Неравновесные процессы при сверхбыстром тепловом воздействии на вещество тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.14 ВАК РФ

РОССИЙСКАЯ АКАДЕМИЯ НАУК ОБЪЕДИНЁННЫЙ ИНСТИТУТ ВЫСОКИХ ТЕМПЕРАТУР

ч/ 1

на правах рукописи

АГРАНАТ Михаил Борисович

НЕРАВНОВЕСНЫЕ ПРОЦЕССЫ ПРИ СВЕРХБЫСТРОМ ТЕПЛОВОМ ВОЗДЕЙСТВИИ НА ВЕЩЕСТВО

Специальность: 01.04.14 - Теплофизика и молекулярная физика

Автореферат диссертации на соискание учёной степени доктора физико-математических наук

Москва -1998

Работа выполнена в Объединённом институте высоких температур РАН

Официальные оппоненты:

член - корреспондент РАН доктор физико-математических наук профессор П.П. Пашинин

доктор физико-математических наук профессор М.В. Чёткин

доктор физико-математических наук М.Ф. Иванов

Ведущее предприятие: Институт проблем безопасного

развития атомной энергетики РАН

Защита диссертации состоится «_»_1998 г. В_

на заседании Специализированного совета Д 002.53.03. при Объединённом институте высоких температур РАН по адресу: 127412, Москва, ул. Ижорская 13/19 С диссертацией можно ознакомиться в библиотек ОИВТ РАН.

Автореферат разослан « ^ »_[}_1998 г.

Учёный секретарь Специализированного совета кандидат физико-математических наук

А.Н. Давыдов

ОБЩАЯ ХАРАКТЕРИСТИКА РАБОТЫ

Работа посвящена разработке новых экспериментальных методов и проведению исследований процессов электрон-спин-фононного теплообмена и фазовых превращений в металлах при нагреве поверхностного слоя лазерными импульсами длительностью 10 '12 * 10 "11с при «умеренных» потоках мощности 10 10 10 12 Вт.см '2 до температур не более 104К. Актуальность темы

Экспериментальные исследования неравновесных процессов электрон-спин-фононного теплообмена в металлах и ферромагнетиках, фазовых превращений и связанных о ними явлений, возникающих при тепловом воздействии сверхкоротких лазерных импульсов - это новое направление в физике тепловых импульсных воздействий и в физике твердого тела, развиваемое с конца 70-х годов благодаря появлению и развитию фемто- и пикосекундной лазерной техники. Исследования в этом направлении позволяют подойти к решению ряда фундаментальных физических вопросов, связанных с релаксацией электронных возбуждений, электрон-фононным взаимодействием, кинетикой фазовых переходов и другими процессами в твердых телах, проявляющимися в фемто- и пикосекундном диапазоне.

Первые эксперименты, описываемые в диссертации, по изучению кинетики электрон-фононного и электрон-спин-фононного теплообмена в металлах и ферромагнетиках были проведены , когда других экспериментальных работ в этой области не было, и существовали только теоретические модели, требующие экспериментального подтверждения. Были получены первые результаты измерения характерного времени электрон-фононной релаксации серебра и спин-решёточной релаксации никеля, которые впоследствии были подтверждены рядом работ других авторов. Экспериментально изучалось новое явление, возникшее в результате неравновесного нагрева электронной и фононной подсистем -тепловое излучение «горячих» электронов при «холодной» решётке.

К настоящему времени имеется значительное количество отечественных и зарубежных экспериментальных работ, посвященных

данным исследованиям. Помимо измерений релаксационных параметров этих процессов, они показали, что неравновесный нагрев электронов, спинов и решётки с помощью сверхбыстрого теплового лазерного воздействия может оказывать влияние на фазовые превращения и приводить также к новым явлениям, представляющим самостоятельный научный интерес, как, например, модель «холодного» плавления графита с помощью «горячих» электронов ( Р.1_.8Пуез1ге1П, 1998).

Хотя экспериментальные исследования в этой области являются технически сложными и трудоёмкими и все результаты, имеющиеся к настоящему времени, считаются серьёзным научным достижением, как и прежде актуальной проблемой является разработка новых методов, позволяющих получить надёжную информацию о кинетике и параметрах релаксационных процессов и связанных с ними фазовых превращений. Наиболее сложной оказалась задача поиска методов, позволяющих с фемто- и пикосекундным временным разрешением получить данные о температуре решётки при электрон-спин-фононной релаксации и структурных преобразованиях, происходящих при фазовых переходах. Разработка таких методов также является целью настоящей работы.

Цель работы.

Целью диссертационной работы является разработка новых методов и проведение следующих экспериментальных исследований при сверхбыстром тепловом воздействии лазерных импульсов длительностью 1СГ,2+10-1,с:

а) кинетики электрон-фононного теплообмена в металлах с помощью излучения «горячих» электронов;

б) кинетики электрон-слин-фононного теплообмена в окрестности фазовых переходов первого и второго рода в ферромагнетиках типа переходных металлов (N1) и аморфных сплавах редкоземельных металлов (ТЬРеСо);

в) кинетики фазовых превращений при сверхбыстром нагреве лазерными импульсами поверхности металлов ( цинк) и графита.

Научная новизна

Основано новое направление экспериментальных исследований процессов электрон-спин-фононного теплообмена в металлах и ферромагнетиках при воздействии ультракоротких лазерных импульсов. Приоритет работ признан в России и за рубежом, результаты исследований подтверждены в работах других авторов.

Впервые проведены экспериментальные исследования неравновесного нагрева электронной подсистемы металла при воздействии пикосекундных лазерных импульсов в условиях, когда температура электронов превышает температуру решётки.

Обнаружено и экспериментально обосновано новое явление - тепловое излучение «горячих» электронов в условиях «холодной» решётки. Исследования проведены с помощью нового метода, основанного на измерении параметров теплового излучения электронной подсистемы. Впервые экспериментально измерена величина коэффициента электрон-фононной релаксации для серебра.

Впервые были проведены экспериментальные исследования процессов электрон-спин-фононной релаксации в ферромагнетиках типа № Экспериментально оценены характерные времена спин-электронной и спин-решеточной релаксации.

Исследована динамика фазовых превращений в тонких аморфных пленках ТЬРеСо при воздействии лазерных импульсов длительностью -1 пс. Впервые удалось получить информацию о величине температуры решётки в определённые моменты времени , сопоставить её с измерениями динамики спиновой подсистемы и определить время спин-решёточной релаксации. Обнаружено, что фазовый переход первого рода (кристаллизация) и переориентация направления магнитной анизотропии происходит за время < 1 ре.

Разработан, теоретически и экспериментально обоснован новый метод исследований кристаллической структуры сильнопоглощающих анизотропных кристаллов. Метод позволяет эффективно контролировать наличие дальнего порядка кристаллической структуры.

Практическая значимость.

Разработанные методы могут найти применение для решения ряда научных и практических задач в других областях физики и техники.

Тепловое излучение электронного газа металлов может быть использовано для безынерционного преобразования ультракоротких импульсов ПК - диапазона спектра излучения в видимое, неразрушающего контроля металлических включений в объёме прозрачных диэлектриков. (Эти способы практического применения защищены авторскими свидетельствами на изобретение.) С помощью «горячих» электронов может быть создан источник высокотемпературного (104К) теплового излучения при «холодной» ( ниже температуры плавления) решётке.

Результаты исследований спин-решёточной релаксации в магнитооптических плёнках ТЬРеСо показали возможность увеличения скорости записи при нагреве до температур Кюри в аморфном и кристаллическом состоянии.

Метод оптической анизотропии может найти столь же широкое применение, как и хорошо известный способ эллипсометрии, так как позволяет оперативно и просто получить информацию о наличии дальнего порядка кристаллической структуры. Класс материалов, где возможно его применение, довольно широкий - металлы ( 2п, В¡, Сс1 и др.), различные сплавы, полуметаллы и полупроводники.

Образование полностью аморфного углерода при сверхбыстром нагреве микрокристаллического графита может найти применение как способ получения аморфных углеродных плёнок. Основные положения, выносимые на защиту.

1. Результаты экспериментальных исследований процессов электрон-фононной релаксации при воздействии лазерного импульса длительностью 10 "'2 + 10 "11с на металлы с помощью явления теплового излучения, определяемого температурой электронной подсистемы, превышающей по величине температуру решётки .

2. Метод определения коэффициента элекгрон-фононного теплообмена и измерение его величины для серебра

( а »(0.8 н-4). 1011 Вт-см"3 К"1).

Ч-

3. Результаты экспериментальных исследований процессов электрон-спин-фононной релаксации и фазовых структурных превращений в ферромагнетиках типа Ni и TbFeCo, заключающихся в измерении характерного времени спин-решёточной релаксации (Ni : г -10 эс., TbFeCo: г~10"с), времени перехода из аморфного в кристаллическое состояние и изменение ориентации магнитной анизотропии в плёнках TbFeCo ( т < 1 ps).

4. Разработка и экспериментальное обоснование нового оптического метода контроля дальнего порядка кристаллической структуры анизотропных сильнопоглощающих кристаллов, позволяющего отличать процессы плавления и испарения нагретого поверхностного слоя.

Апробация результатов.

Основные результаты, описанные в диссертации, докладывались и обсуждались на следующих конференциях:

Всесоюзное совещание по нерезонансному воздействию оптического излучения с веществом ( Ленинград 1981, 1988, 1990, Вильнюс 1984), Всесоюзная конференция по метрологии быстропротекающих процессов ( Москва 1979, 1981), Международный конгресс по высоскоростной фотографии и фотонике ( Москва 1980),Всесоюзная конференция по прикладной физике ( Хабаровск 1981), Всесоюзная межвузовская конференция (Фергана 1981), Всесоюзная конференция по физике магнитных явлений (Пермь 1981, Тула 1983), Международная и Всесоюзная конференция по когерентной и нелинейной оптике ( Ереван 1982), Всесоюзная школа по пикосекундной технике (Ереван 1988), Европейская конференция по термофизике ( Франция 1996), Всероссийская школа-семинар «Новые магнитные материалы микроэлектроники» ( Москва 1996), Международная конференция «Electrical transport and optical properties of inhomogeneous média» ETOPIM-4 ( Москва 1996), Международная конференция по статистической физике ( Франция 1998), Международная конференция по субсекундной теплофизике ( Франция 1998), Интернациональный симпозиум по лазерной абляции ( США 1998).

Объём работы и публикации.

Диссертация состоит из введения, трёх глав и раздела « Основные результаты работы». Она содержит 157 страниц текста, в том числе 30 рисунков и список литературы из 128 наименований. По материалам диссертации опубликовано 44 работы и 1 принята в печать.

Личный вклад автора в работы, вошедшие в диссертацию, является определяющим.

СОДЕРЖАНИЕ РАБОТЫ

Во введении обосновывается актуальность темы диссертации, сформулированы цель и задачи исследований, изложены основные положения и результаты, выносимые на защиту.

В первой главе изложены результаты экспериментальных исследований по изучению кинетики электрон-фононного теплообмена в металлах с помощью пикосекундных лазерных импульсов.

