Сосуществование свободных и автолокализованных экситонов в атомарных криокристаллах тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.07 ВАК РФ

ОРДЕНА ЛЕНИНА АКАДЕМИЯ НАУК УКРАИНСКОЙ ССР ФИЗИКО-ТЕХНИЧЕСКИЙ ИНСТИТУТ НИЗКИХ ТЕМПЕРАТУР

На правах рукописи

САВЧЕНКО Елена Владимировна

с

УДК 539.21+535.37 ^

СОСУЩЕСТВОВАНИЕ СВОБОДНЫХ И АВТ0Л0КАЛИ30ВАННЫХ ЗКСИТОНОВ В АТОМАРНЫХ КРИОКРЙСТАЛЛАХ

01.04.07 - физика твердого тела

Автореферат

диссертации на соискание ученой степени доктора физико-математических наук

Щлисг+фс & « Оъмсеяьи в-Д*. \ сЬ/,/17,1, ш-л- ¿Щр ешям tyMj.ec ¿¿¡-Й 2у?

; ¡¿ ¿¿¿¡И^О

1989

и

Работа выполнена в Физико-техническом институте низких температур АН УССР.

Официальные оппоненты:

академик АН УССР В.В. ЕРЕМЕНКО;

доктор физико-математических на; профессор Э.И. РАИБА;

доктор физико-математических на, профессор Б.Б. НОВИКОВ.

Ведущая организация: Институт физики АН УССР.

Защита диссертации состоится " _ " _ 198

в 15 часов на заседании специализированного Совета Д 016.27.01 при физико-техническом институте низких температур АН УССР. Адрес: 310164, г. Харьков, проспект Ленина, 47.

С диссертацией можно ознакомиться в библиотеке ФТИНТ

АН УССР.

Автореферат разослан " _ "_ 1389 г.

Ученый секретарь специализированного Совета кандидат физико-математических наук

Е.Н. ХАЦЬКО

ОБЩАЯ ХАРАКТЕРИСТИКА РАБОТЫ

Актуальность темы. Проблема автолокализации относится к числу основных фундаментальных проблем современной физики твердого тела. Она интенсивно разрабатывается как в теоретическом, так и в экспериментальном плане, охватывая все новые классы веществ. Развитие исследований выявило целый ряд различных аспектов проблемы автолокализации. Один из наиболее интересных и принципиальных аспектов связан с эффектом сосуществования зонных и автолокализо-ванных экситонов, который предсказал Э.й. Рашба в 1957 г. Сущность этого эффекта состоит в следующем: в кристаллах с достаточно сильным короткодействующим электрон-фононным взаимодействием могут одновременно существовать как зонные, так и автолокализо-ванные состояния благодаря наличию разделяющего их потенциального 5арьера. Механизм формирования автолокализационного барьера обус-ювлен зонными свойствами экситона и принципиально отличается от 1звестного решеточного, который реализуется для тяжелых эксито-юв. Несмотря на убедительность выводов теории экспериментальное [X подтверждение долгое время отсутствовало. Поэтому установле-[ие факта и условий сосуществования качественно столь различных юнных и автолокализованных состояний представлялось весьма ак-уальным. Исследования эффекта сосуществования были развернуты а двух классах широкозонных диэлектриков - щелочногалоидных крис-аллах и кристаллах инертных элементов.

Кристаллы инертных элементов или атомарные криокристаллы*, ак их теперь принято называть, являются прекрасными модельными Зъектами для изучения многих фундаментальных проблем физики твер-эго тела и, в частности, физики экситонов. Из ряда других ве-зств их выделяют малость межатомных взаимодействий по сравнению внутриатомными, простота фононного спектра, который содержит шь акустические ветви, и простота структуры решетки - плотная 1аковка идентичных атомов. Именно твердый аргон послужил Френке) первой моделью для создания теории экситонов . С точки зре-[я проблемы автолокализации атомарные криокрисгаллы дают уникаль-

V возможность в чистом виде без маскирующего влияния других - - _—_—_—

Термин "криокристаллы" был введен А.ф. Прихотько.

более сильных взаимодействий изучить случай взаимодействия экситонов с акустическими фононами. Экспериментальных проявлений эффекта сосуществования можно ожидать в спектрах люминесценции в виде двух вкладов, соответствующих излучательным переходам из зонных и автолокализованных состояний. Это предопределило выбор люминесцентной спектроскопии в качестве основной экспериментальной методики.

Актуальность исследований люминесцентных характеристик и полученной с их помощью информации определяется не только научным интересом,' но и возрастающей ролью атомарных криокристал-лов в развитии прикладной физики. Начиная с работ Басова, в которых был зарегистрирован лазерный эффект на жидком ксеноне, атомарные криокристаллы привлекают к себе внимание как перспективные лазерные среды для создания оптических квантовых генераторов вакуумного ультрафиолетового диапазона. В настоящее время лазерный эффект получен также на твердых ксеноне и аргоне группой Швентнера. Люминесценция автолокализованных состояний используется в оригинальных криогенных источниках непрерывного излучения в вакуумной ультрафиолетовой области спектра, разработанных во ФТИНТ АН УССР группами фуголь (источник на твердых

инертных элементах) и Верховцевой (сверхзвуковая струя). Конденсированные инертные элементы нашли применение в современной технике регистрации ядерных излучений в качестве рабочих сред сцинтилляционных счетчиков. Понимание процессов автолокализации и сопровождающих их явлений необходимо также для развития новой области - криогенной химии, где атомарные криокристаллы активно используются в качестве матриц для накопления и изучения неусто чивых в обычных условиях продуктов реакций.

Целью настояией работы явилось экспериментальное исследование комплекса явлений, связанных с проблемой автолокализации и сосуществования свободных и автолокализованных экситонов. Сюда относится выяснение особенностей автолокализации экеитоноз промежуточного радиуса при взаимодействии с акустическими фо-нонами, определение микроскопической структуры автолокализованных состояний, поиск люминесценции свободных экситонов и доказательство их зонного характера, изучение автолокализации в квазидвумерных системах.

Научная новизна работы определяется тем обстоятельством, > к моменту опубликования практически все результаты, состав-щие основу диссертации, были новыми, Это относится как к ис-[ной спектральной информации, так и к сделанным выводам и зак-[ениям.

В работе обнаружены все спектральные особенности люминесцен-твердого аргона, за исключением известной из ранних работ осы квазимолекулярного излучения из релаксированных состояний, им относятся - полоса излучения свободных экситонов, полосы зиатомной люминесценции (объёмные и поверхностные компоненты), оса квазимолекулярной люминесценции из нерелаксированных со-яний. Впервые зарегистрирована тонкая структура спектров ква-томной люминесценции твердых неона, аргона и матричяо изолиро-ных центров Аг и Хе . Выявлен ряд новых максимумов в поло-излучения свободных экситонов в ксеноне. Впервые выделены осо-аости, связанные с проявлениями поверхностных состояний в хтрах люминесценции твердых ксенона, аргона и неона.

На основании анализа спектральной информации получены следа новые результаты:

- Обнаружен новый тип автолокализованных состояний и выяв-I их микроскопическая структура.

- Экспериментально обнаружен предсказанный теорией новый [низи образования дефектов. По люминесцентным данным просле-. эволюция процесса дефектообразования и выделены две стадии ругая (обратимая) и пластическая (необратимая).

- Сделан вывод о существовании в объёме криокристаллов лег-инертных элементов двух каналов автолокализации экситонов в иатомные и квазимолекулярные состояния.

- Сделано заключение об ослаблении экситон-фононной связи цу атомарных криокристаллов по мере перехода к элементам с [ним атомным номером.

- Одновременное наблюдение люминесценции свободных и автоло-зованных экситонов в достаточно совершенных образцах при

1х температурах доказало сосуществование этих различных по 1 природе состояний.

