

екта, когда легко ионизующимся является щелочной атом.

Новые особенности пеннинг-ионизации возникают под действием 211С.нвного излучения:

вменяется энергетический спектр пеннинг-электронов; взрастают сечение и скорость процесса;

¡меняется угловое распределение в экспериментах с пучками, а в. [ройной среде - пояьляется светоиндуцированная анизотропия в явлениях вылета электронов.

При столкновении с трудно ионизующимися частицами распад .

метастабнльных атомов может происходить и радиационным путем, явление, обсуждающееся в разделе 7.3, определяет свечение газа частоте запрещенных атомных линий. Дипольный момент столкнови льно-инЯуцированного распада отличен от нуля только в третьем рядке ТВ (во втором по мржатомному взаимодействию и первом взаимодействию с полем испускаемого фотона). Ограничиваясь ст шиии членами ряда по степеням параметра 1/я для операторов I атомного взаимодействия, дифференциальную вероятность испускат фотона метастабильным атомом в состоянии 1Бо, индуцирован! взаимодействием с нормальным атомом, можно записать в виде: <П/ (И) -з ' г

—- = — иг СНЛв'П, I . (29)

ст.вп ■

где ■' .

Р,

■ *<(*) " ~ - (30) ■ п

полная вероятность, проинтегрированная по всем направлениям в та_ фотоно-в.

Для. 3Рг - 'зо-распада атомов Г/е, Аг, Кг, хе аналогично п чим:

с№ ГЮ 3 г

—= _ и (Я) [1 - 1е-п; I ], (31)

аа 16л

V (К) = — . .(32

Р ! ?

я

Расчет двухатомных констант (3 в (30), (32) существенно упроша тем обстоятельством, что энергия связи м<?тастабиля значите ниже энергии связи нормального атома. В результат" двухатс матричные элементы третьего порядка удается выразить через ол томные: поляризуемость нормального атома, матричные элементы пого порядка и собственные частоты метастабильного атома [22] Полученные таким образом данные могут быть исчользопань

где

пределения экспериментально наблюдаемых величин - сечения а и онстанты скорости процесса к. Аналитическая зависимость К от емпературы, полученная с использованием потенциала Леннарда-Джо-lica для межатомного взаимодействия, согласуется с экспериментально наблюдаемой при низких температурах, когда атомы не могут сблизиться настолько, чтобы неасимптотические эффекты межатомного, взаимодействия могли существенно повлиять на вероятность радиационного распада метастабильного атома.

В заключении сформулированы основные результаты, полученные в диссертации, главным из них является разработка единого подхода к описанию электромагнитных и спектральных свойств свободных атомов и двухатомных систем. На основе этого подхода решен ряд новых задач теории многофотонных процессов в атомах, наиболее важные из которых перечислены выше в разделе "научная новизна".

Основные результаты диссертации опубликованы в работах:

1. Manakov N.L., Ovsiannikov V.D. and Rapoport L.P. Atoms in a Laser Field // Rhys.Rep.- 1986. -V.141.-H.6,-P. 319-433 .

2. Fainshtein A.G., Manakov H.L., Ovsiannikov V.D. and Rapoport L.P. Honlinear Susceptibilities and Light Scattering on Free Atoms// Fhys.Rep.-1992 .-V.210.-H.3.-P.111-221.

3. Davydkin V.A., Ovsiannikov V.D., Zon B.A. Oscillator strengths polarizabilities and hyperpolarizabilities of Rydberg states// Laser Physics.-1993.-V.3.-N.2.-P.4 49-461.

4. Agre M.YaOvsiannikov V.D.,Rapoport L.P. Polarization • effects in multiphoton ionization of atoms// Laser Phys.-1993.-V.3.-N.3.-P.719-747.

5. Manakov N.L.,Ovsiannikov V.D.,Kielich S. Nonlinear magneto-e]octric rusccptibili ties and laser light intensity dependent Faraday effect in atomic systems// Acta Phys.Polonica.-1974 . - V.A53 . -?J. 5. - P. 737-74 6'.

6., Manakov H.L., Ovsiannikov V.D., Kielich S. Nonlinear variati in Faraday effect caused in atomic systems by a strong magne field// Phys.Rev.A.-1980.-V.21. -N.5.-P.1589-1594.