К началу исследований в этом направлении было известно, что при достаточно коротких временах электроны и фононы в металлах могут рассматриваться как две подсистемы с различными температурами [В.Л.Гинзбург, 1955]. Такой отрыв температуры электронной подсистемы (Те) от температуры решётки (Ту) происходит при воздействии на металлы лазерных импульсов длительностью меньшей, или сравнимой с временем электрон-фононной релаксации [С.И.Анисимов, 1970,1974]. Однако, для проведения экспериментальных исследований необходимо было разработать метод измерений. В основу метода легло новое явление -тепловое излучение электронной подсистемы металла, которое само по себе представляет фундаментальный научный интерес, как тепловое излучение «горячих» электронов при «холодной» решётке. Это явление было экспериментально обосновано и разработан метод, позволяющего измерить величину отрыва электронной температуры от температуры ионной подсистемы и коэффициент электрон-фононной релаксации В разделе 1.1. проведен обзор литературных данных по исследованиям в этой области. Проведен анализ теоретических моделей, послуживших

основой для постановки первых экспериментов. С начала 80-х годов это новое направление стало интенсивно развиваться. Разработан ряд методов экспериментального изучения динамики электрон-фононной релаксации, основанных на измерении термоэлектронной и термоионной эмиссии, нелинейного фотоэффекта, отражения оптического излучения вблизи плазменной частоты, спектра оптического отражения, обусловленного внутризонными и межзонными переходами (Си) и других. Измерены значения величин коэффициента электрон-фононного теплообмена и характерного времени электрон-фононной релаксации для большого ряда металлов и их соединений, кремния, графита и др. В работе [ Ееэ1еу, 1986] подчёркнут приоритет наших работ в этом направлении.

Следует отметить, что подавляющее количество работ посвящено измерению характерных времён релаксации и постоянных электрон-фононного энергообмена при температурах, не превышающих квТ„ ~ 0,2 эВ ( кв - константа Больцмана). Только в работе [М.Оо\л/пег е{ а1.,1994], также как и в наших экспериментах, проводились измерения характерных времён электрон-фононной релаксации при нагреве электронного газа до температур квТе ~ 1 эВ. Подобные исследования при таких электронных температурах имеют качественно другой характер, так как необходимо учитывать зависимость от электронной температуры таких постоянных, как электронная теплоёмкость, электронная теплопроводность и коэффициент электрон-фононного теплообмена.

В работе [М. вгоепеуеИ а1.,1990] измерен коэффициент электрон-фононного теплообмена для Ад ( а« « 4Ю'° Вт см 3 К"1 ). Значения постоянных энергообмена для Аи, Ад, Си, измеренные различными методами, имеют величину (3+5)1010 Вт см "3 К"' ( при Т„ < 0,2 эВ), что соответствует характерным временам релаксации порядка нескольких пикосекунд.

В последнее время появляются сообщения о новых явлениях, обусловленных неравновесным нагревом электронов и решётки, как, например, упоминавшаяся выше, модель «холодного» плавления графита с помощью «горячих» электронов ( Р.1_.8||уез1геШ, 1998).

В разделе 2.2 проведён анализ теоретической модели С.И.Анисимова, основанной на уравнениях баланса энергии для электронной и ионной температур. Результаты практически всех экспериментальных исследований в этой области анализируются на основе этой модели.

Эти уравнения с учётом зависимости коэффициента электронной теплопроводности при Т, * 77, Ъ » Т0 ( То -температура Дебая ) Х = Х»Т./Т, , где %о - значение коэффициента % при Г, = Те » Тр, имеют вид:

<? Т Т

уТв ~ = хосИу^гдгайТ, -а(Т.-Т,) + я( г^)

с, = а(Те-Ъ)

где Се = у Те - электронная теплоёмкость единицы объёма, у-линейный коэффициент электронной теплоемкости, с, - теплоемкость решетки, не зависящая от температуры при Т-,> Т0 , <? ( г , ^) - мощность лазерного излучения, поглощаемая металлом в единице объема.

Скорость теплообмена между электронной и фононной подсистемами характеризуется коэффициентом:

6 тТ

где б - скорость звука, пит- соответственно концентрация и масса электронов, г - время релаксации, входящее в формулу для

электропроводности . Это выражение было получено в теоретической модели [В.Л.Гинзбург и др.,1955, Каганов М П. и др., 1956]. Типичная для

металлов величина а = 101< +• 1012 Дж/см3Кс. и а = Ю10 Дж/см3-К-с. для

металлов типа Ад, Си, Аи . При температурах выше дебаевской а слабо зависит от Т, так как т~Т'\

О температурах Те и Ъ можно говорить только в том случае, когда время установления равновесия внутри каждой из подсистем (или время термализации) меньше характерного времени воздействия лазерного излучения. При температурах Те< 1 зВ величина времени термализации электронной подсистемы г„ - 10 '13 + 10 12 с. Время термализации фононной подсистемы оценивается путем интегрирования колебаний по частотам фононного спектра в интервале О < ш <00, где юо - частота

Дебая) и имеет характерную величину для металлов : гр/1 ~ ~ 10'12 с.

Далее показано, что процессы плавления, испарения, упругой деформации, зависимости различных параметров от температуры будут слабо влиять на отрыв электронной температуры от температуры решётки.

Решение этих уравнений находится с помощью численных методов и к настоящему времени эти расчёты проделаны в нескольких работах, но при определённых условиях можно получить аналитические выражения для Те и Т,. На рис.1 представлены решения для Те и Ъ в графическом виде при г < г,.

Для постановки экспериментов важными являются следующие следствия этой теоретической модели. Существуют два характерных времени - время электрон-фононной релаксации энергии ге = у Т, / а и время выравнивания температур г, = с,/а. Так как электронная и ионная теплоёмкости при нормальной температуре решётки отличаются более, чем на два порядка, то ге будет иметь величину (для Ад,Си,Аи) ~ 10 "12с, а г/ - 10 '10с. Это означает, что несмотря на то, что электронная подсистема будет остывать с характерным временем т„ , наблюдать отрыв Те от Т, можно в процессе воздействия лазерного импульса, длительность т которого удовлетворяет условию: г < т,- с,/ а

Таким образом, анализ этой теоретической модели определил постановку экспериментальной задачи. Исследования неравновесного нагрева электронов и решётки можно проводить во время воздействия на металлы типа Ад, Си, Аи лазерных импульсов длительностью ~ 10 '11с.

0.0

Рис. 1. Временные профили электронной и ионной температур при т <т,.

1.0 2.0 3.0 VI

Следует отметить, что теоретические модели, определяющие величину коэффициента а, дают очень приближённые его значения и безусловно требуют экспериментальных подтверждений.

В разделе 1.3 обсуждается метод изучения динамики электрон-фононной релаксации, основанный на явлении теплового излучения электронной подсистемы металла.

В его основу была положена гипотеза о существовании теплового излучения, обусловленного электронной температурой, в случае возникновения двухтемпературного состояния металла, при котором Те > Т/. Излучение, обусловленное внутризонными и межзонными переходами электронной подсистемы при столкновениях электронов с решёткой, должно носить планковский характер, если электронный газ успеет термализоваться и конкурирующие виды излучения, такие как, например, ступенчатое и многоквантовое, не будут оказывать влияния на спектральный состав.

Также как и обычное равновесное излучение , излучение электронной подсистемы определяется только нагревом вещества. Однако, по своей сути оно отлично от планковского, если металл рассматривать как единую систему электронов и ионов, нагретую до температуры решётки. Поэтому можно говорить об аномальном температурном излучении. Если температура Ъ при сверхбыстром нагреве незначительно отличается от комнатной То , а Те > 7), то будет наблюдаться тепловое излучение «холодного» металла, то есть излучение, отвечающее планковскому спектральному распределению с температурой, превышающей температуру ионной подсистемы.

Проведены оценки интенсивностей излучения, обусловленного возможными конкурирующими процессами, такими как многофотонное (1„) возбуждение и ступенчатое (1а). Оценки показали, что при энергии кванта лазерного импульса - 1эВ ( длина волны 1.06мкм) интенсивности этих излучений малы по сравнению с тепловым (/г): 1т/г~ 10'8 -1019 см 2 с'; и/г~10'7- 101а см "г с"''; 1х/г~ 1С?2см2 с"'. где г = йДгиДО, Дш - единичный интервал частот, АО. - элемент телесного угла.

Таким образом основными свойствами теплового излучения

- ю -

электронной подсистемы при Те > Ъ являются:

- сплошной спектр, распределение по частотам которого соответствует планковскому при температуре, равное Те;

- при длительностях лазерного импульса, удовлетворяющих условию

/Г,/а < т <с,/а временная форма излучения практически повторяет временную форму лазерного импульса;

-временная зависимость излучения будет существенно меняться при изменении параметров лазерного импульса или металла, то есть, когда отрыв электронной температуры от температуры решётки отсутствует (Ге

В разделе 1.4 изложены результаты экспериментальных исследований.

Источником пикосекундных импульсов служила лазерная установка, состоящая из неодимового лазера с пассивной самосинхронизацией мод. системы выделения одиночного импульса и двухкаскадного усилителя мощности. Перестройка режима генерации по длительности достигалась путем смены активных элементов генератора и усилителей. Улучшение стабильности генерации достигалось путем оптимизации параметров задающего генератора. Длительность лазерного импульса изменялась в пределах 8-60 пс с энергией от 1 до 10 мДж, длина волны 1.06 мкм.

Требования к методике эксперимента определялись задачей - изучить временные профили и спектральные характеристики излучения во время действия импульса лазера (т. е. с пикосекундным временным разрешением) и после него; получить количественные данные о зависимости интенсивности свечения в максимуме импульса излучения от мощности и длительности лазерного импульса. Чувствительность аппаратуры была недостаточна для измерения динамики спектра во времени в широкой спектральной полосе с достаточным спектральным и временным разрешением. Поэтому экспериментальная методика включает совокупность измерений с высоким спектральным и низким временным разрешением с помощью фотоумножителей и высоким временным разрешением с помощью фотохронографа, но в широком спектральном интервале.

Спектральные измерения с низким временным разрешением (интегрально за 5нс) проводились с помощью фотоумножителей и

и -

дифракционного монохроматора МДР-2 при многократном облучении мишени. Зависимость интенсивности излучения от энергии лазерного импульса измерялась при однократном воздействии с помощью многоканальной системы фотоумножителей с выделением спектральных полос светофильтрами.

Измерения временных профилей и спектральных характеристик излучения с высоким временным разрешением 6 пс) проводились с помощью электронно-оптической камеры «Агат» специально приспособленной для измерения временных профилей и спектральных характеристик некогерентных слабых световых потоков. При измерениях динамики отдельных спектральных линий в узкой спектральной полосе (=¡60 нм) со спектральным разрешением 2 нм и временным разрешением а Юпс применялся монохроматор МДР-2 со снятой выходной щелью. Излучение с выхода монохроматора проектировалось вдоль входной щели камеры. При измерении зависимостей интенсивности свечения от мощности лазерного импульса в 3-х спектральных полосах при однократном облучении на входную щель камеры помещался блок светофильтров.