- Выявлена более сложная, чем следует из упрощенной теорети-)й схемы, картина эффекта сосуществования: свободные эксито-

ны существуют одновременно с автолокализованными разной микроскопической структуры - квазиатомными и квазимолекулярнымн.

- Строго доказан зонный характер экситонных состояний в криокристаллах ксенона и аргона, который проявился в эффектах запаздывания и пространственной дисперсии, экспериментально зарегистрированных в работе.

- Выяснены особенности автолокализации в квазидвумерной системе, моделью которой служили тонкие пленки инертных элементов. Подтвержден безбарьерный характер автолокализации, предсказываемый теорией для низкоразыерных систем.

Научное и практическое значение работы определяется тем, что полученные в ней результаты расширяют знания о явлении автолокализации и углубляют физические представления о механизма: релаксации электронных возбуждений в твердых телах. Развитие ис следований, опиравшихся на выводы теории, в свою очередь явилос источником новых теоретических построений.

Изучение комплекса явлений, подтверждающих сосуществование зонных и автолокализованных экситонов, механизмов и каналов автолокализации, а также сопутствующих ей процессов составляет о< нову нового направления в физике криокристаллов, отраженного в монографии "Криокристаллы" под редакцией Веркина и Прихотько.

Накопленная спектральная информация и ряд эффектов, обна-руаенных в работе, представляют интерес для смежных областей физики, таких как квантовая электроника, радиационная физика, криохимия, астрофизика.

Результаты проведенных исследований частично уже нашли вы ход в практику и могут быть использованы в дальнейших разрабог ках. Данные о люминесценции автолокализованных экситонов испол зованы при создании источника непрерывного БУФ излучения на твердых инертных элементах. Люминесцентные характеристики могу также найти применение при разработке новых модификаций лазеро ВУФ диапазона и сцинтилляционных счетчиков быстрых частиц на основе атомарных криокристаллов.

На защиту выносятся следующие основные результаты работы:

1. Первое наблюдение автолокализованных состояний в атомарных криокристаллах при низких температурах.

2. Обнаружение одноузельных автолокализованных состояний атомного типа в криокристаллах инертных элементов с отрица-

тельной работой выхода электрона и экспериментальное обоснование модели зкситонной полости.

3. Обнаружение двух каналов автолокализации зкситонов в объёме криокристаллов легких инертных элементов с образованием состояний атомного и молекулярного типов.

4. Установление по люминесцентным данным закономерности в изменении экситон-фононного взаимодействия в ряду атомарных криокристаллов - ослабление связи с увеличением атомного номера элемента, образующего кристалл.

5. Экспериментальное обнаружение в криокристаллах легких мертных элементов нового механизма дефектообразования, стиму-шрованного автолокализацией зкситонов.

6. Обнаружение свечения свободных зкситонов в твердом ар-•оне и доказательство эффекта сосуществования свободных эксито-юв с автолокализованными экситонами различного типа - атомного [ молекулярного.

7. Наблюдение эффектов экситон-фотонного взаимодействия в пектрах люминесценции ксенона и аргона, подтверждающее зонный арактер экситонных состояний.

8. Выявление поверхностных возбуждений по спектрам люми-есценции атомарных криокристаллов.

9. Установление безбарьерного характера автолокализации кситонов на поверхности и обнаружение свечения поверхностных кситонных резонансов.

Апробация работы. Результаты исследований по теме диссер-ации докладывались и обсуждались на различных конференциях и эвещаниях:

1. Международных - по люминесценции (Ленинград, 1972); по вантовым кристаллам (Тбилиси, 1974); по физике низких теыпера-ГР (Гренобль, Франция, 1970); по дефектам в диэлектрических металлах (Рига, 1981); по электродинамике межфазных границ и зантовым эффектам в адсорбированных слоях и пленках (Телави, >84), а также на Европейском конгрессе по молекулярной спек-юскопии (Таллин, 1973) и конференции стран-членов СЭВ по фи-[ке низких температур (Берлин, 1985).

2. Всесоюзных - по спектроскопии вакуумного ультрафиолета взаимодействию излучения с веществом (Харьков, 1972; Ужгород, 75, Ленинград, 1978; Москва, 1982; Езерниеки, 1986), а также

Всесоюзных совещаниях - по физике низких температур (Минск, 1976; Москва, 1978; Харьков, 1960; Тбилиси, 1986); по люминесценции (Киев, 1975; Харьков, 1982; Таллин, 1987); Всесоюзных съездах по спектроскопии (Минск, 1971; Томск, 1983); Всесоюзных семинарах "Экситоны в кристаллах" (Львов, 1979; Ленинград, 1982; Рига, 1983; Черноголовка, 1984, Киев, 1986) и Всесоюзном симпозиуме " Динамика элементарных атомно-молекуляркых процессов " (Черноголовка, 1985).

3. Республиканских - Прибалтийском семинаре по ионным кристаллам (Таллин, 1985) и по физике криокристаллов (Вильянди, 1978), а также Республиканских совещаниях по физике криокристаллов (Донецк, 1983; Донецк, 1985; Одесса, 1987).

Большинство результатов, полученных впервые в настоящей работе, воспроизведено в ряде лабораторий за рубежом, выдержав таким образом проверку временем.

Публикации. Основные результаты диссертации опубликованы в 25 печатных работах, перечень которых приведен в конце автореферата.

Структура диссертации. Диссертация состоит из введения, трех частей, заключения, приложения и списка литературы.

ОСНОВНОЕ СОДЕРЖАНИЕ РАБОТЫ

Во введении сформулирована тема диссертации, обоснованы её актуальность и выбор объектов исследования, указана цель работы, Кратко изложено содержание диссертации и приведены основные положения, выносимые на защиту.

Первая часть посвящена описанию результатов исследования особенностей явления автолокализации в атомарных криокристаллах, Здесь же описаны люминесцентные эксперименты, приведшие к обнаружению эффекта сосуществования свободных и автолокализованных экситонов, который предсказал Рашба . Кратко изложена история вопроса. Приведены критерий автолокализации и условие сосуществования свободных и автолокализованных состояний. Поскольку исходными для процесса автолокализации являются состояния свободных экситонов, описанию экспериментов предшествует сводка основных сведений о структуре экситонов в атомарных криокристал лах.

Первые проявления автолокализации экситонов в конденсиро-

ванных инертных элементах были зарегистрированы по спектрам лю-мнесценции группами Джортнера и Басова при возбуждении 5ыстрыми частицами. Измеренные полосы излучения обладали стоксо-зым сдвигом порядка электронвольта и связывались с радиационным )аспадом эксимерных молекул типа /?2 . Этот канал автолокали-¡ации, названный двухузельныы, был впоследствии обнаружен в фиокристаллах всех инертных элементов. Теоретически двухузель-[ая автолокализация рассматривалась Молчановым и Кусмарце-¡ым. Несмотря на то, что факт автолокализации был установки, оставалось неясным, будет ли идти автолокализация при низ-:их температурах, поскольку указанные эксперименты относились к власти температур Т > 70 К. Интерес к этому вопросу понятен в вязи с существованием предсказанного теорией барьера, защищаю-его состояния свободных экситонов. Люминесцентные исследования ыли распространены нами на область температур до 2 К. Чтобы из-ежать при возбуждении создания дополнительных дефектов в образах путем упругих смещений, использовались медленные электроны, нергия которых была недостаточной для прямого выбивания атома з узла решетки. Как показали результаты этих экспериментов, вы-олненных на твердых А/е ,Аг,Кг и Хе , темп автолокализа-ии оставался достаточно высоким вплоть до гелиевых температур.

В ходе исследований пленочных образцов аргона была обнажена люминесценция из колебательно нерелаксированных квазимо-зкулярных состояний. Впоследствии эффекты "горячей" люминесцен-№ детально изучались Кинком .