7. Овсянников В.Д. Динамическая поляризуемость высоковозбужденн атомных уровней// оптика и Спектр.-1980. -Т. 49.-В. 1.-С. 3-11.

8. Манаков Н.Л., овсяшшков 'в.Д. Нерезонансное трехфотонное рас^ сеяние света в атомах, общая структура сечений трехфотонных переходов.// оптика и Спектр.-1980.-Т.4В.-В.4.-с.651-656.

9. манаков Н.Л., Овсянников В.Д. нерезонансное трехфотонное рассеяние света в атомах. Сечения переходов между состояниями противоположной четности// оптика и спектр.-1980.-т. 48. -

b.5.-с.838-844;

10. Манаков Н. л.,Овсянников В. Д. Нелинейные восприимчивости для генерации высших гармоник в атомах// ЖЭТФ.-1980.-Т.79.-в!6.-

C.1769-1778.

11. Ovsiannikov V.D. Asymptotic line shape for the collision-indi ced depolarized light scattering in atomic ggses//Phys.Lett.-1981.-V.S5A.-N.5.-P.275-277.

12. Овсянников В.Д. Дисперсионное взаимодействие возбужденных ато МОВ//ОПТ. И Спектр.-1982.-Т.53.-В. 4.-С. 600-605 .

13. Овсянников в.Д.Атомные восприимчивости для столкновительно-ин дуцированной поляризуемости и поправок к дисперсионным силам в поле световой волны// ЖЭТФ.-1982.-Т.82.-В.6.-с.1749-1761.

14.- Агре М. Я., Овсянников В. Д. , Рапопорт Л.П. Ток увлечения при многофотонной ионизации атомарных газов.// ЖЭТФ.-1982.-Т.83. -В.6.-С.2027-2034.

15. Manakov N.L., Ovsiannikov V.D. Penning ionization in the fiel of a light wave//Phys.Lett.-19B3.-V.96A.-K.3.-F.121-12 4.

16. Davydkin V.A., Ovsiannikov V.D. Higher order Star);-efiect on atomic multiplets//J.ihys.B:At.Mol.Phys.-1984. -V.17.-N.7.-P.L207-L210.

17. Манаков Н.Л., Овсянников В.Д., Островский В.Н., ястребков В.Н Влияние дальнодействующих сил на пеннинг-ионизацию//опт. и Спектр.-1984.-Т. 56.-Е). 2.-С. 222-227.

8. Овсянников I). Д. Спиновая поляризация фотоионов, образующихся при ионизации негшлиризованных атомов.// ЖЭТФ.-1985.-Т.88.-В.4.-С.1168-1176.

19. Овсянников U.д., Дуденков А.Ю. ионизация поляризованных атомов// XX всесоюзная конференция по теории атомов и атомных спектров: Тезисы док л.-Ужгород,- 1 985.-С.192.

20. Davydkin V.A., Ovsiarmikov V.D. Hyperpolarizability of an. excited atom//J. Phys .b:At.Mol.Phys.-1986. -v.b19.-N.14.-P.2 071-2083.

21. Шпаков Н.Л.,Мармо с. A., Овсянников В.Д. Магнитоэлектрические восприимчивости атомов// ЖЭТФ. -1986. -Т. 91.-В.2.-С.404-4 1 5.

22. лопатко О.Я., Овсянников В.Д. Влияние дальнодействующих сил на радиационный распад метастабилышх атомов// Оптика й Спектр.-19В7.-Т.62.-В.6.-С.1223-1229.

23. овсянннков ц.д. Ориентирование и выстраивание ионов при фото-ионизании атомов// Оптика и Спектр.- 1987,-Т.63.-В.5.-С.983-988.

24. Ovsiannikov V.D., Guilyarovski A.V., Lopatko О.Уа. Higher order effects in dispersion interaction of atoms//Mol.Phys.-1988, -V.64.-H.1.-P.111-123.

25. Ovsiannikov V.D.Optical detection and inverse Kerr effect in а gar, of free .itoms'// Phys Lett. - 1990 . - V. 143A. -N . 6 , 7 ,-P. 302-3 04 .