В обоих случаях на выходном экране камеры в различных спектральных полосах осуществлялось двухкоординатное (длина волны -время) воспроизведение свечения.

Отличительной особенностью излучения «горячих» электронов является его «безынерционность» по отношению к лазерному импульсу. То есть, временная форма излучения, обусловленная электронной температурой, должна повторять форму лазерного импульса. Поэтому, первые эксперименты по наблюдению свечения проводились на тонких плёнках серебра , меди и циркония толщиной ~ 10"5см ( немного больше длины пробега фотона нагревающего импульса), напылённых на стеклянную подложку. Считая, что за время действия лазерного импульса длительностью ~ 10 пс плёнка нагревается и после окончания лазерного импульса остынет за характерное время - 10 * с, определяемое температуропроводностью подложки. Таким образом, излучение, определяемое электронной температурой ( Ад, Си), по времени остывания должно существенно отличаться от металлов ( 2r, W), где отрыв Т, от 7)

незначителен, так как величина коэффициента электрон-фононного теплообмена на порядок ( по сравнению с Ад, Си) выше .

Результаты этих опытов показали, что и на плёнках, и на массивных образцах длительность излучения Ад, Си практически повторяет длительность лазерного импульса, а у циркония и вольфрама длительность излучения значительно превышает длительность лазерного импульса (рис.2). Дальнейшие опыты, как уже отмечалось, проводились на массивных образцах.

Далее, с помощью вышеописанных методик, был проведен довольно сложный комплекс измерений, в результате которого была получена информация во время действия нагревающего лазерного импульса о спектре излучения в разных участках спектрального распределения, и соотношении интенсивностей в трёх различных полосах при различной энергии и длительности импульса. Анализ полученных результатов показал, что во время действия лазерного импульса наблюдается сплошной спектр с Планковской зависимостью от длины волны и температуры. С помощью измерений зависимости цветовой температуры от энергии и длительности лазерного импульса можно, используя уравнения баланса энергии для Те и Т, оценить разницу в температурах Те и Т/, и величину а.

В разделе 1.5 предложен метод определения величины коэффициента электрон-фононного теплообмена. Необходимо отметить, что определение величины а из сопоставления экспериментальных данных с результатами теоретического расчета является также одним из аргументов, подтверждающих экспериментальный факт наблюдения отрыва 7~в от Т, для данных условий эксперимента и справедливость выбранной теоретической модели.

с

0.0

1 о

Рис.2 Характерные денситограммы кинетики свечения серебра и вольфрама в широкой спектральной полосе.

Из решения уравнений баланса энергии для Те и т,, приведенных в разделе 1.2, следует, что величина а может быть определена из отношения максимальных значений электронных температур в результате нагрева лазерными импульсами различной длительности, если хотя бы при одной из длительностей реализуется заметный отрыв Т, от Г,. Предлагаемый метод основан на относительных измерениях, и, с нашей точки зрения, обладает значительным преимуществом по сравнению с методом, требующим одновременного измерения абсолютных значений Те и Ъ при одной длительности лазерного импульса.

Используя аналитические выражения для электронной и ионной температур ( или при помощи численных методов расчёта) и экспериментальные данные зависимости интенсивностей излучения в трёх различных полосах от энергии и длительности лазерного импульса, была определена величина коэффициента электрон-фононного теплообмена.

С учётом экспериментальной погрешности измерений, а для Ад имеет величину:

а «(0.8-4). 10" Вт. см"3 К"1.

Измерения цветовой температуры по «сине-красному» отношению и по зависимости lnJT (£"') в различных спектральных полосах показали, что определение величины а происходило при температуре 7»« 6000 К и Ti = 4000 К и отрыв Тв от Ъ составил величину ( с учётом погрешности измерений): Ге / Т, « 1,3 -И ,5

Ниже приведены результаты измерений величины а для некоторых металлов других авторов. Как упоминалось выше, большая часть измерений проводилась при температурах, не превышающих квТе ~ 0,2 эВ . Как видно из таблицы, наши измерения дают несколько большую величину, но они получены при квТ, ~ 0,5 эВ .

Металл а (Вт см"3 К"') те (пс) Автор

Ад 4- 10ш М. Groeneveld, 1990

Au 3- Ю10 W. Schoenlem, 1987

Au

( 7. ~ 1 эВ) <1,5 M. Downer, 1994

Си 4+6- Ю10 G.L. Eesley, 1986

W 4- 1011 I.G. Fujlmoto, 1984

C( графит) ~1 M. Downer 1992

В заключение следует отметить, что наиболее интересен случай, который в данных экспериментах не реализуется, когда длительности лазерных импульсов столь малы, что в обоих случаях имеет место сильный отрыв температуры Т„ от Т, , а температура Т,■ не достигает температуры плавления 7™ . Рассматриваемый случай интересен тем, что решетка металла не будет разрушаться, т. е. будет оставаться «холодной». Зная величину а для серебра, можно оценить, при каких длительностях лазерных импульсов будет иметь место излучение «холодного» металла. Очевидно, что должны выполняться неравенства :

7, » Т,- ; 7™ > 7, = Те г/ Ti

Принимая, Те ~ 104 К, Тш- 1,6 103 К получаем : т < 2- 10,2с

С помощью излучения «холодного» металла открываются возможности- определения кинетического параметра а для различных металлов и полупроводников в условиях сохранения их ионной решетки, изучения поверхностных электронных состояний выше уровня Ферми вследствие их заполнения возбужденными тепловым образом электронами и последующего высвечивания при релаксации этих состояний. Изучая особенности кинетики высвечивания, можно надеяться получить некоторую информацию об этих состояниях.

Глава 2 посвящена изучению кинетики электрон-спин-фононного теплообмена в окрестности фазовых переходов первого и второго рода в ферромагнетиках типа переходных металлов (Ni) и аморфных сплавах редкоземельных металлов (TbFeCo).

В разделе 2.1 обосновывается актуальность исследований и формулируется постановка задачи.

(о

Экспериментальные исследования электрон-спин-фононного теплообмена в ферромагнетиках (1\И) при тепловом воздействии сверхкоротких лазерных импульсов, описываемые в диссертации, также начинались при отсутствии подобных работ в этом новом направлении. Характерные времена релаксации спиновой подсистемы рассчитывались на основе данных, полученных с помощью методов ферромагнитного и электронного парамагнитного резонанса с предельным временным разрешением ~ 10 '9с.

В этой первой работе пленка N1 облучалась пикосекундными лазерными импульсами, а контроль за магнитным состоянием нагреваемого участка пленки осуществлялся после воздействия лазерного импульса с помощью магнитооптического эффекта Керра. Нагреваемый импульсом длительностью ~ 10 рэ участок пленки не удавалось размагнитить даже при уровне плотности мощности лазерного излучения,

соответствовавшем свечению нагретого электронного газа и плавлению решетки. Отсюда был сделан вывод, что спиновая подсистема не успевает нагреться до температуры Кюри за характерное время остывания электронного газа и решётки до этой температуры. Это соответствовало как теоретическим оценкам , так и данным по ферромагнитному резонансу в N1 при температурах выше комнатной .

С конца 80-х годов и по настоящее время количество работ в этой области резко увеличивается. Получены экспериментальные данные о динамике спиновой подсистемы при воздействии пикосекундных лазерных импульсов на различные ферромагнетики с помощью магнитооптических методов и методом спин-поляризационной фотоэмиссии. В 1997-1998 годах появились работы , в которых динамика спиновой подсистемы N1 изучалась с помощью лазерных импульсов фемтосекундной длительности. Было обнаружено, что в субпикосекундном интервале времени после воздействия нагревающего фемтосекундного лазерного импульса происходит частичное размагничивание плёнки N1 , но фазового перехода через точку Кюри не происходит. Однако, развернулась дискуссия в обсуждении полученных результатов относительно динамики спин-решёточной релаксации.

Различная интерпретация полученных результатов по динамике

спиновой подсистемы связана на наш взгляд с тем, что во всех проводившихся до сих пор исследованиях спиновой динамики методами импульсных лазерных воздействий отсутствовала прямая регистрация эволюции температуры решетки.

Постановка задачи дальнейших исследований в этом направлении определялась двойной целью.

Во-первых, предыдущие работы показали необходимость разработки метода и постановки экспериментов, с помощью которых можно получить информацию о динамике температуры спинов и решётки.

Во-вторых, эксперименты с плёнками никеля показали возможность использования магнитных свойств в качестве отклика на структурные преобразования и фазовые превращения первого рода. При изменении или исчезновении кристаллической решётки ферромагнитные свойства должны резко измениться или также исчезнуть. Это может послужить основой разработки нового метода исследований динамики фазовых превращений.

В связи с этим были поставлены и проведены экспериментальные исследования динамики спин-решёточной релаксации и фазовых превращений первого рода в магнитооптических плёнках ТЬРеСо, представляющих собой сплав переходных и редкоземельных металлов. Уникальной особенностью этих плёнок является возможность исследовать динамику фазовых переходов 1 рода (аморфно-кристаллический) и 11 рода (в окрестности температуры Кюри в аморфном и кристаллическом состояниях), что позволяет одновременно получить информацию о температуре решетки и спиновой температуре в процессе установления равновесия между ними.

В разделе 2.2 проведен анализ релаксационных процессов в ферромагнитных металлах.

Идеальный ферроманитный металл можно рассматривать как совокупность трёх подсистем квазичастиц - ферромагнонов ( или спиновых волн), колебаний решётки (фононов) и электронов проводимости. Так как в данной работе процессы установления равновесия между квазичастицами исследуются в диапазоне длительностей нагрева и диагностики - 10 "12 + Ю '11с, то есть процессы

быстрой динамики, то мы считаем, что внутри каждой из подсистем равновесие установилось, что позволяет говорить о температуре подсистем. Действительно, в настоящее время имеется достаточное количество экспериментальных данных о том, что характерные времена установления равновесия внутри электронной, фононной и спиновой подсистем находятся в субпикосекундном диапазоне.

Аналогично уравнениям баланса энергии для электронов и решётки для ферромагнетика эти, но уже три, уравнения будут иметь вид ( упрощённый, так как оттоком тепла за счёт теплопроводности при наших условиях экспериментов, как будет показано ниже, можно пренебречь):

= - а.! ( Те - Ъ) - ае,( Г. - Т,) + д ( г, /)

с I

С,(Т;)~= - ав, (Т,-Т.)- а^Т.-Ъ) о I

б Т

с5(Т5/)- — = - ак (Ть-Т,)- а*(Ъ-Т,) с !

где а„ , , аа - электрон-фононная, электрон-спиновая и фонон-спиновая постоянные теплообмена, се(Тв), с,(Т/) и с5(Тв) - теплоёмкости электронной, ионной и спиновой подсистем, зависящие от температуры, <7 ( г, / ) - мощность лазерного излучения, поглощаемая металлом в единице объема.

Из этих уравнений нетрудно получить выражения для характерных времён спин-электронной: гв8= -—— и спин-решёточной тй= -—— релаксации.

В разделе 2.3 приведены результаты экспериментальных исследований спин-решёточной релаксации в никеле.