В криокристаллах легких инертных элементов помимо двухузель-а автолокализованных экситонов нами был обнаружен новый тип зтолокализованных состояний - одноузельные. Их люминесценция бактеризуется значительно меньшим стоксовым сдвигом и имеет ад узких максимумов, близких к резонансным переходам свободных :омов. Микроскопическая структура одноузельных автолокализован-IX экситонов описывается моделью, в которой возбужденный атом юдполагается помещенным в микрополость, возникающую в процес-автолокализации (модель экситонной полости).-Анализ вакуумной ьтрафиолетовой люминесценции твердых неона и аргона, выполнен-й нами с высоким разрешением, позволил обнаружить тонкую струк-ру спектра квазиатомной люминесценции. Пример такой структуры иведен на рис. I.

Узость линий и наличие структуры в спектрах квазиатомной люминесценции существенно повышают её информативность в сравнении с квазимолекулярной и делают целесообразным изучение автолокализации и сопутствующих ей процессов на примере квазиатомных одно-' узельных состояний. Хорошо выраженная не1 элементарность полос соответствующих атом ных переходам, имеет кристаллическую природу и интерпретировалась нами с учетоы

пространственного рг положения центров а! толокализации и многообразия деформаци! в ядре автолокализо-ванного состояния. Специальные эксперименты ло изучению и

щинной зависимости люминесцентных характеристик (их описание дано в Ш части) позволили выделить спектральные особенности, связанные с поверхностью образцов и их объёмом. В настоящей части

рассматривается объёмная автолокализация в одноузельные состоян;

Исследование зависимостей спектрального распределения инте; сивности люминесценции от условий возбуждения (допороговый и на, пороговый режимы), температуры и степени совершенства кристалла ческой структуры дали возможность конкретизировать природу мак

Е., эВ

Рис. I

Спектр квазиатоыной люминесценции твердогос-неона в образцах5трлЩиной

оС^Ю5 X (-) и сб-102 &(---).

На вставке показана зависимость относительных интенсивностей поверхностных^ "О","г ") и объёмной ("I") компонент от энергии возбуждающих электронов.

■симумов объёмного излучения, принимая во внимание существование исходных дефектов в решетке и структурную релаксацию, вызванную автолокализацией в одноузельные состояния. Для разделения вкладов автолокализации в регулярной решетке и на исходных дефектах использовалась дополнительная информация, полученная на модельных системах - примесных атомах Аг ,Кг и Хе в матрице неона. Являясь примесями замещения они сохраняют симметрию точечной группы криокристалла. Характерные радиусы примесных атомных центров достаточно велики и электронная компонента примесного возбуждения отражает зонные характеристики матрицы. Обнаруженное в работе подобие структуры эмиссионных полос примесных (рис. 2 а) и собственных центров атомного типа, а таете характерные для тех и других сравнительно большие стоксовы и малые матричные сдвиги отражают сходство деформации вокруг возбужденного примесного центра с деформацией в ядре одноузельного автолокализованного состояния.

Нв «л 1М Е,эв

<о и го гз 1ицн

Рис. 2.

Спектр люминесценции раствора АгМ

при С^т" 10 % и

Т=6 К (а); на вставке контрационная зависимость относительной интенсивности "I" и "2" - компонент. Дозовые зависимости (б) различных компонент при 1=6 К в режиме надпорогового (— ) и подпорогового (= —) облучения.

Стабильными и сохраняющими своё соотношение в широком ин-'ервале концентраций С- (рис.2 а) являются компоненты объёмного

излучения с индексами "I" и "2", что свидетельствует об отсутствии связи этих максимумов с исходными дефектами в образцах. Оценки коэффициентов диффузии примесных атомов дефектов (вакансий)

"])у показали, что при низких температурах исходные дефекты заморожены, и удовлетворяются условия моделирования автолокализации в регулярной решетке. В этих условиях, когда вклад исходных дефектов исключен, по измеренные дозовым зависимостям (рис. 26) был установлен бездефектный характер "2" - компонент и связь компонент "I" с дефектами. Принимая во внимание полученные в работе доказательства собственного характера излучения компоненты п1", она была интерпретирована как излучение дефектного центра, возникшего в процессе автолокализации. Этот вывод подтверждается контрольными низкотемпературными измерениями дозовой зависимости излучения матрично изолированных атомных центров в подпороговом режиме облучения - в экспериментальных условиях,предотвращающих влияние исходных и радиационны: дефектов. При этом также отмечен отчетливо выраженный рост интенси: ности компоненты "I" с увеличением дозы облучения.

Вся совокупность экспериментальных фактов непротиворечивым об разом объясняется в рамках механизма образования дефектов под действием электронной компоненты автолокализующихся эксигонов, которы предсказали Рашба и Кусмарцев. Предполагается, что "дублетная" структура полос излучения обусловлена существованием двух различны конфигураций атомных ядер, отвечающих двум стадиям деформации решетки - упругой (обратимой) и пластической (необратимой) с образованием дефекта. Наличие барьера, разделяющего эти состояния, позволяет одновременно наблюдать их в спектре люминесценции. Энергетическое положение компоненты "2" хорошо согласуется с результатами теоретических расчетов, выполненных в предположении упругого хара* тера деформации. Естественно полагать, что компонента отражаем начальную стадию деформации, которая характеризуется появлением уг ругих напряжений в регулярной решетке. Компонента "I" возникает щ заселении энергетически более выгодного состояния с релаксацией упругих напряжений путем образования дефектов и отражает заключите, ную стадию деформации в ядре автолокализованного состояния.Наибол! вероятная схема образования дефектов,согласно теоретическому анал] состоит в пластическом расширении первичной микрополости вокруг в> бувденного центра при внедрении атомов из ближайших координациошн сфер в межузельные позиции первой сферы. Действительно, учитывая неоднородный характер упругих напряжений в решетке, сопровождают!

образование первичной микрополости, - радиального сжатия и силь-:ого тангенциального растяжения, можно ожидать, что переход ато-а из плотноупакованного ряда в межузельную позицию (образова-ие пары Френкеля) будет способствовать релаксации локальных наряжений. Вероятность образования пары Френкеля велика, посколь-у выигрыш в энергии при перестройке решетки, стимулированной лектронным возбуждением, намного превосходит энергии связи и аспределяется по малому числу атомов ближайших координацион-ых сфер. Образованию дефектов способствует также анизотропия, эзникающая вследствие эффекта Яна-Теллера, который имеет место ля рассматриваемых электронных состояний (Кусмарцев, Рашба; зрман).

Фактором, способствующим дефектообразованшо, является шже длительность воздействия электронного облака на кристал-1ческое окружение. В случае, когда решетка начинает деформи-зваться вокруг горячего центра, энергетическая релаксация и шторсия решетки являются сопутствующими процессами. При этом ;епень пластической деформации на различных электронных уров-[X должна зависеть от полного времени жизни возбуждения. Ана-[з кинетики релаксации по электронным уровням ансамбля атом-зс центров ¡\ Г и Хе в матрице А/е , сильно отличающихся именами заселения состояний, демонстрирует четкую корреляцию блюдаеыого отношения интенсивностей компонент "I" и "2" с лным временем жизни возбуждения, что служит веским аргумен-м в пользу рассматриваемой модели дефектообразования. Рез-е увеличение скорости релаксации по электронным уровням, об-руженное при "локальном фазовом переходе", приводит к сни-нию эффективности дефектообразования за счет уменьшения вре-н заселения состояний. Указанный механизм актуален б кристал-х, для которых работа выхода электрона отрицательна и преоб-цает отталкивательное взаимодействие (Ме,Аг) .

Выявление дополнительного канала автолокализации в одно-зльные состояния и четкая систематизация автолокализованных :итонов дали возможность определить параметры автолокализации, жить константы экситон-фононного взаимодействия и установить сономерность в его изменении в ряду атомарных криокристаллов.

Вероятность автолокализации определяется величиной параметра экситон-фононной связи А где Е - понижение энергии уровня вследствие автолокализации, а в - полуширина экситонной зоны. Автолокализация наступает при условии А^" I, в противном случае, если А < I, экситоны сохраняют свободный характер.