26. Manakov H.L., Marino S.I., Ovsiannikov V.D. Electro- and magnets-optical cross effects in intense monochromatic field// Atoms and rcolocules in strong field of laser radiation/ Selected papers' presented at the XIV International Conterence on Coherent and Nonlinear Optics, ed. by Bunkin F.V. and Tugov 1.1.- Wiley-Nauka Scientific Publishers, Moscow.-1992.-P.301-305.

27. Дипатко о Я,, Овсянников в. Д. Атомные восприимчивости для столк-ноиигкльно-иидупироьанного намагничения и изменение дисперсионного взаимодействия и магнитном поле// жэтф.-1992.-т.102.-в;1.

-::.2i. 35.

2Ь. оисяннпком п.д. Фотоионизация поляризованных ридберговских а[омов//Он Iнка и Спектр.-1993.-1.75.-d. 1.-с,24-28.

Ни | и рупчдя литература.

i:'- г.'.йн i*sc Лж. Нелинейные оптические параметрические процессы II tn.TKOi'T ях ,1 г:,зах. Црр ангп,- r.t. - мир, 1987.- 510 с.

30. i.Liang,H.V.Ammosov and S.L.Chin. High-order harmonic genei tion in argon by elliptically polarized picosecond dye lase pulses.-Report at the VI Int.Corif.on Multiphoton Processes (ICOMP VI), (Quebec, Canada, 1993); submitted to J.Phys.B.

31. Frommhold L.,Proffitt M.H. Collision-induced Raman spectra of neon and the diat'om polarizability// Phys.Rev.A.- 1980.-V.21.-N.4.-P.1249-1255.

32. Finn R.S., Ward J.F. dc-field-induced second harmonic'gener in the inert; gases//Phys.Rev. Lett.-1971.-V.26 . -H. 6.-P. 285-2

33. Драбович K.H., Ковригин A. VI., Перщин C.M. , Синявский И. М. I Шести- и восьмифотонные резонансные процессы в парах натрия/ письма В ЖЭТФ.- 1980,- Т.. 32. - С. 175-179.

34. Klar Н.,Kleinpoppen Н. Angular distribution of.photoelect-rons from polarized atoms .exposed to polarized radiation// J.Phys.В:At.Mol.Phys.-1982.-V,15.-P.933-950.

35. Далоне Н.Б., Федоров М.в. Поляризация фотоэлектронов, образ; юиихся при ионизации неполяризованных атомов// УФН.-1979. Т.127.-В.4.-С.651-681.

.36. Дан-ишевский A.M., Кастальский А. А., Рывкин С.М. , яроиецкий 1' Увлечение свободных носителей фотонами при прямых межзонных переходах в полупроводниках// ЖЭТФ.-1970.-T . 5Е.-В. 2 .-С. 5^4-5

37. дмусьп М.Я., Палтенков А.С., Гринберг А.А., Шапиро С.Г; Исо;: давание тока, обусловленного импульсом фотона, в атомарных г ■зах// ЖЭТФ.-1975.-т.68.-В.1.-С.28-35.

33. Arrighini G.P., Biondi F., Guidotti С. Long-range internctic between hydrogen atons: estimate of third-order contribution //Mol. Phys.-197 3.-V. 26.-11.5.-P. 1137-114 5.

39. Тулуб А. В. , Бальмаков M. Д. , хал.чаф с. л. Энергия взаимодействия нейтральных атомов во внешнем электрическом поле// Д.ЛН СССР. 1971.-Т.196.-В.1-3.-С.75-77.

40. Турбинер А.В. Молекула водорода в сильном магнитном ппче// П сьма В ЖЭТФ.-1983.-Т.38.-В.10.-С.510-514.

41. Смирнов Е.М. Процессы ионизации при «(• -¡лепных сто.'.кноеен;;,!« атомов//УФК.-1981.-Т.133.-В.-С.569-016.

32КЗЭ 14 от 24.01,94 г. Ткр. 100 гдз. vop;.;ni <"0 л ['J i/j"?. Qcixe;/! I и,л, Ofoei-m naOop;'. торг» BIT.