Эксперименты проводились с плёнками N1 толщиной 50-1 ООнм, напылёнными на стеклянную подложку. Плёнки предварительно намагничивались и затем нагревались с помощью лазерных импульсов двух различных диапазонов длительностей: 10-20 пс и 40нс. После воздействия осуществлялся контроль намагниченности в схеме магнитооптического эффекта Керра. Результаты экспериментов показали следующее.

-

При нагреве плёнки длинными импульсами ( 40нс) до температуры Кюри ( 631 К) намагниченность исчезала и при включении внешнего магнитного поля восстанавливалась.

При нагреве плёнки короткими импульсами { 10 и 20 пс) изменение намагниченности не наблюдалось при увеличении плотности мощности вплоть до соответствующей необратимому исчезновению намагниченности,. При отсутствии необратимых изменений в структуре пленки можно считать, что температура решетки Г, пропорциональна плотности мощности излучения. Следовательно, при нагреве до необратимого исчезновения намагниченности Г, составляет величину, в 2,5—3 раза превышающую температуру Кюри никеля (Тс=631К) и близка к температуре плавления (Тт= 1726 К).

Таким образом, в отличие от нагрева импульсами с т„ = 40 не при нагреве импульсом длительностью 5+20 пс вплоть до температуры, более чем в два раза превышающей температуру Кюри, пленка не размагничивается.

Измерение характера излучения во время воздействия лазерного импульса длительностью 10 пс при нагреве плёнки до температур 3000 К и теоретические оценки показали, что характерное время выравнивания температур электронов и решётки меньше длительности лазерного импульса, то есть электроны и решётка находятся в равновесии.

Учитывая, что характерное время остывания плёнки на стеклянной подложке - 10 "9 с, из результатов экспериментов следует, что суммарное время спин-электронной и спин-фононной релаксации составляет величину: 10 "9 с < (res, r,s) < 4-10 "8 с

Сравнив полученные данные с результатами теории релаксационных явлений в ферромагнетиках и принимая на основе экспериментальных данных для Nie окрестности Тс, , что се= cs -0,3 с, получаем г« «2,2 -10"® с, и при Те ^103К имеем т«= 2,3 ■ 10"9с. Таким образом, хотя теория релаксационных явлений в ферромагнетиках построена при малых отклонениях от однородно намагниченного состояния и, строго говоря, неприменима при температурах в окрестности точки Кюри, полученный экспериментально интервал значений для res и т,5

не противоречит развитым представлениям об энергетической релаксации

- \CJ "

электронной и фононной подсистем со спиновой .

Из этих сравнительно несложных экспериментов следуют важные выводы:

- при сверхбыстром нагреве температура решётки растёт быстрее, чем температура спиновой подсистемы,

- фазовый переход второго рода при таких условиях нагрева недостижим;

- в процессе воздействия ферромагнитные свойства никеля сохраняются вплоть до температуры плавления.

В разделе 2.4 изучается динамика фазовых переходов 1 и 11 рода в магнитооптических плёнках TbFeCo.

Экспериментальные исследования, описанные в настоящем разделе и далее в главе 3, проводились с помощью лазерного комплекса ЛИТ-5,

Лазерная установка комплекса, основанная на многокаскадной ВРМБ и ВКР временной компрессии исходного наносекундного импульса Nd :YAG - лазера , генерировала с частотой повторения до 25 Гц четыре жёстко-синхронизированных по времени импульса с параметрами:

1пс, X, = 780 нм; т2~ 20 пс, Х2= 630 нм; т3~ 500 пс, л3= 530 нм и т4~ 5000 пс, Х3= 1060 нм с частотой повторения до 25 Гц и различной энергией от 0,5мДж(г-|) до 50мДж (т4).

Контроль параметров осуществлялся с помощью измерительной системы комплекса, включающей фотодатчики энергии импульсов, ЭОК «Агат» с предельным временным разрешением ~2.3пс, автокоррелятора с разрешением ~ 50фс, системы измерений спектра импульса.

Все измерения, в том числе и диагностические поступали на многоканальный цифровой блок считывания и обработки информации, состоящий из нескольких высокочувствительных цифровых CCD -видеокамер и входов аналоговых сигналов, блока синхронизации считывания информации, блока управления лазерной установкой и компьютера, позволяющего управлять установкой по заданной программе, снимать и обрабатывать одновременно информацию с выхода ЭОК, осциллографа, автокоррелятора, датчиков энергии, фотодатчиков, спектральных приборов.

Плёнки TbFeCo, представляют собой аморфный ферромагнетик с осью лёгкого намагничивания по нормали к плоскости плёнки

(перпендикулярной магнитной анизотропией). При температуре Те) « 150°С плёнка переходит в парамагнитное состояние. При Тас =» 300° С происходят два фазовых перехода ( 1 и 11 рода) - в ферромагнитный кристалл с магнитной анизотропией, параллельной плоскости плёнки, при Тс2=> 450° С

- в парамагнитный кристалл и при Т„ ~ 900° С - происходит плавление, причём кристаллическое состояние необратимо.

Плёнка ТЬРеСо, толщиной ~100нм, помещалась между полюсами магнита, способного создавать постоянное магнитное поле с направлением вектора Н перпендикулярно поверхности и величиной Н от 1 до 15 кОе. Нагрев области плёнки диаметром ~ 500мкм производился лазерным импульсом, длительностью ~ 1пс и длиной волны 780нм, с распределением энергии в пятне фокусировки, близким к Гауссовскому, до температур в интервалах:

Тс <Т< 7,с Тас < Т < Гс2, Т > То2 ■

Динамика изменения намагниченности исследовалась с помощью магнитооптической схемы Фарадея двумя способами:

- при зондировании исследуемой области плёнки ( одновременно с нагревающим импульсом) импульсом длительностью ~ 500пс и регистрации с помощью электронно-оптической камеры с временным разрешением ~ 2,5 пс;

- при зондировании исследуемой области частью нагревающего импульса с регистрацией изображения в магнитооптической схеме Фарадея с помощью цифровой видеокамеры.

Результаты экспериментов показали следующее. 1. При нагреве до температур Тс1 < Т < Т,с.

Фазовый переход аморфной плёнки в парамагнитное состояние при её нагреве до температуры Кюри (Тс,) изучался при намагничивании плёнки слабым магнитным полем ( ~ 1 кЭ ). Измерения показали, что во время действия нагревающего импульса не наблюдается изменения намагниченности. Однако, после эксперимента видно, что область нагрева плёнки была размагничена полностью Результаты измерений временного профиля изменения намагниченности, полученные с помощью ЭОК., показывают, что область нагрева полностью размагничивается за время « 5пс после начала действия нагревающего импульса .

2. При нагреве до температур Tsc < Т < Тс2.

Обнаружено, что во время действия нагревающего лазерного импульса в центре пятна фокусировки ( ~100мкм) наблюдается переход из аморфного в кристаллическое состояние с изменением ориентации магнитной анизотропии в плоскость плёнки, которое идентифицируется после остывания наложением сильного магнитного поля, «вытягивающего» спины из плоскости плёнки. Таким образом, эти результаты показывают, что фазовый переход 1 рода ( аморфно-кристаллический) в плёнках TbFeCo , кристаллизация и изменение направления магнитной анизотропии происходят во время действия нагревающего импульса (в пределах ~ 1 ps). При таком сверхбыстром нагреве этот переход осуществляется без образования парамагнитного состояния в аморфной фазе.

3. Нагрев до температур Т > Тсь

Для изучения перехода через температуру (Гс2 ) в кристаллической плёнке, исследуемая область либо предварительно нагревалась до температуры Твс, чтобы перевести аморфную плёнку в кристаллическое состояние. Динамика образования парамагнитного состояния при переходе через Тс2 исследовалась при наложении сильного ( ~ 10-15 кЭ ) магнитного поля, не позволяющего спиновым моментам ориентироваться в плоскости поверхности плёнки.

Результаты экспериментов оказались практически идентичными результатам измерений перехода через первую температуру Кюри .

Анализ системы уравнений баланса энергии для температур Ts, Те, Т/ показал, что по окончании лазерного импульса длительностью ~ 1 пс, когда температура решётки достигает максимального значения Tlma и Те « Т,, спиновая температура Ts, определяется выражением:

где^,- начальная температура , С; , с? -теплоёмкости решётки и спинов, соответственно. На последующем этапе спиновая температура релаксирует к температуре решётки, которая равновесна с электронами. Характерное время этой релаксации:

Учитывая, что при нагреве решетки до температур в интервале ТС!<Т<Тас размагничивание, а следовательно нагрев спиновой подсистемы до температуры ТС(, происходит, как показали эксперименты, за время 3 + 5 рэ, с учетом численных значений величин Тс/, Тпс а также сравнительной малости разности температур - Т0 , получаем оценку

г,« Юле

Отметим, что эта оценка оказалась значительно короче времени спин-решеточной релаксации в N1. Причина этого различия состоит в сильном росте величины спин-орбитального взаимодействия с увеличением атомного номера, благодаря чему присутствие редкоземельного элемента ТЬ в составе исследуемых пленок привело к значительному возрастанию времени т$. Результаты исследований можно представить в графическом виде (рис.3). На основании полученных результатов можно сделать вывод, что такая картина будет реализоваться практически во всех ферромагнетиках, в частности в №. В переходных металлах, по сравнению с многозарядными ионами редкоземельных металлов, спин-орбитапьное взаимодействие значительно слабее и поэтому характерное время спин-решёточной релаксации является более длинным.

Рис. 3. Динамика электрон - спин - фононной подсистем при нагреве плёнки ТЬРеСо до температур: а) Гс) < 7" < Т,с ,

б) Тк< Т< Тег

-гь-

Из результатов исследований с плёнками N1 и ТЬРеСо следует также вывод о том , что при сверхбыстром нагреве неравновесное ферромагнитное состояние сохраняется до температур фазовых переходов первого рода. Результаты экспериментов показали также, что данное явление можно использовать в качестве метода изучения динамики фазовых превращений.

Глава 3 посвящена разработке нового метода и проведению экспериментальных исследований кинетики фазовых превращений при сверхбыстром нагреве лазерными импульсами поверхности металлов. В разделах 3.1 и 3.2 анализируются современные методы исследований и обосновывается постановка задачи.

В настоящее время имеется значительное количество теоретических и экспериментальных работ, в которых изучается кинетика плавления при сверхбыстром лазерном нагреве фемто- и пикосекундными импульсами. Исследуются различные металлы, кремний, большое количество работ посвящено графиту. Интерес вызван не только физикой вопросов, но и практическим применением.

Предметом исследования является стадия «предплавления» (образование дефектов в результате разрыва межатомных связей, рост их числа, объединение в пегкоподвижные субмикроскопические области, разрушение дальнего порядка кристаллической структуры), образование при плавлении жидкой фазы, кинетика остывания и затвердевания с последующей кристаллизацией или аморфизацией. Все эти процессы при сверхбыстром лазерном нагреве тонкого поверхностного слоя происходят в фемто- и пикосекундном временном диапазоне.