Вся обычно отсчитывается от центра экситонной зоны и в известной мере характеризует экситон-фононную связь. Для нахождения Енепосредственно используется ' экспериментально измеряемая величина стоксова сдвига «5 ЭКСп. с учетом изменения энергии основного состояния 15 при автолокализационной перестройке конфигурации атомов

Е.'З' + В:

-9 -<г

" °зксп. «->

(I)

В работе определено изменение энергии возбужденного состояния «5 при автолокализации для двух типов автолокализованных экситонов - одноузельных и двухузельных (табл. ).

Таблица

^Сристалл |

Параметры

А/е

К г

Хе

эВ

Вх; , эВ «£ Щ ЭВ С , ЭВ

А (А)

0,01

0,2

0,58

0,08

3,9

0,01 0,35 0,2 0,06 1,6

0,009 0,45

0,008 0,45

¿*(Ы) , аВ - 1,25 0,75 0,45

С , аВ - 0,11 0,09 0,07

А 00 - 4,57 2,93 1,75

Приведены В , оцененные по совокупности теоретических и экспериментальных данных,

Лля квазимолекудярных состояний 5* определялось с учетом вел> чины энергии отталкивания в основном состоянии. По известным

теоретическим соотношениям_оценены усредненные константы экситон-фононного взаимодействия С для всех атомарных криокристаллов от неона до ксенона. Поскольку в неоне излучение из колебательно-релаксированных состояний (полоса М) не наблюдается, то С . , соответствующие Е1Я(М), сопоставлены для Дг, Кг и Хе . Параметры, определяющие одноузельную автолокализацию из зон Г3^Z и Г1/г найдены для Nt и Ar .В табл. приведены значения, отвечающие автолокализации Г%, экситонов. Для оценки использовались переходы в конечное автолокализованное состояние с пластической деформацией.

Анализ констант, характеризующих как одноузельную, так и цвухузельную автолокализацию приводит к выводу об ослаблении экси-гон-фононного взаимодействия в ряду атомарных криокристаллов по аере перехода к элементам с большим атомным номером. Подчеркнем, но вследствие нелинейности экситон-фононного взаимодействия кон-панты, найденные на основе ElR , отличаются от констант, опреде-шющих экситон-фононное взаимодействие в области меньших деформа-1ий. Это обстоятельство продемонстрировано на примере оценки деформационного потенциала С в ксеноне. Деформационный потенциал юсстанавливался по измеренному температурному смещению экситон-ых уровней, описанных далее

Еп (¿V/V)*En(0)-C(&V/v) (2)

Еп (Т')~Еп (Т)=-С ^{T'J-AVm^CßT)(T'-T), (3)

це4V/V-изменение объёма,3(Т)~ коэффициент объёмного расширения, ри оценке мы пренебрегли членом . вклад которого не пре-

дает 10%. Величина деформационного потенциала, полученная под-знкой расчетной кривой по экспериментальным точкам, составила ' =1,3 эВ по сравнению с величиной С =1,97 эВ, найденной

> Ещ -

Вывод об ослаблении экситон-фононного взаимодействия в тяже-IX инертных элементах, подтвержденный в дальнейшем детальными юретическими расчетами фуголь и Тарасовой всего набора констант [ситон-фононной связи, определил направленность поисков люминес-нции свободных экситонов.

Первым атомарным криокристаллом, на котором удалось обнаружь излучение свободных экситонов, явился ксенон, краевое

свечение было зарегистрировано группами Дебевера , нашей и Циммерера . Чтобы исключить вклад свечения экситонов, связанных на радиационных дефектах, возбуждение проводилось нами в допороговоы режиме в отличие от указанных работ,где использовались быстрые частицы. Первые измерения люминесценции охватывали температурный интервал 4-50 К. В этой области были зарегистрированы полосы излучения с максимумами вблизи 8,3 эВ(£^,) и 8,2 эВ {£г). Максимум Ег был интерпретирован нами как излучение экситонов, связанных на исходных дефектах. Более высокоэнергв' тичная полоса Е^ перекрывалась с первой полосой П- =1 экси-тонной серии поглощения (отражения) Г^/2 , максимум которой согласно литературным данным расположен в области 8,35-8,45 эВ. Для уточнения стоксова сдвига в дальнейшем нами были

вшолнены измерения спектров пропускания и люминесценции на идентичных образцах при одинаковых температурах. Максимумы люминесценции и пропускания оказались сдвинутыми лишь на 0,02 эВ, что подтвердило идентификацию полосы излучения £^ как перехода из экситонной зоны Г % , п* =1.! Подробное исследование люминесценции экситонов в твердом ксеноне, подтверждающее их зонный характер, изложено в следующей части. ■

Здесь отметим, что экспериментальный факт наблюдения люминесценции свободных экситонов одновременно с люминесценцией из автолокализованных состояний явился первым подтверждением теоретического прогноза , предсказывавшего эффект сосуществования.

Особый интерес представлял поиск люминесценции свободных экситонов в твердом аргоне - криокристалле, обладающем наиболее разнообразным спектром автолокализованных состояний. Эксперименты, выполненные нами на образцах с наименьшим содержанием исходных дефектов и примесей, привели к обнаружению свечения вблизи края собственного поглощения в зону объёмных экситонов 2 ,П = (рис.3 ). Полоса с максимумом при 12,03 эВ - наиболее высокс энергетичная особенность в спектре люминесценции твердого аргона

Она существенно смещена в сторону больших энергий по отношению к максимумам поглощения поверхностных экситонов £ . Стоксов сдвиг полосы мал и составляет <$ Экеп. ~ ^О"2 эВ.

Контур полосы Е4 практически полностью перекрывается с полосой

экситонного поглощения, а его особенности сходны с наблюдаемыми в ксеноне. Сопоставление спектра краевой люминесценции со спектром поглощения объёмных экситонов дает основание отождествить полосу Е{ с излучением свободных экситонов Г, лг =1. Этот вывод подтверждается чрезвычайно высокой чувствительностью полосы к присутствию примесей и дефектов структуры, что характерно для подвижных зонных возбуждений. С измеримой интенсивностью полоса £j наблюдалась нами на наиболее совершенных образцах, выращенных в режиме "высокотемпературной" конденсации (около 40 К) из газообразного аргона чистоты 99,995$, подвергнутого дополнительной криогенной очистке. Увеличение содержания дефектов, которое задавалось условиями конденсации или переходом к надпороговому режиму облучения, приводило к ослаблению полосы Е^ . При этом зо стороны меньших энергий появлялся дополнительный максимум 1ри 11,93 эВ, который был идентифицирован нами как свечение экситонов связанных на дефектах. Отжиг приводил к затуханию юлосы и разгоранию максимума экситонной люминесценции £{ .

Анализ особенностей экситонной люминесценции, который содер-кится во второй части, выявляет поляритонные эффекты, свойствен-ше зонным состояниям дипольно-активных экситонов.

Рис. 3

10.0 110 " 11.6 11.8 , 12.0 Е,эВ

Спектр люминесценции свободных и автолокализованных экситонов в твердом аргоне при 5 К. Штриховой привой показан спектр поглощения.

Условием сосуществования свобидных и автолокализованных экситонов является выполнимость неравенств

или совместимость критериев автолокализации А > I и слабого рас сеяния I (Л - безразмерный параметр, контролирующий рассея ние зонных экситонов). Типичные значения Л в атомарных криокрис-таллах не превышают Ю-*, т.е. А оказывается малым в меру спра ведливости адиабатического приближения. Как видно из сравнения величин, приведенных в табл. и оцененных по соотношению (I), условие (4) выполняется для криокристаллов всех инертных элементов. Сосуществование обеспечивается барьером, разделяющим свободные и автолокализованные состояния. При этом состояния зонных экситонов являются метастабильными вследствие конечной вероятности прохождения через барьер.