Фазовые превращения решётки при сверхбыстром лазерном нагреве металлов могут происходить в процессе установления равновесия между различными подсистемами и могут быть зависимыми или оказывать влияние на свойства, температуру и кинетику их релаксации. Так, например, как уже упоминалось выше, «горячий» электронный газ может являться причиной плавления ( модель «холодного» плавления), или изменение структуры влияет на спиновую подсистему (ТЬРеСо).

Основной проблемой экспериментальных исследований является разработка методов, позволяющих получить отклик о состоянии решётки. В разделе 3.2 проведен анализ различных методов, в основном, оптических, применяемых в данных исследованиях - электронография, с помощью короткого ( 20-50пс) электронного пучка, оптическое отражение в области межзонных переходов, отражение при металлизации жидкой фазы углерода, нелинейно-оптические методы и др. Наиболее перспективным на сегодняшний день считается метод измерения углового распределения второй гармоники, генерирующейся при отражении зондирующего импульса, с помощью которого оценено время разрушения дальнего порядка кристаллической структуры кремни ( - 0,5пс). Однако, применяемые методы либо обладают недостаточным временным разрешением, либо являются косвенными, не позволяющими однозначно интерпретировать полученные результаты.

В разделе 3.3 изложены результаты разработки метода изучения сверхбыстрых процессов фазовых превращений на поверхности твёрдых тел с помощью явления оптической анизотропии металлов и его применение при исследованиях динамики плавления цинка и графита.

Сущность предлагаемого метода заключается в следующем. При падении на поверхность изотропной среды оптического излучения, поляризованного в плоскости падения ( р ) или перпендикулярно ей ( э ), поляризация отражённого сигнала совпадает с падающим. Однако, если среда является оптически анизотропной, в отражённом сигнале, наряду с основной поляризационной компонентой ( р- или э-), может возникнуть ортогональная компонента ( г- или р- ). Такого рода поляризационный эффект - поворот плоскости поляризации в отражении - при пико- и фемтосекундной техники даёт возможность контроля динамики фазовых превращений, когда одна из фаз является анизотропной, например, плавление кристалла с ГПУ структурой.

Теоретическая модель метода основана на решении задачи об отражении от плоской границы металла при падении узконаправленного монохроматического р - поляризованного пучка излучения, учитывая, что тензор диэлектрической проницаемости одноосного металлического

кристалла в форме г* = е ( 6* + Дв, Бк) , где 8,к - единичный тензор, э -единичный вектор вдоль оси анизотропии, а величины е и 5 удовлетворяют неравенствам е » 1, Д« 1. Выражение для отношения интенсивносгей в - компоненты в отражении к падающему импульсу имеет вид:

\А 2|д| гСо5гв

Кр_3= 1/4 --2- Бт^вю 2ф

рмв+з

Здесь ^ = 1 / л/е - изотропная часть поверхностного импеданса, Э - угол падения, у - угол между осью анизотропии и нормалью к границе, ф - угол между плоскостью падения и проекцией оси анизотропии на плоскость границы. Важная особенность выражения для состоит в наличии четырёх максимумов и четырёх минимумов ( исчезновение эффекта ) при полном обороте образца вокруг оси, совпадающей с нормалью к отражающей границе.

Таким образом, в поверхностном слое металла происходит частичное преобразование энергии линейно поляризованной ( в плоскости падения) световой р- волны в 5 - волну, за счёт оптической анизотропии. Изменение интенсивности преобразованной б - волны будет однозначно свидетельствовать об изменении анизотропии или дальнего порядка кристаллической структуры.

Следует отметить, что этот метод принципиально отличается от хорошо известного метода эллипсометрии, с помощью которого определяются оптические постоянные металлов.

Метод применим к анизотропным металлам типа 1п, Т1, Сс1 и др., полуметаллам, графиту. Может быть применён не только к монокристаллам, но и к поликристаллическим структурам. Позволяет исследовать структурные преобразования в тонких ( 10-100 нм) слоях на поверхности массивного образца.

Измерения оптической анизотропии исследуемой области поверхности кристалла первоначально проводились в стационарных условиях с помощью излучения гелий-неонового лазера, поляризатора и анализатора, обеспечивающих поляризационный контраст ~ 105. На рис 3

приведены результаты измерений оптической анизотропии монокристалла цинка._Излучение гелий-неонового лазера, поляризованное в плоскости падения ( р- компонента) фокусировалось на поверхность, параллельную плоскости, которая содержит ось симметрии С , то есть зондирование осуществлялось вдоль слоев монокристалла цинка. Угол ф изменялся путём вращения образца.

О я/4 п/2 3/4* * 6. ринш

») Í)

Рис.3. Измерение оптической анизотропии: а) отражение от поверхности анизотропного металла, б) Rp-S ( ф ), ■ - эксперимент ( Zn), • - расчёт (sin 2 2ф).

Максимальное значение коэффициента преобразования интенсивности р - волны в s - волну Rp-,s составляет величину « 10 "2 при угле ф = л / 4.

Далее в диссертации приведены результаты разработки экспериментальной схемы измерений кинетики разрушения дальнего порядка. В качестве исследуемых материалов использовались монокристаллы цинка и графита.

Методика измерений основана на зондировании исследуемой области, нагреваемой лазерным импульсом длительностью - 1 пс, импульсом длительностью ~ 500 пс, поляризованным в плоскости падения ( р - волна). С помощью ЭОК «Агат» с предельным временным разрешением 3 пс, одновременно измерялись временные профили р- и s-компонент отражённого зондирующего импульса и нагревающего импульса, служившего в качестве репера. Измерение временного характера отражённой р- волны позволяло определить влияние

экранирующего действия разлёта частиц в результате испарения или абляции.

На рис.4 представлены характерные фотохронограммы измерений для монокристалла цинка. При потоках энергии нагревающего импульса вблизи порога разрушения одновременно с приходом этого импульса наблюдается быстрый спад до уровня шума отражённой б - компоненты с характерной длительностью < 3 пс. Спустя интервал времени ~ 100 -ЗООпс э - компонента восстанавливается полностью или частично в зависимости от потока энергии нагревающего импульса. Временная форма р - компоненты отражённого зондирующего импульса с приходом нагревающего импульса не изменяется. При увеличении плотности энергии нагревающего импульса Р > 3-5 Р0 наряду с изменением б-компоненты наблюдается уменьшение р - компоненты отражённого зондирующего импульса с характерным временем ~ 10 ■*■ 50 пс.

1 1

2' 1 ь 10 ПС

Рис. 4. Характерные фотохронограммы нагревающего импульса (1), в - (2) , р -(3) компонент отражённого зондирующего импульса для монокристалла цинка на короткой и длинной развёртках.

На поверхности графита наблюдаются ,примерно, аналогичные результаты, но воспроизводимость результатов намного хуже, чем у цинка, что, вероятно, связано с неоднородностью структуры и различных физических параметров кристалла в плоскостях, содержащих ось симметрии.

Приведены результаты аналогичных измерений для различных потоков мощности лазерного импульса. С помощью электронной микроскопии и спектроскопии комбинационного рассеяния проводился структурный анализ области нагрева при однократном и многократном облучении. Результаты измерений показали, что кристаллическая структура монокристаллов цинка и графита сохраняется.

В разделе 3.4 приведены результаты экспериментов по образованию аморфного углерода на поверхности микрокристаллического графита.

При воздействии лазерных импульсов длительностью ~ 1пс на поверхность образцов микрокристаллического пирографита были обнаружены два явления, которые связаны с результатами исследований, описанных в предыдущем разделе. Это - образование после воздействия аморфного поверхностного слоя углерода и возникновение периодической поверхностной структуры.

Исследование исходного образца методами просвечивающей электронной микроскопии, рентгеновской дифрактометрии и спектроскопии КР показало, что исходный образец представляет собой микрокристаллический графит с размерами зёрен 10 - 30 нм. Дифракционная картина для «поверхности» образца напоминает картину дифракции в случае, когда кристаллиты имеют выделенную преимущественную ориентацию. Слои графита расположены параллельно друг другу, но расстояние между ними не фиксировано. Наблюдается явно выраженная текстура, т.е. микрокристаллы слегка разориентированы по отношению друг к другу. По результатам этих исследований можно сделать вывод об анизотропии свойств данного образца ( в частности, теплопроводности).

Нагревающий лазерный импульс фокусировался в пятно диаметром -200мкм в «торец» ( плоскость, параллельная оси преимущественной ориентации, то есть, вдоль слоев графита) и «поверхность» ( плоскость, перпедикулярная оси преимущественной ориентации) графита. При многократном воздействии лазерными импульсами в центре пятна фокусировки на «торце» возникает сильноотражающая ( отражение в 3+4 раза выше начального) микрообласть, увеличивающаяся до размера пятна фокусировки. В плоскости «поверхности» отражение увеличивается слабо. Электронная микроскопия показала, что во всех пятнах имеет место периодический поверхностный рельеф с периодом ~ 0,6 мкм на торцевых пятнах и с периодом ~ 1 мкм в пятне на поверхности образца.

Рамановские спектры показали, что для кратера, расположенного на «поверхности» образца наличие аморфной фазы углерода

идентифицируется как в центре кратера, так и на его периферийной части. При этом доля аморфной фазы больше в центре кратера. Одновременно с аморфной фазой в этих же точках наблюдаются рефлексы, соответствующие микрокристаллической фазе графита.

В то же время в обоих пятнах, расположенных на «торце» образца, рамановские измерения дают присутствие только фазы аморфного углерода без каких либо следов микрокристаллического графита ( рис. 5).

Рис. 5. Раман - спектроскопия и электронная микрофотограмма микрокристаллического графита в плоскости «торца» после лазерного нагрева импульсом длительностью ~ 1рз'. 1 - исходная поверхность ;2 - тритр ~ 1рэ ( «поверхность»); 3 - Тритр ~ 1 рэ («торец»)

Возникновение периодических поверхностных структур обусловлено процессами резонансного возбуждения поверхностных электромагнитных волн. Изучение этого явления на графите представляет самостоятельный интерес. В нашем случае периодические структуры играют роль «искусственной анизотропии», наличие или исчезновение которых можно контролировать с помощью частичного преобразования р- в б- волну при отражении. Создание такого микрорельефа на исследуемой поверхности может послужить основой метода наблюдения за фазовыми превращениями на любых материалах, так как такая микроструктура будет неодинаково реагировать на процессы плавления и испарения ( это является предметом дальнейших исследований).

Изучение динамики отражения (при «искусственной анизотропии») проводилось по методике, описанной в разделе 3.3. Измерения

V т

Катал БЬШ ( ст 4 )

проводились на «торце» в кратере, возникшим при многократном воздействии лазерных импульсов, т.е. при наличии аморфной фазы и периодической поверхностной структуры. Характерные фотохронограммы зондирующего импульса, показывают, что с приходом нагревающего импульса интенсивность э- компоненты отражённого зондирующего импульса резко ( с характерным временем < Зпс) падает, и спустя 100-150пс начинает восстанавливаться..

В разделе 3.5 проведено обсуждение полученных результатов.

Результаты проведенных исследований показали, что с помощью явления оптической анизотропии сильнопоглощающих анизотропных кристаллов можно получить однозначно интерпретируемую информацию о наличии в тонких поверхностных слоях дальнего порядка кристаллической структуры . Разработанный метод может быть применён:

- в стационарных условиях для обнаружения дефектов кристаллической структуры;

- для измерений кинетических параметров разрушения дальнего порядка кристаллической структуры.

Экспериментально обнаруженные явления образования аморфного углерода и поверхностной периодической структуры на поверхности микрокристаллического графита представляют самостоятельный научный интерес и являются предметом дальнейших исследований. На первом этапе исследований этих явлений можно сделать следующие выводы:

- при определённых параметрах лазерного импульса и образца графита возможно «длительное» ( >1пс) существование жидкой фазы углерода, переходящей при остывании в аморфное состояние;

- образование поверхностных периодических структур ( которые можно получать и с помощью интерференции двух когерентных световых пучков) может послужить основой нового метода изучения динамики фазовых превращений на любых материалах.

В данном разделе на основе сложившихся на сегодняшний день представлений проведен анализ полученных результатов. Рассмотрены процессы электрон-фононной релаксации, оценены величины электронной и ионной температур для цинка и графита, проведены оценки величин упругого давления, характерных времён разгрузки, плавления,

испарения, остывания слоя. Показано, что наблюдаемое в экспериментах

плавление происходит в результате гомогенного зародышеобразования.

Результаты исследований удовлетворительно согласуются с основными

положениями данной модели и вносят существенные дополнения.

Основные результаты работы.

1. Впервые проведены экспериментальные исследования неравновесного нагрева электронной подсистемы металла при воздействии лазерных импульсов длительностью 10 "12 10 "11с. с помощью явления теплового излучения, определяемого температурой электронной подсистемы, превышающей по величине (в максимуме Те) температуру решётки.

2. Предложен метод определения коэффициента элекгрон-фононного теплообмена в металлах на основе измерения зависимости спектрально-временных характеристик излучения от параметров нагревающего лазерного импульса. Измерена величина коэффициента электрон-фононного теплообмена для серебра.

3. Впервые были проведены экспериментальные исследования процессов элекгрон-спин-фононной релаксации в ферромагнетиках типа №. Установлено, что нагрев спиновой подсистемы до температуры фазового перехода второго рода пикосекундными лазерными импульсами невозможен. Характерное время спин-решёточной релаксации в никеле составляет величину ~10 "9с.

4. Исследована динамика фазовых превращений первого и второго рода в тонких аморфных пленках ТЬРеСо при воздействии лазерных импульсов длительностью ~1 рэ . Установлено, что в процессе нагрева плёнки ТЬЯеСо температура решётки превышает температуру спиновой подсистемы. Характерное время спин-решёточной релаксации составляет величину -10 "1,с. Переход из аморфного в кристаллическое состояние и изменений ориентации магнитной анизотропии происходит за времена 2 1 рэ Характерное время спиновой релаксации составляет величину - 10 рэ. На основе полученных данных предложена модель динамики электронной, спиновой и фононной подсистем.

5. Разработан и экспериментально обоснован новый метод исследований

кристаллической структуры сильнопоглощающих анизотропных кристаллов. Метод позволяет эффективно контролировать наличие дальнего порядка кристаллической структуры. Позволяет исследовать структурные преобразования в тонких ( 10 - 100 нм) слоях на поверхности массивного образца.

6. Проведены экспериментальные исследования динамики фазовых превращений , происходящих на поверхности монокристалла цинка и монокристаллического графита при сверхбыстром нагреве лазерными импульсами длительностью ~ 1 пс. Установлено, что характерные времена исчезновения дальнего порядка кристаллической структуры при нагреве до температур плавления как у цинка, так и графита, находятся в субпикосекундном интервале длительностей, а восстановление структуры происходит за время ~ 10 "10с.

7. При воздействии на микрокристаллический графит лазерных L импульсов длительностью ~ 1 пс обнаружен при остывании и затвердевании поверхностного слоя переход в однородное аморфное состояние. Данное явление наблюдалось на поверхности микрокристаллического графита при падении излучения на плоскость, параллельную оси симметрии 6-го порядка , в воздухе и в вакууме (~10"3ммрт. ст.).

Основное содержание и результаты диссертации отражены в следующих

публикациях:

1.Агранат М.Б., Бендицкий A.A., Гандельман Г.М., Девятков А.Г., Кондратенко П.С., Макшанцев Б.И., Рукман Г.И., Степанов Б.М. О возможности применения металлов для преобразования частоты ультракороткого импульса когерентного инфракрасного излучения // Сборник трудов 111 Всесоюзной конференции по метрологии быстропротекающих процессов // Москва, 1979.

2. Агранат М.Б., Бендицкий A.A., Гандельман Г.М., Девятков А.Г., Кондратенко П.С., Макшанцев Б.И., Рукман Г.И., Степанов Б.М. О безынерционном свечении металлов при воздействии ультракоротких импульсов когерентного инфракрасного излучения. //Письма в ЖЭТФ, 1979, т.ЗО, №3. с. 182-186.

3. Агранат М.Б., Бендицкий A.A., Гандельман Г.М., Кондратенко ПС. Макшанцев Б.И., Рукман Г.И., Степанов Б.М. О явлении безынерционного свечения металлов, возникающего под действием пикосекундных лазерных импульсов. //ЖЭТФ, 1980, т.79, №1, с.55-62.

4. Агранат М Б., Рукман Г.И., Степанов Б.М. Метод измерения временных характеристик пикосекундных лазерных импульсов ИК диапазона II Сборник трудов 14 Международного конгресса по высокоскоростной фотографии и фотонике Москва, 1980.

5. Агранат М Б., Кондратенко П.С., Рукман Г.И., Степанов Б.М. О новом методе исследования кинетики электрон-фононного взаимодействия в металлах.//ФТТ, т.22, в.11, 1980.

6. Агранат М.Б., Рукман Г.И. Безынерционное преобразование инфракрасных лазерных импульсов в видимое излучение. // Всесоюзная конференция по прикладной физике , Сборник трудов ч.1, с. 108, Хабаровск, 1981.

7. Агранат МБ., Грановский А.Б., Рукман Г.И., Таурин.Н.Ф., Шелемин Е.Б. Регистрация пространственно-временной структуры лазерных импульсов с помощью магнитных плёнок // Всесоюзная конференция по прикладной физике , Сборник трудов ч.1, с. 110, Хабаровск, 1981.

8. Агранат МБ., Рукман Г. И. О методе исследования неразрушающего контроля лазерных материалов // Всесоюзная конференция по прикладной физике , Сборник трудов ч.2, с. 54, Хабаровск, 1981.

9. Агранат М.Б., Рукман Г.И. Неразрушающий конроль включений в оптических материалах // Всесоюзное совещание по нерезонансному воздействию оптического излучения с веществом, Тезисы докладов, С.162, Ленинград, 1981.

10. Агранат М.Б., Грановский А.Б., Рукман Г.И., Степанов Б.М. Горячие электроны в ферромагнитных металлах. II Тезисы Всесоюзной конференции по физике магнитных явлений, Пермь, Тез. докл., т.4, с.63, 1981 .

11. Агранат М.Б., Бендицкий A.A., Гандельман Г.М., Кондратенко ПС. Макшанцев Б.И., Рукман Г.И., Степанов Б.М., Шелемин Е.Б. Способ определения электрофизических параметров электропроводящих

материалов II Авторское свидетельство на изобретение № 890831 от 14.08.81г.

12. Агранат М.Б., Рукман Г.И., Степанов Б.М. Применение явления неравновесного нагрева свободных электронов металла пикосекундными лазерными импульсами в физических исследованиях // Международная и Всесоюзная конференция по когерентной и нелинейной оптике Тезисы докладов, ч.2, с.482, Ереван 1982.

13. Агранат М.Б., Ашитков С И., Грановский А.Б., Рукман Г.И. Спин-решёточная релаксация в никеле.// Тезисы Всесоюзной конференции по физике магнитных явлений, Тула, сентябрь, 1983, ч.З, с.89-90.

14. Агранат М.Б., Ашитков С.И., Овчинникова И.Б., Рукман Г.И. Экспериментальное исследование свечения горячих электронов металла. II Тезисы Второй Всес. школы по пикосекундной технике, г.Ереван, 1983, с.20-21.

15. Агранат М.Б., Ашитков С.И., Грановский А.Б., Рукман Г.И. Взаимодействие пикосекундных лазерных импульсов с намагниченным никелем. // Тезисы 2ой Всесоюзной школы по пикосекундной технике, Ереван, 1983, С.22-23.

16. Агранат МБ., Рукман Г.И., Шелемин Е.Б. Способ регистрации включений в объекте II Авторское свидетельство на изобретение № 1050356 от 22.06.83г.

17. Агранат М.Б., Ашитков С.И., Грановский А.Б., Рукман Г.И. Взаимодействие пикосекундных лазерных импульсов с электронной, спиновой и фононной подсистемами никеля. // ЖЭТФ, 1984, т.86, № 4, с. 1376-1379.

18. Агранат М.Б., Ашитков С.И., Грановский А.Б. Взаимодействие пикосекундных лазерных импульсов с намагниченным никелем // Тезисы 6ой Всесоюзной конференции по нерезонансному взаимодействию оптического излучения с веществом, Вильнюс, 1984, с.207.

19. Агранат М.Б., Ашитков С.И., Таурин Н.Ф. Свечение горячих электронов серебра, возбуждаемое пикосекундными импульсами

С02 - лазера // Тезисы 6ой Всесоюзной конференции по нерезонансному взаимодействию оптического излучения с веществом, Вильнюс, 1984,

с.209.

20. Агранат М.Б., Ашитков С.И. Возбуждение горячих электронов металла излучением С02 - лазера. // Письма в ЖТФ, 1985, т. 11, №2, с. 104-107.

21. Агранат М.Б., Ашитков С.И., Овчинникова И.Б., Таурин Н.Ф. Экспериментальное изучение свечения горячих электронов металла. И Известия АН СССР, серия физическая, 1985, т.49, №7, с.1430-1434.

22. Агранат М.Б., Анисимов С.И., Ашитков С.И., Гандельман Г.М., Кондратенко П.С., Макшанцев Б.И. Явление безынерционного видимого теплового свечения «холодных» металлов под действием пикосекундных лазерных импульсов // Препринт ИТФ им. Л.Д.Ландау АН СССР, 19 стр., Черноголовка, 1985.

23. Агранат М.Б., Кондратенко П.С., Цитович В.А. Способ получения импульса мягкого рентгеновского излучения II Авторское свидетельство на изобретение № 1363540 от 01,09.87г.

24. Агранат М.Б., Кондратенко П.С., Цитович В.А. Явления, возникающие при параметрическом преобразовании частоты с помощью ультракоротких световых импульсов и их применение в метрологии быстропротекающих процессов // 1У Всесоюзная конференция по метрологии быстропротекающих процессов Тезисы докладов, с.50, Москва, 1986,

25. Агранат МБ., Анисимов С.И., Ашитков С.И., Макшанцев Б.И., Овчинникова И. Б. Тепловое излучение металлов при нарушении равновесия между электронами и решёткой // Ж. Физика твёрдого тела, 1987, т.29, № 11, с.3267-3276.