Экспериментальные данные указывают на то, что для экситонов в атомарных криокристаллах высота барьера Нтах относительно неволи ка. Самый низкий барьер в неоне - он не предотвращает автолокализа цию, и состояния свободных экситонов в люминесценции не наблюдаются. Наиболее высок барьер в ксеноне, где зарегистрирована максимальная по интенсивности в ряду твердых инертных элементов люминес ценция свободных экситонов. Изменение Ятлх при переходе от легких инертных элементов к тяжелым соответствуют обнаруженному закономерному ослаблению экситон-фононного взаимодействия. Оценки высот барьеров, выполненные в континуальном приближении и характеризующие граничные значения И max. » находятся в согласии с картиной, наблюдаемой в эксперименте.

В определенной степени о скорости автолокализации можно судит по отношению интенсивностей люминесценции свободных экситонов IF и автолокализованных IL . Для термализованных экситонов, если пренебречь дополнительными каналами распада

где _ вероятность радиационного распада экситона, iL - вероятность автолокализации. В лучших образцах ксенона и аргона отношение интегральных интенсивностей составило //L =10" и Ю"3, соответственно. Оценка скоростей автолокализации согласно (5) дает значения Гс ~ Ю10 с"1 (Ае ) и ЮП с-1 (Аг)

Ответим, что приведенная оценка характеризует верхний предел >L , поскольку здесь не учтено участие "горячих" экситонов и вклад

несобственной автолокализации. Во всех экспериментах, выполненных к настоящему времени, в том числе с использованием синхро-тронного излучения, возбуждались нетермализованные "горячие" экситоны. При этом автолокализация протекает в условиях конкуренции с процессом термализации экситонов. Как показали Иоселе-вич и Рашба , наиболее эффективно захватываются экситоны с энергией близкой к Нтах. Этот канал обуславливает дополнительный отток экситонов в забарьерную область, в результате чего надает отношение \р / .

Отметим, что при оценке скорости захвата экситонов следует учитывать также вклад несобственной автолокализации на дефектах, которая снижает [р/^ . Несобственная автолокализация также осуществляется путем преодоления барьера, но с иной вероятностью. Иеханизм преодоления барьера в обоих случаях при низких темпера-сурах отвечает термоактивированному туннелированию, а при высо-<их - классическому аррениусовскому переходу через барьер Экспериментальное изучение этих режимов представляет непростую задачу, и является предметом дальнейших исследований.

Представленные во второй части исследования направлены на юдтверждение зонного характера свободных экситонов. Наиболее :трогим доказательством того, что свободный экситон остается де-юкализованным в решетке с момента поглощения до излучательной шнигиляции, является наблюдение эффектов запаздывания и про-:транственной дисперсии. Предварительно анализируются условия :лабой и сильной экситон-фотонной связи и оценивается выполни-юсть критериев сильной связи для нижней экситонной зоны серии Г 3/2 с использованием параметров рассеяния экситонов. Проде-юнстрирована актуальность поляритонного подхода при рассмотрели вопроса о формировании спектров люминесценции из зоны П =1, Г^/2 в криокристаллах ксенона и аргона.

Экспериментальное исследование спектров люминесценции сво-юдных экситонов в этих криокристаллах выявило ряд особенностей, ;оторые не находят удовлетворительного объяснения в рамках тра-,иционной теории экситонной люминесценции. Прежде всего это на-ичие затянутого длинноволнового крыла полосы Eí низкотемпе-атурной люминесценции, простирающегося в область частот ниже на экситонной зоны Г3/^? , /г =1. Обращает на себя внимание онкая структура крыла в ксеноне с четким максимумом, сдвинутым

на частоту удвоенных дебаевских фононов 2 иУ^ . Существенно, что с ростом температуры наблюдается симметризация полосы , причем этот эффект является обратимым. К числу фактов, требующих объяснения, относятся также аномально малая, по сравнению с пропусканием (отражением), полуширина центрального максимума экси-тонной люминесценции и свойственный ему стоксов сдвиг. Последние из перечисленных в криокристаллах ксенона фактов рассматривались Кинком с привлечением поляритонного подхода.

Наряду с дипольно-активным переходом из зоны , П =1

исследовался запрещенный переход из зоны Г'3/2 , /I =1 для интерпретации которого поляритонная модель неприменима. Соответствующая этому переходу полоса люминесценции не проявляет ни одной из отмеченных выше особенностей.

Рассмотрим несколько подробнее эффекты, характерные для дипольно-активных переходов. Наиболее ярко они выражены в кристаллическом ксеноне. Прежде, чем перейти к их анализу укажем еще одну особенность полосы экситонной люминесценции. По мере увеличения температуры образца наблюдаемый спектр в целом смещается в сторону меньших частот, так ке как и измеренный нами спектр пропускания. Аналогичное поведение свойственно запрещенному переходу, и объясняется увеличением постоянной решетки, вызывающим смещение экситонных уровней. Положение полос при различных температурах описано в модели деформационного потенциала С , величина которого оценивалась по формулам (2), (3).

Связь наблюдаемых особенностей экситонной люминесценции из зоны » Г1 =1 с эффектом запаздывания на примере ксенона демонстрирует рис. 4, где сопоставлены спектр люминесценции и пропускания Т с дисперсионными кривыми поляритонов (1,2,3) Кривые расчитывались в пренебрежении затуханием по приближенной формуле

При расчете частота поперечных экситонов 0ХГ принималась равной частоте основного максимума экситонной люминесценции, поскольку сдвиг линии излучения за счет однофононного рассеяния мал и, как следует из законов сохранения не превышает <Г = =2 &к(о) ) ~ 7 см-1; 5 - скорость звука, к - волновой

зктор. Для остальных параметров использовались следующие зна-эния: эффективная масса экситона т. =2,2 т0 ; диэлектричес-1я проницаемость ¿т =2,18. Величина продольно-поперечного мщепления й- оУи-сХТ , оцененная по силе осциллятора составит й - 0,1 эВ. Ветви I и 2 соответствуют ниасней и верхней зтвяы объёмных поляритонов, ветвь 3 описывает поверхностные

а Рис- * б

а - Дисперсионные кривые, полоса люминесценции (£/ ) и пропускания (Т) твердого /е в области /"*■%« л =1» & ~ форма полосы Е{ при различных температурах (кривые совмещены uoOJT).

iK видно из рисунка затянутое длинноволновое крыло полосы 'вечает переходам с нижней ветви в области частот ниже дна ;ситонной зоны.

Спектральное распределение вышедшего из кристалла излуче-я определяется выражением

9ш)=const m)ptbj)f(u)i Tiojj, (7)

е V~(u5) и (Jf(lJ) - групповая скорость и плотность состояний ляритонов, - функция распределения поляритонов, Т(и5) -

эффициент пропускания. В работе рассчитаны для нижней поляри-нной ветви V(u}) и • Минимум групповой скорости

Т^пнп =3,6*10^СМ'С-1 расположен вблизи оУг на частоте ъ^и^/дтС*) , что соответствует /т =5,1-Ю6 см-1 . Положение 1/т1п определяет область, где может происходить задержка поляритонов в процессе их релаксации вдоль дисперсионной кривой. Плотность состояний монотонно уменьшается по мере приближения к оУт со стороны больших частот, и имеет некотору! затяжку в область иУ иГт . Расчет Т(о1) , учитывающий пространственную дисперсию, приведен в последнем разделе этой части, а экспериментально измеренная полоса пропускания показана на рис. ц. а. Теоретический расчет функции распределения поляри-тонов выполнен Сельгом и ТарасовоИ)К"9имеет максимум на частои несколько меньшей и!г . Высокочастотное крыло с хорошей точностью совпадает со статистически равновесным распределением

. Низкочастотный край , вычисле;

ный с учетом лишь однофононных процессов рассеяния, спадает достаточно быстро. Полуширина ^-Ш) не превышает 0,01 эВ, что хорошо согласуется с измеренной полушириной основного пика пол< сы люминесценции .