26. Агранат М.Б., Анисимов С.И., Макшанцев Б.И. Аномальное температурное излучение металлов под действием пикосекундных лазерных импульсов II Ж. Физика твёрдого тела, 1987, т.29, №11, с. 3433-3436.

27. Агранат М.Б., Анисимов С.И., Ашитков С.И., Макшанцев Б.И., Овчинникова И. Б. Тепловое излучение металлов при нарушении равновесия между электронами и решёткой // Препринт ИТФ им. Л.Д.Ландау АН СССР, 1987-19, 25 стр., Черноголовка, 1987.

28. Агранат М Б., Анисимов С.И., Ашитков С.И., Макшанцев Б.И., Овчинникова И.Б. О свечении металлов под действием пикосекундных

?.С -

лазерных импульсов II 7 Всесоюзное совещание по нерезонансному воздействию оптического излучения с веществом, Тезисы докладов, с.406, Ленинград, 1988 г..

29. Агранат М Б., Ашитков С.И., Зиновьев А.В., Усманов Т. Применение камеры «Агат» для исследования неравновесных процессов на поверхности металла, облучаемого пикосекундными импульсами третьей гармоники неодимового лазера» II 3 Всесоюзная школа по пикосекундной технике, Тезисы докладов, с.35-36, Ереван 1988.

30. Агранат М.Б., Анисимов С.И., Макшанцев Б.И. О воздействии пикосекундных лазерных импульсов на металлы // 3 Всесоюзная школа по пикосекундной технике, Тезисы докладов, с. 37-38, Ереван 1988.

31. М.В. Agranat, S.I. Anisimov, B.J. Makshantsev, "The anomalous thermal radiation from metals produced by ultrashort Iser pulses. Part I." // J. Appl. Phys. В-47, 209-221, 1988.

32. Агранат М.Б., Анисимов С.И., Макшанцев Б.И. Свечение металлов под действием ультракоротких лазерных импульсов II Известия АН СССР, серия физическая т. 53, №4, с. 706-709, 1989.

33. Агранат М.Б., Ашитков С.И., Грановский А.Б., Кузнецов В.П. Исследование высокотемпратурных сверхпроводников под воздействием пикосекундных лазерных импульсов // 8 Всесоюзное совещание по нерезонансному воздействию оптического излучения с веществом, Тезисы докладов, т.2, с. 180, Ленинград, 1990 г.

34. Макшанцев Б.И., Агранат М.Б., Аксёнов А.Я., Исаакян А.Р., Куданов А.Д., Шумов Д.Е. Свечение, возникающее при электроосаждении ионов серебра на поверхности серебряного катода // Ж. Физика твёрдого тела, т.33, №3, с. 952-954, 1991.

35. М.В. Agranat, S.I. Anisimov, B.J. Makshantsev, "The anomalous thermal radiation from metals produced by ultrashort Iser pulses. Part II." //

Appl. Phys. B-55, 451-461,1992.

36. M. B. Agranat, S. I. Ashitkov, A. V. Kostanovskii, A. V. Kirillin

«The Thermal Radiation and Electron-Phonon Relaxation in Metals Produced by Picosecond Laser Pulses» II 14-th European conference on thermophysical properties Conference book. 16-19 September 1996, Lyon, France, p. 207.

37. М. В. Agranat, S. I. Ashitkov, A. V. Kostanovskii, A. V. Kirillin

«Source of high temperature (104 K) thermal radiation» //14-th European conference on thermophysical properties Conference book. 16-19 September 1996, Lyon, France, p. 406.

38. М.Б. Агранат, С.И. Ашитков, С.Н.Гадецкий, А.Б.Грановский, А.В. Кириллин,А.В.Костановский, В.Е. Фортов О возможности исследования кинетики нестационарного фазового состояния ферромагнетиков в окрестности температур Кюри и плавления с помощью фемто- и пикосекундных лазерных импульсов II Новые магнитные материалы микроэлектроники, Тезисы докладов XV Всероссийской школы-семинара 18-21 июня 1996 г., Москва, с. 492.

39. М. В. Agranat, S. I. Ashitkov, S.N.Gadetsky, A.B.Granovsky, A. V. Kostanovskii, A. V. Kirillin The possibility of measurement of the phase transition time in ferromagnets by means of femto- and picosecond laser pulses II Electrical transport and optical properties of inhomogeneous media ( ETOPIM-4), Moscow, Russia, 23-30 July 1996, Book of abstracts, p. 122.

40. Агранат М.Б., Анисимов С.И., Ашитков С.И., Кириллин А.В., Кондратенко П.С., Косгановский А.В., Фортов В.Е. Образование аморфного углерода при плавлении микрокристаллического графита под действием пикосекундных лазерных импульсов// Письма в ЖЭТФ, т.66, вып. 10, 661-665, 1997 г.

41. Агранат М.Б., Анисимов С.И., Ашитков С.И., Кириллин А.В., Кондратенко П.С., Косгановский А.В., Фортов В.Е. « Новый метод изучения кинетики фазовых превращений анизотропных кристаллов с пикосекундным временным разрешением» // Тез. докладов Российской конференции по высокоскоростной фотографии и фотонике, стр.12, Москва,, 1997.

42. М. В. Agranat, S. I. Ashitkov, А. V. Kostanovskii, А. V. Kirillin

«The thermal radiation and electron-phonon relaxation in metals produced by femto- and picosecond laser pulses»// "High Temperature - High Pressure" . V.30. P.523, 1998.

43. Агранат М Б., Анисимов С И., Ашитков С И., Грановский А.Б., Кириллин А.В., Кондратенко П.С., Фортов В.Е. «Динамика фазовых переходов 1 и

-М-

11 рода в аморфных магнитооптических плёнках TbFeCo» II Письма в ЖЭТФ, Т.67. № 11 С. 162, 1998.

44. Агранат М Б., Анисимов С И., Ашитков С И., Кириллин A.B., Кондратенко П.С., Костановский A.B., Фортов В.Е. Оптическая анизотропия как метод изучения сверхбыстрых процессов фазовых превращений на поверхности твёрдых тел // ЖЭТФ, Т. 113. №6. С.2162 1998.

45. М Б. Агранат, С.И. Анисимов, С И. Ашитков, A.M. Дыхне,

ПС. Кондратенко, В.Е. Фортов «Образование периодических поверхностных структур при воздействии сверхкоротких лазерных импульсов» //ЖЭТФ, принята в печать, 1998.

•гг.

ЯЛ9Ж М- Мм/М

РОССИЙСКАЯ АКАДЕМИЯ НАУК ОБЪЕДИНЁННЫЙ ИНСТИТУТ ВЫСОКИХ ТЕМПЕРАТУР

ВАК России г.

0 ■ Г) ( г лп п на правах рукописи

■ -гот-!. -

' ученую степень ДОКТО

АГРАНД^щщ бррцеоэ^ч

НЕРАВНОВЕСНЫЕ ПРОЦЕССЫ ПРИ СВЕРХБЫСТРОМ ТЕПЛОВОМ ВОЗДЕЙСТВИИ НА ВЕЩЕСТВО

Специальность: 01.04.14 - Теплофизика и молекулярная физика

Диссертация на соискание учёной степени доктора физико-математических наук

Москва -1998

ОГЛАВЛЕНИЕ

стр.

Введение............................................................................................... 4

Глава 1. Динамика процессов электрон-фононной релаксации в металлах.

1.1. Современное состояние исследований....................................... 12

1.2. Температура электронов и решётки в металлах......................... 22

1.3. Излучение «горячих» электронов................................................ 33

1.4. Экспериментальные результаты исследования спектрально-временных параметров излучения............................ 37

1.5. Метод определения величины коэффициента электрон-

фононного теплообмена....................................................................... 54

Глава 2. Неравновесные процессы при сверхбыстром

тепловом воздействии на ферромагнетики пикосекундных лазерных импульсов

2.1. Введение......................................................................................... 59

2.2. Релаксационные процессы в ферромагнитных металлах......... 62

2.3. Экспериментальные исследования спин-решёточной релаксации в никеле........................................................................ 64

2.4. Динамика фазовых переходов 1 и 11 рода в

магнитооптических плёнках ТвРеСо................................................... 73

Глава 3. Новые методы экспериментальных исследований сверхбыстрых фазовых превращений на поверхности твёрдых тел.

3.1. Введение............................................................................................................................................................................92

3.2. Современные методы исследований..................................................................................94

3.3. Использование оптической анизотропии в качестве метода изучения сверхбыстрых процессов фазовых превращений на поверхности твёрдых тел....................................................................101

3.4. Образование аморфного углерода на

поверхности микрокристаллического графита..........................................................122

3.5. Обсуждение результатов...............................................................................129

Основные результаты работы......................................................................................................................138

Список публикаций..................................................................................................141

Литература..................................................................................................................................................................................149

Ъ

Введение.

Работа посвящена разработке новых экспериментальных методов и проведению исследований процессов электрон-спин-фононного теплообмена и фазовых превращений в металлах при нагреве поверхностного слоя до температур не более 104К лазерными импульсами длительностью 10 "12 10 ~11с.

Актуальность темы

Экспериментальные исследования неравновесных процессов электрон-спин-фононного теплообмена в металлах и ферромагнетиках, фазовых превращений и связанных о ними явлений, возникающих при тепловом воздействии сверхкоротких лазерных импульсов - это новое направление в физике тепловых импульсных воздействий и в физике твердого тела, развиваемое с конца 70-х годов благодаря появлению и развитию фемто- и пикосекундной лазерной техники. Исследования в этом направлении позволяют подойти к решению ряда фундаментальных физических вопросов, связанных с релаксацией электронных возбуждений, электрон-фононным взаимодействием, кинетикой фазовых переходов и другими процессами в твердых телах, проявляющимися в фемто- и пикосекундном диапазоне.

Наши первые эксперименты по изучению кинетики электрон-фононного и электрон-спин-фононного теплообмена в металлах и ферромагнетиках были проведены, когда других экспериментальных работ в этой области не было, и существовали только теоретические

А

модели, требующие экспериментального подтверждения. К настоящему времени имеется значительное количество отечественных и зарубежных экспериментальных работ, посвященных данным исследованиям. Они показали, что неравновесный нагрев электронов, спинов и решётки с помощью сверхбыстрого теплового лазерного воздействия может оказывать влияние на фазовые превращения и приводить к новым явлениям, представляющим самостоятельный научный интерес. Это, например, тепловое излучение «горячих» электронов при «холодной» решётке, изучаемое в данной работе, теоретическая модель «холодного» плавления графита с помощью «горячих» электронов, появившаяся в последнее время и другие.

Хотя экспериментальные исследования в этой области являются технически сложными и трудоёмкими и все результаты, имеющиеся к настоящему времени, считаются серьёзным научным достижением, как и прежде актуальной проблемой является разработка новых методов, позволяющих получить надёжную информацию о кинетике и параметрах этих процессов.