Объяснение протяженного длинноволнового крыла Ву и дополнительного максимума, сдвинутого на удвоенную частоту дебае ских фононов, требует учета многофононного рассеяния. В однофо-нонных процессах рассеяния законы сохранения энергии и импульс разрешают переходы с участием только длинноволновых фононов с частотами ОУ^-Ивк{а!) , которые малы по сравнению с 07-^ В многофононных процессах ограничения отсутствуют, поскольку уже для двух фононов, суммарный импульс которых мал, закон сохранения импульса легко удовлетворяется. Следует ожидать, что вероятность такого двухфононного рассеяния будет иметь особенность на частоте, отстоящей от однофононного пика на удвоенную частоту экстремума на кривой плотности однофононных состояний ¿аГс-- 2и}а . Численный расчет Тарасовой с учетом двухфононного рассеяния подтверждает этот вывод. Заметим, что некоторый вклад в люминесценцию дают также процессы с участием трех и большего числа фононов. Из-за пространственного усреднения фо-нонных импульсов соответствующие максимумы в спектре оказываются не выделенными.

Дополнительное подтверждение сильных эффектов запаздывали при низких температурах дает анализ температурной эволюции пол

поминесценции из зоны Г3/г , П. =1. Как уже было отпечено, эбщее температурное смещение спектра обусловлено, в основном, здвигоы положения дна зкситонной зоны UTr при тепловом расширили кристалла. Поэтому для удобства сопоставления кривые лю-шнесденции, измеренные при различных температурах, совмещены ю OfT (рис. k б). При низких температурах полоса асим-

¡етрична - отмечается затянутое длинноволновое крыло. По мере ювышения температуры наблюдается симметризация контура и выше 50 К он имеет практически симметричный вид (Слабые коротковол-ювые максимумы при UJ >üJT интерпретированы нами как поверх-юстные и рассмотрены в Ш части работы). Температурные измене-шя в спектре люминесценции находят естественное объяснение в >амках поляритонной модели на основе представлений о "тепловом ¡арьере" . Поляритонный подход рассматривает релаксацию воз->уждений как множество актов комбинационного рассеяния. При низ-сих температурах преобладает комбинационное рассеяние с излуче-[ием фононов. Рост температуры сопровождается интенсификацией [роцессов поглощения фононов, которые возвращают поляритоны в область больших частот. При некоторой конечной температуре провесы антистоксового рассеяния начинают преобладать над процес-:ами излучения фононов, ответственными за релаксацию полярито-:ов ниже дна зкситонной зоны, т.е. создается ситуация, подобия чисто зкситонной. Оценки температуры появления "теплового арьера", выполненные путем анализа функции распределения поля-|итонов, дают для ксенона - 35 К . Учет конкретных еханизмов рассеяния приводит к несколько иным значениям. Тем-ература, при которой "тепловой барьер" становится эффективным ;ля однофононного рассеяния составляет Т^ — 20 К. Для двух-юнонных процессов, протекающих с участием предельных фононов, тепловой барьер" должен проявляться в области температур вбли-и 60 К. Полной симметризации полосы люминесценции можно

жидать при Т>7^ , что хорошо согласуется с экспериментом и оответствует переходу от поляритонного механизма релаксации озбуждений к экситонному.

Таким образом рассмотрение всего комплекса особенностей кситонной люминесценции свидетельствует о проявлении сильных ффектов запаздывания при низких температурах. Упоминавшееся, ыше различие полуширин полос пропускания и люминесценции, а

также сдвиг их максимумов могут быть объяснены с учетом эффектов пространственной дисперсии, которым посвящен последний раздел этой части.

Чтобы исключить влияние различных факторов на результаты совместного анализа спектров люминесценции и пропускания, нами была выполнена серия измерений спектров пропускания твердого ксенона в области эксиюнного резонанса Г^/г , П =1 . Методика выращивания образцов была идентична используемой в люминесцентных экспериментах. Спектры пропускания записывались с использованием источника ВУФ-излучения на криокристаллах, описанного в Приложении. Измерена температурная зависимость кривой пропускания. Согласно результатам экспериментов стоксов сдвиг составляет £жсп = =0,02 эВ. Опыты подтвердили большую полуширину полосы пропускания, которая на два порядка превосходит энергетическую неопределённость экситонных состояний за счет однофононного рассеяния. Отмеченные факты интерпретированы в поляритонной модели с учетом эффектов пространственной дисперсии. Предварительно проанализированы условия сильной пространственной дисперсии и показано, что для резонанса Г^/2 , П =1 в ксеноне они выполняются с запасом в широком интервале температур вплоть до температуры тройной точь

Эффекты пространственной дисперсии обуславливают в кубической кристалле в области экситонного резонанса существование двух поперечных поляритонных волн с разными комплексными показателями преломления

(8)

В связи с этим для описания экспериментов, в которых измеряется частотная зависимость интенсивности света, прошедшего через образец, некорректно применять коэффициент поглощения Х- , как это делается в обычной феноменологической теории. Обработку данных следует проводить с использованием коэффициента пропускания Т(с5), который учитывает интерференцию двух волн и их многократные отражения.

В численных расчетах 77(Л) , выполненных на ЭВ&1 использовалось следующее выражение для плоскопараллельной пластины при нормальном падении

Т(оУ)=

П. + _' _ .

X (о}) = (^ ¿/Н) (Ус1Л+) + и+Ь) ¿иг (<£ ' у{о)Ы + П,- сЦ

/ + //Н /+ Ь

ультаты расчетов хорошо описывают полуширину кривых пролуска-( ~ 0,1 эВ), определяемую величиной продольно-поперечного рас-ления й. , их асимметричную форму с затяжкой в коротковолновую рону и положение минимума пропускания, которое оказывается инутым относительно в сторону больших частот на 0,02 эВ. расчетных кривых при малых значениях затухания К <■ 10~^ эЪ етны осцилляции интенсивности, которые в эксперименте до настоя-

0 времени не обнаружены. Рассчитаны также показатели преломле-П±((д) и поглощения <Цг(иЗ) обеих поляритонных ветвей и,

ффициент отражения с учетом "мертвого слоя". Сопоставление рас-ных данных и экспериментальных спектров пропускания и люминес-ции демонстрирует адекватность поляритонного подхода с учетом гтранственной дисперсии при трактовке процессов формирования ,ионных спектров в области резонанса Л^/2 , /г =1 . Сходная уация имеет место в аргоне.

Сильные эффекты запаздывания и пространственной дисперсии, являющиеся при низких температурах для экситонов 2 , п. =1 жокрксталлах ксенона и аргона, доказывают, что свободные зк-зны имеют зонный характер и сохраняют его вплоть до излучатель-аннигиляции.

В третьей части рассмотрены особенности поверхностных экси-шх состояний атомарных криокристаллов, главным образом, их 1вления в спектрах люминесценции, не исследованные ранее, .'¡с-

1 из общих физических соображений можно ожидать возникновения

с типов поверхностных экситонов. Один из них является аналогом ?ветствующих экситонных поляритонов и расположен в щели про-шо-поперечного расщепления. Такие состояния обладают нулевой [ационной шириной, но могут проявляться в люминесценции Олаго-I взаимодействую с шероховатостями и фононами . Второй тип ¡рхностных экситонов связан с существование:« у границы крастал-:ереходного слоя, физические характеристики которого отличаются

от объёмных. Соответствующие состояния зарегистрированы во веек ряду атомарных криокристаллов с использованием традиционных методик отражательной и абсорбционной спектроскопии . Интересе вопрос о том, сохраняют ли они свободное состояние к моменту иг лучения или автолокализуются? Проявляется ли в поведении поверх ностных экситонов особенности автолокализации, предсказанные д* низкоразмерных систем , в частности, её безбарьерный характер?

Для ответа на яти и ряд других вопросов мы провели специа; ные эксперименты по исследованию спектров люминесценции твердые

, Аг и Ле , концентрируя внимание на всех деталях, связанных с областью поверхности. В экспериментах использовались пленочные образцы, поскольку они имеют свободную поверхность и позволяют легко получать необходимые толщинные зависимости. Дополнительную информацию давало зондирование образцов по глубин« с помощью пучка электронов заданной энергии. Заметим, что с по1 щью электронов можно было возбуждать нерадиационные поверхностные состояния. Поскольку эмиссионные спектры достаточно толсты; пленок содержат особенности, связанные как с объмными, так и с поверхностными состояниями, прежде всего, была решена методиче! кая задача разделения вкладов этих состояний в спектральное ра< пределение интенсивности.

Анализ толщинных зависимостей и данных зондирования образцов позволил выделить в пленках /И? и Аг" группу линий, обусловленных автолокализацией экситонов в поверхностной области ("О" - компоненты на рис. I и з). Эти линии характеризуются отсутствием матричного сдвига и малой полушириной, не превышающе спектральную ширину щели. Особенностью, отличающей "О" - компо ты от спектра газообразных продуктов, является сильное перерас пределение интенсивности в пользу перехода из более низколежащ го состояния. Этот факт свидетельствует, что заселение уровней ответственных за излучение "О" - компонент, происходит в, тверд фазе и указывает на существенную роль процессов энергетической релаксации в конденсированной среде. Аномальное по сравнению с наблюдаемым в газе распределение интенсивности между электронн переходами при совпадении положения соответствующих линий излу чения с переходами в свободном атоме объясняется с привлечение механизма экситонно-стимулированной десорбции.

Экситонно-стимулированная десорбция основывается на том же ¡эическом механизме, что и рассмотренный ниже процесс дефектообра->вания. В обоих случаях необходимой стадией является автолокали-щия экситонов. В зависимости от того, где захватывается возбуж-¡ние - в объёме образца или в поверхностной области, развивается [бо процесс дефектообразования, либо десорбция. Проанализированы :учаи автолокализации объёмных экситонов, диффундирующих к поверх-юти, и автолокализации собственно поверхностных экситонов.

Об особенностях ситуации на поверхности можно судить по спек-ам тонких пленок, свечение которых практически не содержит вкла-объемных состояний. Согласно теоретическому рассмотрению, кар-на автолокализации должна качественно отличаться для объёмного и верхностиого случаев. В трехмерных системах с деформационным аиыодействием автолокализационный барьер защищает состояния зон-х экситонов и обеспечивает возможность их сосуществования с ав-локализованными. При понижении размерности барьер исчезает и воз-кает альтернатива между свободными и автолокализованныыи состояли. Корректный сравнительный анализ возможности сосуществования трехмерном и двумерном случаях может быть выполнен только при ювии наблюдения люминесценции из состояний свободных экситонов збъёме кристалла. Это требование реализуется в А г и Хе . Пока-¡о, что спектр кваэиатокной люминесценции тонких пленок Аг полтью определяется "О" - компонентами, связанными с автолокализа-!й на поверхности. В отличие от этого, в люминесценции тонких ¡нок Хе обнаружен другой тип состояний - свободные экситоны, ■орые рассматриваются в последнем разделе Ы части. Проявление в ¡ктрах поверхностной люминесценции только одного из альтернатив: типов состояний согласуется с особенностью модели автолокали-,ии в двумерном случае - отсутствием автолокализационного барье-Какой именно тип состояний реализуется, зависит от величины станты экситон-фононной связи. Так в пленках Ас , где экситон-онное взаимодействие более сильное, проявляются авголокализован-состояния. В пленках Хе в соответствии с закономерным ослабнем экситон-фононного взаимодействия спектр люминесценции полтью определяется свободными экситонами.

Рис. 5 иллюстрирует перераспределение интенсивности в спектре при изменении толщины образца. Полоса объемного излучения Е< энких пленках ослабляется, и проявляются два максимума Е, и Вг лмо этих особенностей наблюдается полоса В' , отвечающая запре-

ценному в объеме регулярной решетки переходу из зоны При-

надлежность указанных максимумов поверхностной люминесценции свободным экситонам следует из сопоставления с экситонными резонан-сами в поглощении тонких пленок Хе.

Рис. 5

Спектры люминесценции

1-тонких ( 50 X) и

2-толстых ( <£> 1000 8) пленок Хс. 3-сг.ектр эк-ситонного поглошения тонкого образца. Т=20 К.

8.2 8.3 8А Е. эВ

Относительно природы максимумов и высказана следующая гипотеза: один из них (Е, ) связан с излучением поверхностных поля-ритонов при рассеянии на фононах, второй - на шероховатостях. Такая трактовка согласуется с результатом теоретического ана лиза Аграновича и Лесковой, который предсказывает появление двух максимумов - вблизи предельной частоты поверхностных поляритонов ^¡р и вблизи частоты поперечных экситонов и!т . Расположение Е?

гг£ г В <

и по отношению к максимуму поглощения с0 , а также оценка энергетического расстояния между Е/ и Е^ не противоречат предлагаемой гипотезе. В соответствии с ней находится и температурная эволюция спектра излучения. При низких температурах лучше выражен максимум, который связывается с рассеянием на шероховатостях, при высоких - с рассеянием на фононах. Полоса Е\ проявляющаяся в излучении тонких пленок, и связанная с переходом, который обладает меньшей силой осциллятора, является примером поверхностного состояния без поляритонных эффектов.

В приложении описаны разработанные методики выращивания образцов и возбуждения люминесценции электронами. Изложена техника спектральных измерений в области вакуумного ультрафиолета.

В заключении изложены основные результаты экспериментальных исследований, которые сводятся к следующему:

I. Обнаружен новый тип автолокализованных состояний в крио-кристаллах легких инертных элементов, микроскопическая структура которого может быть представлена в виде возбужденного атома, нахс дящегося в микрополости. Показано, что данный тип состояний обра-

зтся в криокристаллах с отрицательной работой выхода электрона /И? и 4г )•

"Исследования процесса автолокализации в квазиатомные состояния, юлненные при подпороговом режиме возбуждения, позволили экспери-гаально обнаружить новый механизм образования дефектов, стимули-ванного возбуждением электронной подсистемы. По спектроскопичес-л данным прослежена эволюция процесса дефектообразования и выде-ш две стадии - упругая (обратимая) и пластическая (необратимая), янципиальная особенность указанного механизма состоит в том, что здание структурных нарушений идет на стадии автолокализации и конкурирует с излучательным распадом.

2. Установлено, что в криокристаллах легких инертных элемен-

в существуют два канала автолокализации экситонов - в одноузель-з состояния атомного типа и двухузельные молекулярного.

Оценка констант экситон-фононного взаимодействия по данным о жсовых потерях, сопровождающих образование каждого из этих ти-з состояний, привела к выводу об ослаблении экситон-фононной 1зи в ряду криокристаллов инертных элементов по мере перехода к гментаы с большим атомным номером.

3. Обнаружено излучение свободных экситонов в криокристаллах шлых инертных элементов ( Хе » А г ).

Одновременное наблюдение вкладов свободных и автолокализован-с возбуждений в спектральное распределение люминесценции доста-шо совершенных образцов при низких температурах явилось доказа-[ьством сосуществования этих качественно различных состояний. I самым был экспериментально подтвержден факт наличия автолокали-[ионного барьера в трехмерных системах с деформационным взаимо-¡ствием.

В твердом А г выявлена более сложная по сравнению с другими юкристаллами картина эффекта сосуществования. Оказалось, что >бодные экситоны существуют одновременно с разными типами авто-сализованных состояний - квазиатомными и квазимолекулярными.

Наиболее четко свободный характер экситонов в криокристал-:Хе и А Г проявился в эффектах запаздывания и пространственной ¡персии, зарегистрированных для дипольно-активного перехода из 1Ы Г^/2 , Л- =1 по данным люминесцентного и трансмиссионного шиза. Определены параметры поляритонной модели. С учетом про-оанственной дисперсии рассчитаны оптические постоянные и спектры

пропускания в области экситонного резонанса Г^/г , п =1 .