Цель работы.

Целью диссертационной работы является разработка новых методов и проведение следующих экспериментальных исследований при сверхбыстром тепловом воздействии лазерных импульсов длительностью 10 ~12 10 "11с:

а) кинетики электрон-фононного теплообмена в металлах с помощью излучения «горячих» электронов;

Ь"

б) кинетики электрон-спин-фононного теплообмена в окрестности фазовых переходов первого и второго рода в ферромагнетиках типа переходных металлов (№) и аморфных сплавах редкоземельных металлов (ТЬРеСо);

в) кинетики фазовых превращений при сверхбыстром нагреве лазерными импульсами поверхности металлов ( цинк) и графита .

Научная новизна.

Основано новое направление экспериментальных исследований процессов электрон-спин-фононного теплообмена в металлах и ферромагнетиках при воздействии ультракоротких лазерных импульсов. Приоритет наших работ признан в России и за рубежом, результаты исследований подтверждены в работах других авторов .

Впервые проведены экспериментальные исследования неравновесного нагрева электронной подсистемы металла при воздействии пикосекундных лазерных импульсов в условиях, когда температура электронов превышает температуру решетки.

Обнаружено и экспериментально обосновано новое явление -тепловое излучение «горячих» электронов в условиях «холодной» решётки. Исследования проведены с помощью нового метода, основанного на измерении параметров теплового излучения электронной подсистемы. Впервые экспериментально измерена величина коэффициента электрон-фононной релаксации для серебра.

Впервые были проведены экспериментальные исследования процессов электрон-спин-фононной релаксации в ферромагнетиках типа N1'. Обнаружено нестационарное ферромагнитное состояние при температуре решетки, превышающей температуру Кюри. Экспериментально оценены характерные времена спин-электронной и спин-решеточной релаксации.

Исследована динамика фазовых превращений в тонких аморфных пленках ТЬРеСо при воздействии лазерных импульсов длительностью ~1 пс. Впервые удалось получить информацию о величине температуры решётки в определённые моменты времени , сопоставить её с измерениями динамики спиновой подсистемы и определить время спин-решёточной релаксации. Обнаружено, что фазовый переход первого рода (кристаллизация) и переориентация направления магнитной анизотропии происходит за время < 1 ре.

Разработант теоретически и экспериментально обоснован новый метод исследований кристаллической структуры сильнопоглощающих анизотропных кристаллов. Метод позволяет эффективно контролировать наличие дальнего порядка кристаллической структуры. Метод продемонстрирован на исследованиях динамики сверхбыстрого плавления цинка и графита. Практическая значимость.

Разработанные методы могут найти применение для решения ряда научных и практических задач в других областях физики и техники.

Тепловое излучение электронного газа металлов может быть использовано для безынерционного преобразования ультракоротких

импульсов ИК - диапазона спектра излучения в видимое, неразрушающего контроля металлических включений в объёме прозрачных диэлектриков. (Эти способы практического применения защищены авторскими свидетельствами на изобретение.) С помощью «горячих» электронов может быть создан источник

высокотемпературного (104К) теплового излучения при «холодной» ( ниже температуры плавления) решётке.

Результаты исследований спин-решёточной релаксации в магнитооптических плёнках ТЬРеСо показали возможность увеличения скорости записи при нагреве до температур Кюри в аморфном и кристаллическом состоянии до Ю11 бит/с. Результаты экспериментов показали также, что при характерном времени перехода ~ 1 ре возможно проводить запись информации (при нагреве плёнки до температуры Тас) со скоростью порядка 1012 бит/с.

Метод оптической анизотропии может найти столь же широкое применение, как и хорошо известный способ эллипсометрии, так как позволяет оперативно и просто получить информацию о наличии дальнего порядка кристаллической структуры. Класс материалов, где возможно-его применение, довольно широкий - металлы ( В1, Сё и др.), различные сплавы, полуметаллы и полупроводники.

Образование полностью аморфного углерода при сверхбыстром нагреве микрокристаллического графита может найти применение как более дешёвый способ получения аморфных углеродных плёнок. Одним из применений этого явления может быть создание оптоэлектронных переключателей, так как графит при аморфизации,

как правило, металлизируется. Однако, вопросы практического применения этого явления необходимо решать после тщательного изучения свойств получаемого таким способом материала. Основные положения, выносимые на защиту.

1. Результаты экспериментальных исследований процессов электрон-фононной релаксации при воздействии лазерного импульса длительностью 10 "12 -ь 10 "11с на металлы с помощью явления теплового излучения, определяемого температурой электронной подсистемы, превышающей по величине температуру решётки .

2. Метод определения коэффициента электрон-фононного теплообмена и измерение его величины для серебра

( а~(0.8^4). 1011 Дж.см"3с"1 К"1).

3. Результаты экспериментальных исследований процессов электрон-спин-фононной релаксации и фааовых структурных превращений в ферромагнетиках типа N1 и ТЬРеСо, заключающихся в измерении характерного времени спин-решёточной релаксации (№ : г ~10 "9с., ТЬРеСо: г -10 "11с.), времени перехода из аморфного в кристаллическое состояние и изменение ориентации магнитной анизотропии в плёнках ТЬРеСо ( г < 1 ре).

4. Разработка и экспериментальное обоснование нового оптического метода контроля дальнего порядка кристаллической структуры анизотропных сильнопоглощающих кристаллов, позволяющего отличать процессы плавления и испарения нагретого поверхностного слоя.

Апробация результатов.

Основные результаты, описанные в диссертации, докладывались и обсуждались на следующих конференциях:

Всесоюзное совещание по нерезонансному воздействию оптического излучения с веществом ( Ленинград 1981, 1988, 1990, Вильнюс 1984), Всесоюзная конференция по метрологии быстропротекающих процессов ( Москва 1979, 1981), Международный конгресс по высоскоростной фотографии и фотонике ( Москва 1980), Всесоюзная конференция по прикладной физике ( Хабаровск 1981), Всесоюзная межвузовская конференция (Фергана 1981 ), Всесоюзная конференция по физике магнитных явлений (Пермь 1981, Тула 1983), Международная и Всесоюзная конференция по когерентной и нелинейной оптике ( Ереван 1982), Всесоюзная школа по пикосекундной технике (Ереван 1988), Европейская конференция по термофизике ( Франция 1996), , Всероссийская школа-семинар «Новые магнитные материалы микроэлектроники» ( Москва 1996), Международная конференция «Electrical transport and optical properties of inhomogeneous média» ETOPIM-4 ( Москва 1996), Международная конференция по статистической физике ( Франция 1998), Международная конференция по субсекундной теплофизике ( Франция 1998), Интернациональный симпозиум по лазерной абляции ( США 1998).

Объём работы и публикации.

Диссертация состоит из введения, трёх глав и раздела « Основные результаты работы». Она содержит 157 страниц текста, в том числе 30 рисунков и список литературы из 128 наименований. По материалам диссертации опубликовано 44 работы и 1 принята в печать. Личный вклад автора в работы, вошедшие в диссертацию, является определяющим.

ГЛАВА 1. ДИНАМИКА ПРОЦЕССОВ ЭЛЕКТРОН-ФОНОННОЙ РЕЛАКСАЦИИ В МЕТАЛЛАХ. 1.1. Современное состояние исследований.

Электроны, движущиеся в кристаллической решётке, взаимодействуют друг с другом и решёткой. При этом электроны можно рассматривать как высокотекучую жидкость ( электронный газ), протекающую через кристаллическую решётку и находящуюся в термодинамическом равновесии с ней. Впервые задача о нарушении термодинамического равновесия между электронами и решеткой в металлах возникла в связи с экспериментально наблюдаемой аномалией электропроводности при пропускании через проводник сильного электрического тока [1,2] и была теоретически рассмотрена в работах [3,4]. Было показано, что в сильных электрических полях средняя энергия электронов проводимости может заметно отличаться от температуры решетки. Вследствие того, что установление теплового равновесия в газе электронов значительно меньше установления равновесия между электронами и решёткой, состояние неполного термодинамического равновесия описывается равновесными функциями Ферми и Бозе соответственно с различными температурами. Теплообмен между подсистемами осуществляется за счет «Черенковского» излучения акустических фононов электронами проводимости. Разность температур между электронами и решеткой определяется источником тепла и теплоотдачей от электронов к решетке. Скорость теплообмена между

электронной и фононной подсистемами характеризуется коэффициентом [3,4 ]:

я2 пт£ ,„ ..

« = (1-1)

6 XI

где s - скорость звука, пит- соответственно концентрация и масса электронов,

х - время релаксации, входящее в формулу для электропроводности

10

металла (см. например [13]). Типичная для металлов величина а - 10 1012 Дж/см3 с К [11]. При температурах выше дебаевской а слабо зависит от Т, так как т~ Т'\

Наряду с экспериментами по электропроводности, наличие большой локальной разности температур между электронами и решеткой было обнаружено при прохождении через вещество быстрых заряженных частиц [5, 6].

Возможность нарушения термодинамического равновесия между электронами и решеткой в поверхностном слое металла при воздействии на него мощных стационарных электромагнитных полей теоретически рассматривалась в работах [7-9 ].

В связи с широким распространением экспериментальных лазерных методов исследования в физике твердого тела, в работе [10 } была теоретически рассмотрена задача теплового воздействия мощных лазерных сверхкоротких импульсов ( СКИ ) на металлы. Был проделан

анализ кинетики релаксационных процессов между электронной и фононной подсистемами, установлена область наблюдения неравновесного нагрева по длительности и мощности лазерных импульсов и их взаимосвязь с электрофизическими параметрами металла.

Таким образом, к моменту начала наших исследований (1979 год) стало ясно, что экспериментальное изучение процессов неравновесного нагрева электронной и фононной подсистем в металлах возможно проводить при сверхбыстром нагреве поверхности исследуемого

13 11

образца лазерными импульсами длительностью 10" т 10" с. Необходимо также найти отклик этого процесса, с помощью которого можно получить данные о параметрах кинетики релаксации электронов и решётки в металлах.

После выхода наших первых работ в этом направлении, в которых подобные исследования проводились с помощью измерения спектрально - временных параметров теплового излучения, обусловленного температурой электронной подсистемы, превышающей температуру решётки, это новое направление стало интенсивно развиваться.

В работах [ 16-18 ] Бломбергеном и соавторами было проведено экспериментальное исследование характера зависимости тока электронной эмиссии от интенсивности лазерных СКИ вблизи порога

разрушения для различных металлов. Анализ результатов проводился на основе системы уравнений из работы / 10 / с коэффициентом электрон-фононного теплообмена а , служащим в качестве варьируемого параметра. Результаты экспериментов показали, что при различных условиях, определяемых длительностью импульсов и параметром а , имеет место равновесный [16,17] либо неравновесный [18] нагрев электронов и решётки металла.

Эксперименты проводились с образцами поликристаллического вольфрама и циркония в вакууме 1СГ6 мм.рт.ст. на различной длине волны возбуждающего излучения, что позволяло исследовать процессы различной степени нелинейности. Возбуждение осуществлялось импульсами дико- и фемтосе