По результатам люминесцентных измерений обнаружены процесс комбинационного рассеяния поляритонов на акустических колебания протекающие с участием двух фононов.

Учет эффектов запаздывания и пространственной дисперсии по зволил дать единое непротиворечивое описание спектральных свойс атомарных криокристаллов в области дипольно-активных переходов.

5. Обнаружены проявления поверхностных состояний в спектра люминесценции криокристаллов N& , Аг и Хе . Спектральный ана лиз выделенных предварительно поверхностных компонент излучения позволил установить факт автолокализации поверхностных экситоно в кристаллическом № и А г .В твердом Хе , который характе ризуется более слабым экситон-фононным взаимодействием, напроти поверхностные возбуждения сохраняли характер свободных. Причем для дипольно-активного перехода обнаружены поляритонные эффекть проявляющиеся в наличии двух максимумов в спектре поверхностной люминесценции,- предположительно связанных с рассеянием поляритс нов на фононах и на шероховатостях поверхности. Сопоставление д ных о проявлении поверхностных состояний в спектрах люминесцеш криокристаллов инертных элементов указывает на отсутствие барье для автолокализации в квазидвумерных системах. Возникновение ал тернативной ситуации по отношению к состояниям свободных и автс локализованных экситонов исключает эффект сосуществования для я верхностных резонансов, что подтверждено экспериментально.

Результаты, изложенные в диссертации, опубликованы в рабоз

1. Белов А.Г., Савченко Е.В., Фуголь И.Я. Техника экспериь тального исследования спектров свечения отвердевших газов под действием электронной бомбардировки. - В кн.: Физика конденсирс ванного состояния, Харьков, ФТИНТ АН УССР, 1970, в. 10, 229-23S

2. Фуголь И.Я., Савченко Е.В., Белов А.Г. О люминесценции твердого неона. - Письма в ЖЭТФ, 1972, 16, в. 245-248.

3. Фуголь И.Я., Савченко Е.В., Белов А.Г., Полторацкий Ю.1 Особенности эмиссионного спектра твердого аргона. - Письма в I; 1974, 19, в. 6, 378-382.

4. Fugol' I.Ya., SavcnenKo E.V., Belov A, G, Emission spect of Ar - He binary crystals.,- Solid State Commun., 1974, Ц, N2 525-529.

5. Фуголь И.Я., Савченко Е.В. Спектроскопия твердых инерт-

ных газов. - В сб.: Физика вакуумного ультрафиолетового излучения, К., Наук, думка, 1974, 193-226.

6. Фуголь И.Я., Белов А.Г., Савченко Е.В., Полторацкий Ю.Б. Эмиссионные спектры чистых кристаллов инертных газов. - Препринт ИИНТ АН УССР, Харьков, 1974, 3-30 .

7. Фуголь И.Я., Савченко Е.В., Белов А.Г. Особенности релаксации электронных возбуждений в кристаллах неона. - ФНТ, 1975, I, ¡36, 750-759.

8. Савченко Е.В., Фуголь И.Я. Релаксация экситонных состояла в реаетках легких инертных кристаллов. - ФНТ, 1975, I, №11, [438-1448.

9. Фуголь И.Я., Савченко Е.В., Григоращенко О.Н. Сосущество-¡ание свободных и автолокализованных экситонов в твердом аргоне.->НТ, 1977, 3, №10, 1352-1355 .

10. Фуголь И.Я., Савченко Е.В., Григоращенко О.Н. Экситон-юнонное взаимодействие и процессы релаксации в криокристаллах :егких инертных элементов. - В сб.: Экситон-фононное взаимодей-твие в кристаллах, Львов, Львовск. госуниверситет, 1979, 243-244.

11. Григоращенко О.Н., Фуголь И.Я., Савченко Е.В. Поляритон-ые эффекты-в люминесценции твердого ксенона. - ФНТ, 1980, 6, Й9, 206-1209.

12. Григоращенко О.Н., Савченко Е.В., Фуголь И.Я. Поверхностью экситоны и поверхностные поляритоны в спектре люминесценции риокристаллов ксенона. - ФНТ, 1981, 7, №11, I45I-I457 .

13.Fugol' I.Ya., Grigorashohenko ,0.11., Hatner A.I>i., avchenko E.V. Effects of exciton-photon interaction . and patial dispersion. - Solid State Commun., 1981, ¿8, Iii 1, 031-1035.

14. Григоращенко O.H., Рыбалко Ю.И., Савченко Е.В., фуголь И.Я. такая структура спектра автолокализованной люминесценции неона. -iT, 1982, 8, 886-890.

15. Pugol' I.Ya., Grigorashchenko O.II., Savchenko E.V. olariton ,and spatial dispersion effects in exciton spectra of зпоп cryocrystals. .- Phys. Status Solidi -Ъ, 1982, 111, . H1, Э7-406.

16. Фуголь И.Я., Савченко Е.В., Григоращенко О.Н. Экситон-ионное взаимодействие и пространственная дисперсия в оптических

спектрах криокристаллов ксенона. - В сб.: Современные проблемы физики твердого тела и биофизики. К., Наук, думка, I9S2, 224-240.

17. Григоращенко О.Н., Савченко Е.В., Фуголь И.Я. Поверхностные экситоны и поверхностные лоляритоны в спектре твердого ксенона. - В сб.: Спектроскопия молекул и кристаллов, К., Наук, думка, 129-203 .

IB. Прихотько А.Ф., Манжелий В.Г., Фуголь И.Я., Гайдидей Ю.Б. Крупский И.Н., Локтев В.М., Савченко Е.В., Слюсарев В.А., Стрже-мечкый И.А., Фрейыая Ю.А., Шанский Л.И. "Криокристаллы", К., Наук, думка, 1983, 526.

19. Фуголь И.Я., Савченко Е.В. Автолокализация в тонких пленках криокристаллов инертных газов. - В кн.: Электродинамика межфазной границы. Квантовые эффекты в адсорбированных слоях и пленках. Телави, 1984-, 392-394.

20. Рыбалко Ю.И., Савченко Е.В., Фуголь И.Я. Локальная перестройка решетки неона при 10,5 К, индуцированная примесью. - ФНТ, 1985, И, №6, 637-642.

21. Савченко Е.В., Рыбалко Ю.И., Фуголь И.Я. Дефектообразова-ние в процессе автолокализации экситонов в твердом неоне. - Письм! в ЖЭТф, 1985, 42, в. 5, 210-213.

22. Фуголь И.Я., Савченко Е.В., Рыбалко Ю.И. Особенности тре; и двумерной автолокализации экситонов в атомарных криокристаллах.' В кн.: Тезисы 24 Международной конференции стран - членов СЭВ по физике и технике низких температур, Берлин, 1985, М29, 206-207.

23. Фуголь И.Я., Савченко Е.В., Рыбалко Ю.И., Огурцов А.Н. Экситоны в криокристаллах аргона. - ФНТ, 1986, 12, №7, 773-776.

24. Pugol' I.Va. i Rybalko Yu. I., Savchenko .E.V. Local phase transition near impuritv center in neon cryocrystals. -Solid , State Gommun., 1986 , 60, 156 , 49 5-499.

25. Савченко E.B., Рыбалко Ю.И., фуголь И.Я,- Стимулированное дефектообразование в криокристаллах неона в процессе автолокализе ции экситонов. - ФНТ, 1988, 14, fe4, 399-410.

Ответственный за выпуск-доктор физ.-мат. наук Ратнер A.M. щ te ¿M47, подписано к печати 5.иь.1УЬУ г., физ. п.л. ¿, усл. п.л. 2, заказ feI4I, тиран 100 экз. Бесплатно, ротапринт ФТИНТ АН УССР, 3I0I64, Харьков, пр. Ленина, 47.